高阶外延诱导FeTe薄膜超导性与单斜畸变抑制研究

《Nature Communications》：Superconductivity and suppressed monoclinic distortion in FeTe films enabled by higher-order epitaxy

本研究针对传统晶格匹配外延的局限性，创新性地利用高阶外延技术在CdTe(001)衬底上成功制备了6:5公度生长的FeTe薄膜。通过扫描透射电镜发现界面处自组织周期性间隙子，同步辐射X射线衍射证实体材料固有的四方-单斜相变被显著抑制，最终实现衬底选择性的二维超导（Tc～12 K）。该工作为利用高阶外延调控材料物性及诱导量子涌现现象提供了新范式。

　　

在材料科学领域，分子束外延（MBE）技术一直是制备高性能薄膜材料的关键手段。传统外延生长要求薄膜与衬底晶格常数高度匹配以降低缺陷，但这种方法严重限制了可选材料体系的范围。近年来，铁基超导体尤其是铁硫族化合物（如FeSe、FeTe）因其独特的超导机制和潜在拓扑性质受到广泛关注。然而，块体FeTe本身并非超导体，其在约70 K会发生四方相（P4/nmm）向单斜相（P2₁/m）的结构转变，并伴随双条纹反铁磁（AFM）序的出现，这些因素共同抑制了超导的产生。如何通过界面工程有效抑制FeTe的结构相变，从而诱导超导态，成为该领域亟待解决的科学问题。

针对这一挑战，日本RIKEN新兴物质科学中心等机构的研究团队在《Nature Communications》发表了创新性研究。他们突破传统晶格匹配限制，利用高阶外延（higher-order epitaxy）技术在CdTe(001)衬底上成功生长出高质量FeTe单晶薄膜。与晶格失配仅-1.8%的SrTiO₃（STO）衬底相比，FeTe与CdTe之间高达-20%的晶格失配反而通过6:5公度匹配（即6个FeTe晶胞对应5个CdTe晶胞）实现了更优异的晶体质量，并意外地诱导出二维超导电性。

研究团队主要采用分子束外延生长、扫描透射电子显微镜（STEM）、同步辐射X射线衍射（XRD）和电输运测量等关键技术。样本为在CdTe(001)和STO(001)衬底上生长的系列厚度FeTe薄膜，通过聚焦离子束制备STEM样品，在KEK光子工厂进行低温XRD测试，结合第一性原理计算分析应变对磁性的影响。

晶体结构与超导特性

XRDθ-2θ图谱显示FeTe(00l)峰与CdTe(002m)峰严格对齐，摇摆曲线半高宽仅0.6°，表明薄膜具有高度c轴取向。原子力显微镜显示台阶边缘沿CdTe<110>方向排列，证实外延关系为FeTe[100]||CdTe[110]。电输运测量表明，FeTe/CdTe薄膜呈现超导转变（T_c～12 K），而相同条件下生长的FeTe/STO薄膜无超导性，排除氧掺入等外在因素。

高阶外延的实空间证据

HAADF-STEM图像清晰显示界面处存在周期性间隙子（interstitials），其调制周期为6倍FeTe晶胞长度。FFT分析显示除FeTe和CdTe布拉格峰外，在Q_a/Q_FeTe=1/6处出现调制峰，对应6×6超晶格结构。这些间隙子仅存在于界面附近数层晶胞内，通过局部应变调制稳定了高阶外延。

单斜畸变的抑制

低温XRD显示FeTe/STO薄膜在T_s～60 K以下完全转变为单斜相，而FeTe/CdTe薄膜中四方相与单斜相共存。对于40 nm厚度薄膜，单斜相体积分数降至约5%，表明衬底钳制效应显著抑制了结构相变。第一性原理计算证实，c轴压缩应变（-Δc/c）会降低Fe磁矩，使反铁磁序能量升高，从而不利于单斜相形成。

二维超导特性验证

厚度系列样品均显示超导转变，但零电阻温度T_c0随厚度减小而降低，符合Berezinskii-Kosterlitz-Thouless（BKT）理论特征。I-V曲线在T_BKT=5.8 K处满足V∝I³关系，且上临界场H_c2的角依赖符合二维Tinkham模型，证实薄层样品中存在二维超导。

本研究通过高阶外延在FeTe/CdTe界面构建了周期性应变场，有效抑制了单斜畸变及反铁磁序，为诱导超导态提供了新路径。该策略不仅解决了FeTe体系本征超导缺失的难题，更开创了利用晶格失配调控量子态的新范式。由于FeTe具有强自旋轨道耦合且避免Se/Te组分不均匀性，该体系为研究马约拉纳零模提供了理想平台。高阶外延技术可推广至其他材料体系，通过设计超晶格应变场实现拓扑性质调控，为量子材料设计开辟了新维度。