基于晶体图注意力网络与化学键描述符的极端晶格热导率材料加速发现

《npj Computational Materials》：Accelerated discovery of extreme lattice thermal conductivity by crystal graph attention networks and chemical bonding

本文推荐一项关于极端晶格热导率（LTC）材料加速发现的研究。为解决传统第一性原理计算高成本、经验模型精度不足的问题，研究团队提出两个新型化学键描述符——归一化负积分晶体轨道哈密顿布居（normalized-ICOHP）与归一化积分晶体轨道键指数（normalized ICOBI），并开发晶体图注意力网络（CATGNN）实现高通量筛选。通过对20万种材料进行预测验证，成功发现106种LTC<5 W/mK的隔热材料和13种LTC>100 W/mK的高导热材料，为热管理材料设计提供了电子层级的物理洞察和高效筛选工具。

　　

在能源转换、电子散热和热电材料等领域，晶体材料的极端热导率控制一直是科学家们追逐的目标。高热导材料能快速导出芯片产生的废热，延长设备寿命；而低热导材料则是制造高效热电转换器和隔热装置的核心。然而，传统经验规则（如Slack模型）难以准确量化预测热导率，而精确的第一性原理结合声子玻尔兹曼输运方程（BTE）计算虽可靠性高，却因计算成本巨大无法应用于大规模材料筛选。这种“精度与效率不可兼得”的困境，严重制约了新型热管理材料的开发进程。

为突破这一瓶颈，发表于《npj Computational Materials》的最新研究提出了一种融合化学键理论与人工智能的解决方案。研究团队通过分析4500多种无机晶体的电子结构，首次发现归一化负积分晶体轨道哈密顿布居（normalized-ICOHP）和归一化积分晶体轨道键指数（normalized ICOBI）两个描述符，与晶格热导率（LTC）和均方位移（MSD）存在强关联性。基于这一发现，他们开发了晶体图注意力网络（CATGNN）模型，成功对20万种数据库材料进行快速筛选，最终通过第一性原理验证获得106种超低热导材料（68%的LTC<2 W/mK）和13种高热导材料（LTC>100 W/mK），实现了极端热导率材料的高效精准发现。

关键技术方法包括：采用VASP软件进行晶体结构优化与声子计算，通过LOBSTER程序解析化学键描述符，构建CATGNN模型实现描述符预测，并利用自建包含11.6万超胞结构的数据集训练CHGNet模型进行动力学稳定性预筛选。

归一化化学键描述符与热导率的关联机制

研究发现，归一化-ICOHP和归一化ICOBI与LTC呈正相关，与MSD呈负相关。如图2所示，对于相同平均原子质量的材料，LTC随描述符值增大而升高，而MSD随描述符值增大而降低，证明化学键强度是决定热导率的关键因素。

描述符优越性验证

与传统未归一化的-ICOHP相比，归一化描述符显著提升了与LTC的皮尔逊相关性（归一化ICOBI达0.66，而未归一化版本仅为0.27）。如图3所示，归一化描述符能清晰区分高/低热导率材料分布，而传统描述符则呈现散乱分布。

CATGNN模型的高精度预测

新开发的CATGNN模型在测试集上对归一化-ICOHP和归一化ICOBI的预测R2分别达到97.4%和97.8%，显著优于传统CGCNN模型（94.4%和94.2%）和梯度提升算法（82.2%和88.3%）。如图7所示，模型经过200轮训练后达到收敛，表现出优异的泛化能力。

极端热导率材料实验验证

通过CATGNN筛选的900种候选材料，经第一性原理验证发现：106种稳定材料具有超低LTC（全部<5 W/mK），如Cs₄Na₂BiAs的LTC低至0.16 W/mK；13种稳定材料具有高热导率，如立方碳同素异形体LTC高达2037.5 W/mK。元素分布分析（图8）显示，碱金属和卤素元素易形成低热导材料，而B、C、N等轻元素及过渡金属则有利于高热导材料形成。

本研究通过建立化学键描述符与声子热输运的定量关联，突破了传统经验规则的局限性。CATGNN模型与第一性原理计算的协同工作流，不仅实现了极端热导率材料的高效发现，更从电子层级揭示了化学键强度对声子散射的核心作用。这项研究为热管理材料的逆向设计提供了新范式，对推进热电转换、电子散热等技术的发展具有重要科学价值与应用前景。