玻璃中拓扑缺陷的几何结构揭示非晶固体塑性变形新机制

《Nature Communications》：On the geometry of topological defects in glasses

本研究针对非晶材料中拓扑缺陷空间构型不明确的科学难题，通过分子动力学模拟结合拓扑场论方法，首次在三维玻璃体系中系统揭示了低频振动本征模拓扑缺陷的准线性分形结构（分形维数df≈4/3）。研究发现这些缺陷的空间分布与剪切诱导塑性事件高度关联，特别是负拓扑电荷缺陷（-1 TD）成为塑性屈服的前兆特征。该工作发表于Nature Communications，为理解无序体系中拓扑序与力学响应之间的内在联系提供了新范式。

　　

当我们观察日常生活中随处可见的玻璃材料时，很少会意识到这些看似均匀的非晶态固体内部隐藏着极其复杂的拓扑结构秘密。与传统晶体材料不同，非晶固体缺乏长程有序性，其微观结构的无序性给理解宏观力学性能带来了巨大挑战。近年来，凝聚态物理研究发现，材料的拓扑特性与其物理性质之间存在深刻联系，这一认识在量子材料研究中已取得突破性进展。然而在玻璃物理领域，尽管人们对振动态密度等光谱特性已有较多研究，但对本征模的拓扑性质及其与材料力学行为的关系仍知之甚少。

特别令人困惑的是，当玻璃材料发生塑性变形时，其微观机制与晶体材料存在本质区别。晶体中位错的运动主导塑性变形，而非晶固体中的塑性事件往往表现为局部剪切转变区的协同重组。这种差异使得预测和控制非晶材料的力学性能变得异常困难。此前有研究表明，二维体系中拓扑缺陷的几何结构与塑性响应存在关联，但将这一认识推广到更具现实意义的三维体系面临概念和方法上的双重挑战。

正是在这一背景下，吴振伟（Zhen Wei Wu）、Jean-Louis Barrat和Walter Kob合作在《Nature Communications》上发表了题为"On the geometry of topological defects in glasses"的研究论文。该工作通过大规模分子动力学模拟，首次系统揭示了三维玻璃中拓扑缺陷的几何特征及其与塑性行为的内在联系。

研究人员主要采用了几项关键技术方法：首先构建包含80万粒子的二元Lennard-Jones体系，通过缓慢降温制备稳定的玻璃样本；利用ARPACK软件包对角化Hessian矩阵，获得前10,000个低频振动本征模；通过高斯插值方法将离散粒子位移场转化为连续向量场，基于相位环绕原理在立方网格上识别拓扑缺陷；采用非仿射位移平方D_min²量化准静态剪切过程中的塑性事件。

系统模型构建

研究采用经Schr?der和Dyre改进的二元Lennard-Jones模型，该模型能有效抑制低温下的结晶倾向。体系包含800,000个粒子，在温度T=0.43（接近模式耦合理论玻璃转变温度T_MCT=0.436）下平衡后缓慢冷却至零温，获得充分退火的稳定玻璃样本。振动本征模通过对角化动力学矩阵获得，最低频率为ω=0.280，最高频率为2.24，略低于态密度主峰位置。

拓扑缺陷识别方法

针对每个本征模的特征向量(e_i^x, e_i^{y, e_iz)，通过高斯权重函数w(R-r_i)=exp(-|R-r_i|2/Δ2)（Δ=1）插值得到连续向量场u(R)。在88×88×88的立方网格上，通过计算每个晶格面边界的相位环绕数ν_x,y识别拓扑缺陷：当环绕数为±1时对应涡旋/反涡旋，0表示无奇点。该方法能客观重构缺陷的固有维数——孤立的零点保持点状，连贯的零点则形成一维拓扑缺陷线。}

缺陷数量标度行为

研究发现低频区（ω<1.0）拓扑缺陷数量呈现ω²标度关系，与二维系统一致。这表明在弹性连续介质近似成立的范围内，缺陷数量与频率的标度关系与体系维度无关。该标度行为源于拓扑缺陷线间距与波长成正比（~ω^-1），导致线密度随ω²增长。

