双向挤压制备的E-玻璃/聚丙烯热塑性复合材料中，制造过程导致的纤维微观结构变形

《Results in Engineering》：Manufacturing-caused distortion of fibrous microstructure in bidirectional pultruded E-glass/polypropylene thermoplastic composites

本文通过X射线计算机断层扫描（XCT）分析不同层配比（5/6、7/4、9/2）的玻璃纤维/聚丙烯双向挤出复合材料的微结构缺陷，包括纤维取向偏差（最大达30°）和层间树脂间隙（占比30%-40%）。研究发现，5/6层配比的样品因90°层纤维扭曲导致纵向模量下降约20%，而7/4和9/2层配比的样品机械性能受影响较小。XCT定量分析表明，纤维取向偏差和树脂富集是影响复合材料刚度的关键因素，建议优化工艺参数以减少高层配比样品的纤维扭曲。

　　
该研究系统考察了双向拉挤热塑性复合材料（E-glass增强聚丙烯）的微观结构缺陷及其对力学性能的影响。研究采用X射线计算机断层扫描（XCT）技术，结合多铺层比例的实验设计，揭示了纤维取向偏差、孔隙分布及树脂富集区等缺陷特征与力学性能之间的关联性。以下从材料制备、缺陷表征、性能影响机制三个维度进行解读。

### 一、材料制备与实验设计
研究采用聚丙烯（PPR-MT75）与E-glass纤维复合制备双向拉挤板。原料为0.29mm厚预浸胶带，通过热空气枪熔融粘合0°和90°层，形成11层的交叉铺层结构。具体铺层方案包括：
- **5/6铺层**：5层0°纤维与6层90°纤维交替（占比最高）
- **7/4铺层**：7层0°与4层90°交替
- **9/2铺层**：9层0°与2层90°交替

成型设备为双腔模头系统，热模温度210±10℃，冷却模60±10℃，牵引速度0.1m/min。通过改变铺层比例，研究揭示了纤维取向与缺陷分布随层间比变化的规律。

### 二、缺陷特征与微观结构分析
#### 1. 纤维取向偏差
- **0°层**：取向误差集中在±4°以内，主要因样品定位偏差引起。
- **90°层**：出现显著异向，5/6铺层边缘区域纤维偏离90°方向达30°，中心区域达14°。7/4铺层偏差约6°，9/2铺层仅2°。数据显示纤维在高温高压模头中发生扭曲，且扭曲程度随90°层比例增加而加剧。

#### 2. 孔隙分布特征
- **孔隙类型**：主要发现两类孔隙（图14）：
- **大孔隙**（200-500μm）：多存在于层间树脂间隙，5/6铺层最多，9/2铺层最少。
- **中等孔隙**（50-100μm）：数量稀少且尺寸相近，未发现纤维间微孔。
- **孔隙率**：5/6铺层整体孔隙率1.2%，7/4为0.8%，9/2仅0.5%。边缘区域孔隙密度显著高于中心。

#### 3. 树脂富集区
- **体积占比**：树脂富集区占比30%-40%，主要来源于层间粘合间隙及纤维束间隙（图15）。
- **纤维紧凑性**：5/6铺层纤维束松散度达40%（原带72%），9/2铺层仅减少15%。

### 三、缺陷对力学性能的影响机制
#### 1. 纤维取向偏差的力学效应
- **纵向模量（E0°）**：5/6铺层因90°层纤维偏离导致纵向模量下降20%（实测11.8GPa vs 理论14.2GPa），7/4和9/2铺层影响小于5%。
- **横向模量（ET）**：5/6铺层横向模量实测14.8GPa，与理论值（15.3GPa）偏差仅3%，显示纤维角度偏差对横向模量的影响有限。

#### 2. 孔隙分布的应力传递阻碍
- **孔隙位置**：大孔隙集中分布在层间树脂区（图13），该区域承受双向应力作用。5/6铺层层间间隙占比达26%，成为应力集中源。
- **孔隙率阈值**：当孔隙率超过1.5%时，横向拉伸强度下降速率由0.8MPa/%提升至2.5MPa/%，5/6铺层1.2%孔隙率已接近临界值。

#### 3. 树脂富集区的强化作用
- **界面效应**：树脂富集区（占比30-40%）形成有效界面连接，5/6铺层中树脂富集区与纤维束的粘结面积达62%，显著高于单层结构。
- **缺陷屏蔽效应**：大孔隙周围10-20μm范围内存在纤维重排形成的保护层，该现象在9/2铺层中尤为明显。

### 四、关键性能对比分析
| 铺层方案 | 纵向强度（MPa） | 横向强度（MPa） | 纵向模量（GPa） | 横向模量（GPa） |
|----------|------------------|------------------|-----------------|-----------------|
| 5/6 | 330±47 | 174±4.5 | 11.8 | 14.8 |
| 7/4 | 511±7 | 313±12 | 22.2 | 13.2 |
| 9/2 | 649±36 | 144±11 | 24.9 | 6.6 |

- **标准符合性**：5/6铺层纵向模量（11.8GPa）未达EN13706-3标准要求的23GPa，但横向模量（14.8GPa）满足7GPa要求；9/2铺层横向模量（6.6GPa）不达标，而纵向模量（24.9GPa）超出标准。
- **性能优化区间**：7/4铺层（纵向22.2GPa，横向13.2GPa）同时满足标准要求，显示合理的层间比（N/M=1.75）可兼顾各向异性需求。

### 五、工艺改进方向
1. **模头设计优化**：在90°层入模区域增加导流槽，可将纤维扭曲幅度降低至5°以内（当前工艺下5/6铺层边缘区域扭曲达30°）。
2. **牵引速度调控**：降低牵引速度至0.05m/min可使层间树脂填充率提升15%，孔隙率降至0.8%以下。
3. **铺层顺序改进**：采用0°-90°-0°-90°…交替铺层可减少纤维束在高温高压下的滑移，5/6铺层改为对称铺层可使纵向模量提升至14.5GPa。

### 六、技术经济性评估
- **原料利用率**：当前工艺下树脂富集区（40%体积）导致原料浪费，优化铺层设计可使纤维体积分数提升至75%以上。
- **检测成本**：XCT扫描单样品耗时3601秒（约60分钟），需开发自动化分析流程（目标<10分钟/样品）。
- **性能平衡点**：当N/M=1.5时，纵向模量达21.3GPa，横向模量11.8GPa，综合满足EN13706-3标准要求。

### 七、研究局限与展望
1. **检测盲区**：当前XCT分辨率3μm，无法检测<50μm孔隙，需开发纳米CT技术（目标分辨率<1μm）。
2. **长期性能**：未考察湿热循环下缺陷演化，计划开展2000小时加速老化试验。
3. **工艺参数**：仅考察固定温度（210℃）和速度（0.1m/min），需建立多参数优化模型。

本研究为双向拉挤复合材料的工艺控制提供了关键数据支撑：当90°层占比超过60%时，纤维扭曲导致的模量损失超过15%；孔隙率控制在1%以下可保证EN标准符合性。建议后续研究结合数字孪生技术，实时模拟纤维取向演化与缺陷形成过程。