在扭曲的三层石墨烯约瑟夫森结中，门控可调的轨道磁性与竞争性的超导性

《ACS Applied Materials & Interfaces》：Gate-Tunable Orbital Magnetism and Competing Superconductivity in Twisted Trilayer Graphene Josephson Junctions

轨道磁矩与超导性在扭转三重石墨烯中的竞争研究。通过霍尔效应和约瑟夫森结实验，发现中间扭转角（1.38-1.44°）的TTG中，轨道磁矩（OM）在低载流子密度和低位移场占主导，而超导性（SC）在高密度和位移场占优，两者存在温度依赖的相竞争，OM临界温度约650 mK，各向异性证实轨道起源，为量子器件设计提供新平台。

　　
这篇研究聚焦于中间扭转角（1.38–1.44°）的交替三重层石墨烯（TTG）异质结中，超导性（SC）与轨道磁矩（OM）的竞争与共存机制。研究通过霍尔效应和约瑟夫森结输运特性，揭示了OM在载流中性点（CNP）附近的稳定存在及其与SC的相图关系，为设计拓扑超导量子器件提供了新思路。

**研究背景与科学问题**
石墨烯基超晶格因其强关联电子效应和可调控的能带结构，成为研究量子相竞争的重要平台。此前研究多集中在魔角（1.1°）的TBG系统，而TTG因其对称性设计和可调的中间角度（1.2–1.57°），在CNP附近能同时稳定SC和OM，但两者竞争机制尚不明确。科学问题在于：OM如何与SC共存？调控手段（扭转角、载流密度、位移场）如何影响两者的相对稳定性？

**实验方法与系统设计**
研究采用交替TTG异质结，通过电场调控载流密度（n）和位移场（D），利用高真空稀释制冷机（10 mK）和矢量磁强计（9–1–1 T）进行测量。霍尔效应和约瑟夫森结的量子干涉效应是核心分析工具。关键创新点包括：
1. **双面门控技术**：通过上下层独立栅极（SiO?基板）调控n和D，实现精准的电子-空穴平衡与能带耦合调控。
2. **多参数交叉测量**：结合磁场（B→）、位移场（D）和载流密度（v），构建三维相图，区分SC与OM的贡献。
3. **弱连结电特性表征**：利用光刻隔离的约瑟夫森结界面，直接探测弱连结中的量子相态。

**核心发现与机制解析**
1. **OM的稳定相区**
在低载流密度（|v|≈0.45）和高位移场（D≈0.6 V/nm）条件下，OM表现为：
- **霍尔电阻阶跃**：Bz=0附近，dRxy/dBz出现离散跳跃（ΔRxy≈40 Ω/T），对应轨道角动量对称性破缺。
- **温度依赖性**：通过直流偏置电流（I_dc）诱导的OM开关行为，确定OM ordering温度T_OM≈650 mK，低于SC转变温度（T_SC≈1.3 K）。
- **各向异性响应**：磁场方向依赖性实验显示，OM的磁矩方向与扭转角的镜像对称轴一致，且在Bx=1 T时仍保留约80%的霍尔信号，证实其轨道起源而非自旋磁矩。

2. **SC与OM的相图竞争**
通过（v，D）参数扫描发现：
- **OM主导区**：在CNP附近（|v|<1.5），高D（>0.25 V/nm）抑制OM，但低D（<0.05 V/nm）时OM与SC共存。
- **SC增强区**：当|v|>2.5时，SC占据主导，其临界电流随D增加而提升（如1.44°样品D=0.38 V/nm时I_c≈1.5 mA）。
- **临界场竞争**：高D（>0.5 V/nm）促进SC相变，而低D（<0.05 V/nm）时OM稳定，临界场强度超过Pauli极限（H_SC≈1.3×10⁵ A/cm²）。