空间结构特征

低频本征模对应横波叠加，形成的拓扑缺陷排列成准线性结构。通过定义拓扑缺陷对关联函数g_αβ(r;ω)（α,β∈{±1}），发现g₊₊(r;ω)和g_--(r;ω)在r=1和√2处出现明显峰位，这些特征峰高度随频率增加而减弱。更重要的是，在相当宽的r范围内，关联函数呈现幂律衰减g(r)∝r^d_f-d，指数约为-5/3，对应分形维数d_f≈4/3。

关联函数的水平偏移位置定义了交叉长度ξ，其倒数1/ξ在ω<0.604时与频率呈线性关系，斜率由声速决定。这表明低频区缺陷线间距确实由声学模波长主导。而g_+-(r;ω)则显示正负缺陷间关联较弱，且在ω≈1.121处出现从跟踪g₊₊^max(ω)到跟随g_+-^max的交叉行为，反映正负拓扑缺陷开始强烈相互作用。

塑性事件空间特征

通过准静态剪切（应变增量Δγ=0.0005）获得应力-应变曲线，在应变γ≈0.098处出现尖锐屈服点。选取非仿射位移平方δ_i^max(γ)最大的0.5%粒子定义为塑性事件（PE）粒子。研究发现，不同剪切方向（xy、xz、yz平面）产生的PE粒子空间分布高度重合，表明塑性事件位置对应变方向不敏感，可由标量场预测。

PE粒子的对关联函数在中间距离呈现幂律衰减，指数约为-5/3，与拓扑缺陷关联函数衰减指数一致。进一步分析PE团簇质心的径向对关联函数，同样显示相同的幂律行为，表明塑性事件的空间组织与拓扑缺陷网络具有相同的分形几何特征。

拓扑缺陷与塑性事件关联

定义拓扑缺陷与塑性事件的空间关联函数g_αPE(r;ω)。在低频区（ω≤0.43），PE粒子与正拓扑缺陷无关联，但与负拓扑缺陷（-1 TD）存在明显短程关联。这种关联在ω=1.1附近达到峰值，对应拓扑缺陷线开始碎裂的频率区间。加权平均后的关联函数g_-PE^av(r)在γ=0.01时峰值超过2.1，意味着靠近拓扑缺陷处发生塑性事件的概率比均匀分布高两倍以上。

通过构建平滑拓扑电荷密度场Ω(R)，可视化展示了负电荷密度区域（Ω(R)<-1.25×10^-4）与塑性事件位置的强空间关联。这种关联源于负拓扑电荷对应的双曲型本征模场几何结构，其在剪切扰动下易发生力学失稳。

研究结论与意义

本工作系统揭示了三维玻璃中拓扑缺陷的几何特征及其与塑性变形的内在联系。研究发现低频振动本征模的拓扑缺陷形成分形维数d_f≈4/3的准线性结构，其空间分布与剪切诱导塑性事件高度关联，特别是负拓扑电荷缺陷成为塑性屈服的前兆特征。这一认识将晶体中位错塑性机制与非晶体系中拓扑缺陷联系起来，建立了无序材料中拓扑序与力学响应之间的普适性框架。

该研究的创新性体现在多个层面：方法上实现了三维体系中拓扑缺陷线的客观重构，克服了二维体系的局限性；理论上揭示了拓扑缺陷网络的标度不变性及其与声学模干涉的物理起源；应用上为预测非晶材料力学性能提供了基于本征模几何的新思路。与近期机器学习方法相比，该研究提供的物理图像更为清晰直观，有助于构建可解释的物理信息模型。

值得展望的是，拓扑缺陷几何特征可能与玻璃脆性、断裂行为以及循环剪切下的老化过程密切相关。正拓扑电荷区域可能作为某种淬致无序，与玻璃形成体的动力学减速现象关联。这些认识为理解动态非均匀性等玻璃物理核心问题提供了新视角。更广泛地，拓扑缺陷的线状组织模式与量子流体中的涡旋线、波基系统中的能量级联等现象存在深刻类比，暗示了不同物理系统中缺陷组织规律的普适性。