Ge-Ga-S硫属玻璃的三阶光学非线性的色散特性及其优异的光学限制性能

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《Journal of Non-Crystalline Solids》：Dispersion feature of third-order optical nonlinearity of Ge-Ga-S chalcogenide glasses and their superior optical limiting performance

【字体：大中小】 时间：2025年12月07日 来源：Journal of Non-Crystalline Solids 3.5

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　　本文通过高波长分辨率（0.02 μm）系统研究了Ge-Ga-S硫属玻璃的非线性吸收β和折射率n2色散特性，发现β与硫空位缺陷浓度密切相关，且两者色散差异显著。同时首次在近红外波段（0.7-0.94 μm）观察到该材料具有超低光限幅阈值（μJ/cm2量级），为开发高可靠性光学防护器件提供了新依据。

方天骥|毛广瑞|戴世勋|林长贵|徐铁峰|陈菲菲

中国宁波大学先进技术研究院红外材料与器件实验室，宁波315211

摘要

在本文中，我们研究了Ge-Ga-S硫属玻璃的三阶光学非线性的色散特性，波长间隔为0.02 μm。凭借如此高的波长分辨率，我们观察到了非线性吸收（β）和非线性折射（n?）之间的细微差异。此外，我们还发现了硫属玻璃卓越的光学限制性能。实验测得的光学限制阈值（OLT）与波长呈正相关，其量级为μJ/cm2。这种超低的光学限制阈值使得硫属玻璃成为保护人眼或精密光学设备免受高功率激光损伤的理想材料。

引言

硫属玻璃（ChG）是一类非氧化物玻璃，其三阶光学非线性显著高于传统的氧化物和氟化物玻璃。这一显著特性使ChG成为非线性光子学领域的有前景的研究平台[[1], [2], [3], [4], [5]]。ChG的另一个独特特点是其超宽的透射范围（可达25 μm），这导致其光学参数具有更强的波长依赖性[6]，即比氧化物和氟化物玻璃具有更强的光学色散。然而，这一特性在光子器件中并不理想，因为它会导致不同波长下的性能不稳定。例如，在基于ChG的宽带成像系统中，需要更多的透镜来消除由线性折射率色散引起的高色差[7,8]。

关于ChG的三阶光学非线性色散，Quémard等人[9]首次发现，当激发波长从1.06 μm切换到1.43 μm时，其非线性折射率（n?）和非线性吸收系数（β）可以降低超过100%。显然，如果需要宽带操作，这种强烈的非线性色散会对基于ChG的非线性光子器件造成问题。同时，由于ChG的非晶态特性以及玻璃网络中存在大量缺陷，理论上对ChG的非线性光学色散进行建模仍然是一个巨大的挑战[10]。因此，高波长分辨率下实验表征其非线性色散是非常必要的。然而，由于OPA/OPO系统的成本高昂以及缺乏其他可调波长的激光技术，关于ChG的β和n?色散的研究仍然相当有限。迄今为止，只有两项研究详细探讨了ChG的β和n?色散行为。第一项研究由Wang等人[11]完成，他们研究了多种成分的ChG在1.15至1.686 μm波长范围内的β和n?色散，波长间隔为0.1 μm；第二项研究由Sohn等人[12]完成，他们研究了单一成分的ChG在1.1至5.5 μm波长范围内的色散，波长间隔同样为0.1 μm。在这两项研究中，都发现ChG的β和n?值表现出较高的色散，并且大致遵循基于间接带隙半导体的理论模型。然而，目前我们对ChG的具体非线性色散特性仍了解不足，因此需要更精确的测量。

我们之前的研究发现，锗-镓-硫（Ge-Ga-S，GGS）硫属玻璃具有广泛的可调光学参数[13]，这使得GGS系统成为研究ChG光学非线性色散行为的理想候选材料。因此，在本研究中，我们选择了两种具有强烈成分依赖性的GGS玻璃样品，研究了它们在0.7 μm至0.94 μm波长范围内（波长间隔为0.02 μm）的β和n?色散特性。此外，我们还利用这种高波长分辨率评估了GGS硫属玻璃的光学限制性能，发现ChG可能是一种优越的光学限制材料。

实验部分

为了研究亚带局域态如何调节宽带三阶非线性光学响应，我们制备了两种Ge含量基本固定的GGS玻璃样品，并通过改变Ga（进而改变S）的含量来调节硫的缺乏程度及相关的缺陷数量。GGS样品由20克高纯度元素Ge（5N）、Ga（5N）和S（5N）混合制成。称量后的原材料被装入清洁的石英安瓿管中，然后抽至低于10??的压力。

结果与讨论

能量色散X射线光谱（EDS）证实，这两种玻璃的摩尔组成为Ge??.??Ga??.??S??.?（GGS1）和Ge??.??Ga?.??S??.??（GGS2）。两者都含有约30 at.%的Ge，其中GGS1的Ga含量大约是GGS2的两倍。根据参考文献[13]中的定义，相对S含量（即偏离化学计量的程度）分别为GGS1的?21.17和GGS2的?5.13，表明这两种成分都是非化学计量的。