3. **轨道磁矩的物理机制**
通过Dirac圆锥能谱与 flat-band的耦合分析，发现OM源于：
- **味极化效应**：扭转场诱导的味轨道（K/K'）对称性破缺，形成自发轨道磁矩。
- **能带混合调控**：位移场D通过增强Dirac圆锥与flat-band的耦合（Fermi速度v_F降低30%），抑制OM，但低D时混合不充分（v_F降低20%），反而促进OM。
- **电子-空穴分离**：在CNP附近，电子与空穴 pocket的关联强度差异导致OM的局域能量态。

**关键技术突破**
1. **非接触式弱连结探测**
采用光刻隔离的约瑟夫森结（宽度1.9 μm），通过门控技术将弱连结定位在特定（v,D）区域，消除体电阻干扰。实验显示S|OM|S结在Bz=0时呈现超导-正常态双稳态（电阻切换达29 Ω）。

2. **磁场各向异性诊断**
通过旋转磁场方向（θ=90°→0°）的霍尔响应测量，发现OM的磁矩方向与扭转角的对称轴一致，且在Bx=1 T时仍保留87%的霍尔信号，排除自旋磁矩贡献。

3. **位移场调控机制**
位移场D通过耦合石墨烯层间的库仑相互作用（Coulomb blockade effect），调控flat-band的占据率。当D>0.25 V/nm时，电子-空穴对在CNP附近被抑制，导致OM相消失。

**理论模型与对比分析**
1. **相图拓扑结构**
研究构建的（v，D）相图显示：
- OM区位于|v|<1.5且D<0.2 V/nm的CNP附近。
- SC区位于|v|>2.5且D>0.3 V/nm区域。
- 存在中间态（1.5<|v|<2.5）表现为混合态，可能涉及超导-磁矩的量子涨落。

2. **与TBG系统的对比**
与魔角TBG相比，TTG的OM具有更宽的载流密度窗口（|v|<2.0 vs TBG的|v|<1.5），且临界温度梯度反转（T_OM< поправльная低于T_SC），这源于TTG特有的三重层对称性约束下的味极化动力学。

3. **与理论预测的契合**
基于Kekulé螺旋序理论，OM的稳定需要flat-band的费米能级接近带顶（E_F≈-8 meV）。实验中通过调节D使E_F从-11 meV（v=0.7）移动到-4 meV（v=0.45），验证了理论模型。

**应用前景与实验展望**
1. **量子器件设计**
OM与SC的竞争态为设计量子比特（通过SC相干态）与磁比特（通过OM自旋轨道耦合）的混合器件提供可能。研究建议采用双栅极（ALD Al?O?/HfO?）实现弱连结的独立调控，以分离SC与OM的贡献。

2. **多体量子态探索**
在CNP附近，电子-空穴对的关联强度差异可能导致新型多体相态（如分数量子霍尔与OM的混合态），需进一步通过中子衍射或磁光克尔效应（MOKE）进行直接成像验证。

3. **工程化挑战**
当前实验中OM的T_OM（650 mK）低于SC的T_SC（1.3 K），可能因界面散射或氢污染导致能量尺度降低。建议采用原子层沉积（ALD）封装技术提升环境纯度，并开发宽温区（4–300 mK）原位测量平台。

**结论**
研究首次在非对齐的交替TTG系统中实现OM与SC的共存态，揭示了扭转场、载流密度和位移场三者的协同调控机制。其关键成果包括：
- 确立OM的轨道起源（各向异性磁场响应与电子结构分析一致）
- 建立TTG系统的（v,D）相图拓扑
- 发现临界温度梯度反转现象（T_OM< поправльная < T_SC）
- 提出通过双栅极门控实现弱连结独立调控的技术路径

该研究为二维拓扑量子计算提供了新型平台，后续工作可聚焦于以下方向：
1. 原位表征OM的磁矩构型（如中子衍射）
2. 探索高D（>0.5 V/nm）下SC的拓扑保护机制
3. 开发基于TTG的量子干涉仪器件
4. 研究在氢氛围中的相图演化

该成果发表于ACS Applied Materials & Interfaces，相关实验细节与理论模型分析已通过补充材料（Section 1–3）完整呈现。