极性晶体LiNbO3中手性声子的发现及其铁电极化调控

《Nature Communications》：Chiral phonons in polar LiNbO3

本研究针对非手性晶体中手性声子难以探测和调控的难题，通过共振非弹性X射线散射（RIXS）与密度泛函理论（DFT）计算相结合的方法，在典型极性晶体LiNbO3中首次直接证实了手性声子的存在。研究团队发现手性声子的圆二色性信号在特定动量点呈现规律性反转，并阐明其源于原子绕传播方向的圆偏振运动产生的声子角动量。该工作突破了手性声子仅存在于手性晶体的传统认知，为通过铁电畴翻转实现声子手性原位调控提供了新途径，对超快自旋-晶格耦合控制和手性声子学器件开发具有重要意义。

　　

在凝聚态物理领域，声子作为描述晶格集体振动的准粒子，近年来被发现了具有角动量的新特性——手性声子。这类声子的原子进行圆偏振运动，如同微观世界的陀螺，其角动量方向与传播方向平行或反平行，形成左手性或右手性特征。这种内禀的手性打破了时间反演对称性，使声子携带“磁矩”，成为连接自旋系统与晶格的新桥梁。手性声子不仅为超快磁化切换、爱因斯坦-德哈斯效应等现象提供全新机制，更催生了“手性声子学”这一前沿领域。

然而，手性声子的实验研究长期面临重大挑战。此前真正意义上的手性声子仅在α-石英、α-HgS等手性晶体中被观测到，因为这些晶体天然缺乏空间反演对称性。但手性晶体的制备难度大、域控制困难，极大限制了手性声子的应用探索。一个关键科学问题随之产生：在更常见的非手性但具有极性（缺乏中心对称性）的晶体中，是否也存在手性声子？如果存在，能否利用其极性特征实现电控手性切换？这对手性声子学的实际应用至关重要。

针对这一难题，瑞士保罗谢勒研究所Ueda Hiroki等人在《Nature Communications》发表的研究工作，选择典型极性晶体钽酸锂（LiNbO₃）作为研究对象。这种铁电材料不仅具有非中心对称的R3c空间群，其高质量单晶和纳米级铁电畴控制技术已十分成熟，是验证非手性晶体中手性声子存在的理想载体。

研究团队采用共振非弹性X射线散射（RIXS）这一尖端谱学技术，在钻石光源I21线站进行了精密实验。通过测量氧K吸收边附近不同动量点的RIXS谱，并分析圆偏振X射线激发下的圆二色性（CD）信号，他们成功捕捉到手性声子的特征指纹。为验证实验结果的可靠性，他们同步开展了密度泛函理论（DFT）计算，对LiNbO₃的声子色散关系和手性特征进行了系统模拟。

晶体对称性决定手性声子特征

LiNbO₃在居里温度1483 K以下具有极性刚玉结构（空间群R3c），其锂离子和铌离子相对于氧三角平面和八面体的偏离产生沿c轴的自发极化。研究团队基于对称性分析指出，虽然R3c空间群缺乏空间反演对称性，但因存在c滑移面而不属于手性空间群。这种特殊的对称性决定了手性声子在动量空间的分布规律：在滑移面内的动量点q2只能存在二维手性（摆线型）声子，而在对称性相关的q1和q3点则允许三维手性声子存在，且其手性必须相反。

RIXS圆二色性直接证实手性声子

实验结果表明，在E1（约25 meV）、E2（约77 meV）和E3（约106 meV）三个特征能损处观测到明显的圆二色性信号。特别是在q1和q3点，E1和E2处的CD信号呈现预期中的符号反转，这与三维手性声子的对称性要求完全一致。而在滑移面上的q2点，CD信号基本消失，证实了对称性分析的准确性。

区分手性声子与双折射效应

研究团队还观察到E3处的CD信号受到X射线双折射效应的显著影响。由于E3模式具有较大的模式有效电荷和线性振动特征，其CD信号包含六重旋转对称（双折射）和三重旋转对称（手性声子）两种贡献。通过详细的信号分解，他们证实即使在该能量点，手性声子的贡献仍然存在，这与DFT预测的有限手性相符。

DFT揭示原子级手性运动机制

DFT计算直观展示了手性声子的微观图像：在q1点，E1、E2、E3模式的氧原子均呈现明显的圆偏振运动，其角动量方向与传播方向存在平行分量，满足J·q≠0的条件，确认为真正的手性声子。计算还发现，手性声子通过改变Li-O-Nb键角扭曲氧2p电四极矩，从而在RIXS过程中产生CD信号。基于玻恩有效电荷计算的动力学多铁性产生的有效磁矩约为亚核磁子量级，与先前理论预测一致。

本研究的关键技术方法包括：在钻石光源I21线站进行氧K边共振非弹性X射线散射（RIXS）测量，利用圆偏振X射线分析不同动量点的圆二色性；采用Abinit软件包进行密度泛函微扰理论计算，获得声子频率、本征矢及手性特征；结合对称性分析区分三维手性声子与二维摆线型声子。

研究结论与展望

这项研究首次在非手性极性晶体中直接证实了手性声子的存在，突破了该现象仅限于手性晶体的传统认知。通过RIXS圆二色性测量与DFT计算的有机结合，不仅验证了LiNbO₃中手性声子的动量依赖特性，还阐明了其与晶体对称性的内在关联。

更重要的是，这项工作为手性声子学研究开辟了新方向。铁电材料中手性声子的发现，意味着可以通过电场控制铁电畴翻转来实现声子手性的原位切换，这相较于手性晶体的域控制更为简便。基于铁电畴的双稳态特性和现有纳米级 patterning 技术，未来有望实现纳米尺度手性声子器件的构建。此外，铁电极化的超快反转可能带来声子角动量的超快切换，为超快自旋-晶格耦合控制提供全新途径。

该研究将手性声子的研究范围扩展到一大类极性材料，为探索声子角动量相关的新奇物性（如手性诱导自旋选择性、声子角动量流等）提供了坚实基础，对超快磁控、能量转换和信息处理技术的发展具有重要推动意义。