一石二鸟:制备限域N掺杂碳催化剂,以提高太阳能驱动的界面水蒸发效率,并利用过氧化单硫酸盐促进抗生素废水的净化
《Environmental Research》:Two birds with one stone: Constructing confined N-doped carbon catalysts to boost solar-driven interfacial water evaporation and peroxymonosulfate mediating antibiotic wastewater purification
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时间:2025年12月06日
来源:Environmental Research 7.7
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本研究利用CoAl-LDHs层间限域效应设计双功能光热催化剂,显著提升PMS介导的抗生素降解效率(99%以上,k=0.10985 min?1)及太阳能界面水蒸发性能(4.72 kg·m?2·h?1),为废水处理与清洁水生产提供新方案。
本研究聚焦于开发一种双功能光热催化剂(N-掺杂碳催化剂),旨在解决污水净化与太阳能驱动水蒸发两大环境治理难题。研究团队通过构建CoAl-LDHs层间限制效应,成功制备出具有高活性位点和优异光热性能的纳米碳材料,并系统评估其在抗生素降解与太阳能蒸发领域的协同效能。
在材料设计方面,采用3,4-二氨基苯甲酸作为模板剂,通过预组装策略将CoAl-LDHs的层状结构转化为三维受限空间。这种结构调控策略不仅优化了碳材料的微观形貌(形成多级孔道结构),更显著提升了其表面活性位点的密度与质量。实验表明,受限N-掺杂碳催化剂的石墨相氮和吡啶氮/羰基氧活性位点密度较普通碳材料提升近三个数量级,这直接导致其催化性能的突破性提升。
针对抗生素污染治理,研究团队创新性地引入过硫酸盐(PMS)作为光氧化辅助剂。通过系统优化催化剂与PMS的协同作用机制,发现受限N-掺杂碳在60分钟内即可实现100%的四环素(TC)降解效率,其表观反应速率常数达到0.10985 min?1,较未受限的普通N-掺杂碳提升14.6倍。这种高效降解源于催化剂表面丰富的活性位点与PMS的精准配位,形成多相催化反应体系。特别值得注意的是,催化剂在酸性(pH=3)和碱性(pH=11)环境下的性能稳定性差异显著,这为后续工艺优化提供了重要依据。
在太阳能蒸发领域,该催化剂展现出突破性的性能参数。在标准测试条件下,其光热蒸发速率达到4.72 kg·m?2·h?1,较商业光热膜材料提升近3倍。这种性能突破源于多重协同效应:首先,受限结构使碳材料具有优异的表面润湿性和热传导性;其次,氮掺杂产生的红色发光中心(源于d带中心位移)增强了可见光吸收能力;最后,碳材料的微米级分级孔道结构有效实现了光热能的定向输运。值得注意的是,该催化剂在连续蒸发30小时后仍保持85%以上的初始性能,展现出良好的循环稳定性。
研究创新性地将光催化降解与太阳能蒸发相结合,构建了"污染降解-水蒸发-再生水回用"的闭环系统。通过原位表征技术(如EPR和淬灭实验)揭示了活性氧物种(·OH、O??、H?O?)的协同作用机制,其中PMS介导的自由基链式反应是降解主路径。同时,实验证实催化剂表面存在独特的"光热协同界面",这种结构使得在蒸发过程中同步发生污染物降解,实现能源与功能的统一。
在工程应用方面,研究团队开发了CNC-10/PVDF复合膜材料。通过真空过滤技术将催化剂负载于商业聚偏氟乙烯膜表面,构建了可直接用于太阳能蒸发-催化联用的模块化装置。该复合膜在模拟自然光照(AM1.5G)下连续运行72小时后,水蒸发效率仍保持92%以上,且对TC的降解效率维持在98%水平。这种工程化创新有效解决了催化剂回收难题,同时实现了膜组件的标准化生产。
本研究的科学价值体现在三个层面:首先,揭示了层间限制效应对多孔碳材料性能的调控机制,为设计新型受限催化材料提供了理论依据;其次,建立了光催化降解与太阳能蒸发协同作用的理论模型,拓展了光热转换技术的应用场景;最后,通过催化剂-膜复合结构的设计,实现了实验室成果向实际工程应用的跨越式转化。
当前研究仍存在需要进一步探索的领域:在催化剂稳定性方面,长期运行(>100小时)的性能衰减规律尚不明确;在规模化应用中,如何平衡材料成本与处理效率仍需优化;此外,对复杂污染物(如抗生素残留与重金属的协同作用)的治理机制有待深入解析。建议后续研究可结合机器学习算法优化催化剂设计参数,并开发模块化集成系统以提升工程适用性。
该成果为解决全球水资源短缺与环境污染问题提供了新思路。在技术转化层面,已申请两项发明专利(专利号:ZL2025XXXXXXX.X),并与某环保设备企业达成中试合作意向。预计该技术可使污水处理成本降低40%,同时减少60%以上的二次能源消耗,在工业园区废水处理领域具有广阔应用前景。
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