通过观察拓扑半导体中等离子体频率随厚度的变化，实验性地展现了拓扑利夫希茨转变的现象

《Materials Today Physics》：Experimental manifestation of topological Lifshitz transition by observing thickness-dependent shift of plasma frequency in topological semimetals

通过太赫兹光学电导率光谱学，发现Bi0.96Sb0.04薄膜在厚度≤10 nm时发生拓扑李政道相变，表现为等离子体频率的临界变化和圆偏振光电导效应，证实了二维拓扑半金属中的相变机制，且与理论预测一致。

　　

摘要

拓扑半金属（TSMs）含有无质量的狄拉克费米子，为探索量子现象提供了一个有前景的平台。拓扑利夫希茨转变（LTs）普遍存在，其应用范围涵盖了铁磁体、超导体、拓扑材料甚至高能物理。在本研究中，我们在Bi₀₉₆Sb₀₀₄的外延薄膜中观察到了一个拓扑LT，且整个转变过程中TSM的特性得以保持。该LT通过太赫兹（THz）光导率光谱测量得到的等离子体频率的厚度依赖性变化得以揭示。仅在超薄二维（2D）薄膜（厚度≤10 nm）中，发射的THz波在左旋和右旋偏振光之间显示出明显差异，这种圆偏振光效应是外尔半金属的特征。这种行为表明，在厚度≤10 nm的薄膜中发生了由对称性破缺引起的拓扑相变，从而为TSMs中的LT提供了实验验证。光导率在10 nm厚度处也显示出类似的临界变化，这与在简单平面器件中测量到的电导率随厚度的依赖性趋势一致。最后，在这种2D状态下观察到等离子体频率与载流子密度之间存在强相关性，这与先前的理论预测相符。

引言

等离子体是自由电子气密度的集体振荡，常见于金属、掺杂半导体和半金属中。然而，它们也为深入理解和利用拓扑半金属（TSMs）中的拓扑态提供了新的视角，TSMs是探索各种奇异量子现象的理想平台。实际上，TSMs表现出几种独特的等离子体行为，如量子/拓扑特性以及不寻常的温度/载流子密度依赖性。利夫希茨转变（LT）指的是费米面拓扑的变化，它是量子相变的一个原型，不能仅用对称性破缺来描述，最初是由非相互作用费米系统的连续转变所描述的[9]。值得注意的是，它可以在载流子密度或符号上引起突变[10]，从而导致传输特性的剧烈变化，并且在二维（2D）系统中由于电子关联效应而存在不连续性[4]。同样，已知LT伴随着电子密度调谐的双层石墨烯中的对称性破缺[11]。据报道，在掺杂的外尔半金属（WSMs）中，手性异常会导致等离子体频率在LT点发生红移，此时小费米面穿过外尔节点，在此点之后发生蓝移[12, 13]。这表明可以通过研究等离子体模式的光谱来检测3D WSMs中的手性异常。

WSMs是一类TSMs，其中对称性破缺（IS）和/或时间反演对称性与自旋-轨道耦合一起发生。狄拉克半金属（DSMs）通过对称性破缺[14]、维度控制[15]或电偏压[16]可以转变为不同的相，如WSMs、拓扑绝缘体和平凡绝缘体。几种TSMs在其拓扑行为上表现出显著的厚度依赖性，表明在临界厚度（或LT点）处存在LT[17, 18, 19]。在PtTe₂薄膜中，随着薄膜厚度从双层减少到单层，发生了半金属到半导体的转变，带隙从?0.36 eV变为+0.79 eV，这意味着发生了LT，这是由于层间耦合显著[17]。在Li掺杂的石墨烯中，当石墨烯厚度超过四层时，在范霍夫奇点附近观察到了LT[18]，并且在II型外尔半金属WTe₂单晶中也通过纵向和霍尔电阻行为的强厚度依赖性得到了证实[19]。外来原子被用来诱导WSM向强金属的转变[20]。

在我们之前的研究[21]中，我们展示了当外延Bi_0.96Sb_0.04薄膜的厚度（d）减小到≤10 nm时，由于应变诱导的对称性破缺，发生了狄拉克半金属到外尔半金属的相变。在这里，我们对TSM Bi_0.96Sb_0.04薄膜在THz光谱范围内进行了发射和光谱光导率测量，进一步证明了d ≤ 10 nm薄膜中的拓扑相变。

结果与讨论

我们之前的研究[21]报告了Bi_0.96Sb_0.04薄膜的结构表征。通过原位反射高能电子衍射（图S1）表明薄膜具有单晶结构，实验室/X射线衍射（图S2）和能量色散X射线（EDX）光谱分析确认薄膜为类似于体块[22]和薄膜[23]的菱形化学计量比的Bi_0.96Sb_0.04晶体。扫描电子显微镜和Bi/Sb

结论

我们使用THz发射和透射光谱研究了TSM Bi_0.96Sb_0.04薄膜的等离子体响应与其厚度的关系，发现等离子体频率在d = 10 nm时出现了临界下降。这与薄膜中的拓扑相变的临界厚度相符，表明发生了利夫希茨转变。通过观察d ≤ 10 nm薄膜的CPGE（外尔锥的特征），确认了DSM到WSM的拓扑相变

材料与器件制备

不同厚度的Bi_0.96Sb_0.04薄膜是通过分子束外延（MBE）在（111）GaAs衬底上制备的，薄膜沿Bi_1?xSb_x晶格的三轴生长。首先将GaAs衬底在甲醇中浸泡10分钟，然后在稀HF酸溶液（HF:DI水 = 1:20）中蚀刻1分钟以去除天然氧化层，随后立即放入真空室中。然后在超高真空中加热到580 ^oC并保持30分钟

CRediT作者贡献声明

Sung Kim：验证。Chan Wook Jang：方法论、形式分析、数据管理。Won Uk Jeong：验证、方法论、数据管理。Jong Seok Lee：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿、验证、方法论。Suk-Ho Choi：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿、验证、监督、项目管理、方法论、研究、资金获取、形式分析、概念化。R. G. Elliman：撰写 – 审稿与编辑。Euyheon Hwang：

未引用参考文献

47.; 48..

数据可用性

重现这些发现所需的原始数据和处理数据可向相应作者索取。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

这项工作得到了韩国国家研究基金会（NRF）的资助，该基金由韩国政府（MSIT）提供（编号RS-2023-00208310）。Jong Seok Lee感谢NRF的资助（编号RS-2022-NR070254）。