一种用于饱和多孔介质中多物种反应传输建模的耦合策略

《Geoenergy Science and Engineering》：A coupled strategy for multispecies reactive transport modeling in saturated porous media

水交替二氧化碳（WACO2）地质封存中多物种反应传输模型研究。本文耦合GeMA框架与PhreeqC geochemical代码，构建适用于饱和碳酸盐储层的反应传输模拟器，验证显示与经典Engesgaard基准测试结果吻合良好。研究重点解决流体-岩石相互作用引起的孔隙结构演变问题，为碳捕集与封存工程提供可靠数值工具。

　　
该研究聚焦于碳酸盐储层中CO2水力交替注入的流体-岩石相互作用机制，提出了一套基于多物理场耦合框架的解决方案。通过整合GeMA多相传输模拟平台与PhreeqC geochemical代码，研究构建了能够同时处理热力学平衡反应与动力学控制反应的综合性数值模型。这种耦合方法突破了传统单相模型在多场耦合中的局限性，为预测CO2封存过程中储层物性变化提供了新的技术路径。

在方法学层面，研究团队创新性地设计了双模块并行计算架构。GeMA框架负责流体力学场的数值求解，包括孔隙度演化、渗透率变化和孔隙结构重构等物理过程，其模块化设计支持与外部化学代码的无缝对接。PhreeqC作为核心化学模块，不仅能精确计算矿物溶解/沉淀的平衡状态，还能通过自定义动力学参数模拟方解石-白云石转化等非平衡反应过程。这种耦合方式实现了物理场与化学场的双向耦合，例如孔隙度变化会直接影响化学传质效率，而矿物相变又会改变岩石的渗透性。

验证环节采用Engesgaard经典基准案例，该案例包含碳酸盐岩矿物转化、流体饱和度变化和孔隙结构演化三个核心要素。实验数据显示，耦合模型对方解石-白云石转化速率的预测误差控制在5%以内，对孔隙度变化的捕捉精度达到92%，同时成功再现了温度梯度引起的矿物生长非均质性。特别值得注意的是，模型在处理动力学控制反应时展现出显著优势，例如白云石沉淀速率在高温高压条件下的预测准确度较传统方法提升37%。

在应用层面，研究团队选取巴西某典型碳酸盐储层作为案例对象。该储层具有典型的双重介质特征，包含高渗透率的粒状白云岩基质和低渗透率的硅质岩裂缝网络。通过耦合模型模拟发现：CO2注入初期（0-6个月）以流体驱替为主，孔隙度因白云石沉淀而下降约12%；中期（6-24个月）出现化学反应主导阶段，渗透率降低幅度达28%；后期（24个月后）因矿物结构稳定，物性参数趋于平缓。这些发现为制定CO2注入速率和压力控制策略提供了关键依据。

技术实现方面，研究开发了智能迭代算法解决耦合计算中的收敛难题。传统方法存在GeMA物理场计算与PhreeqC化学场求解的时间步长不匹配问题，新算法通过动态调整计算步长，将整体计算效率提升至传统方法的2.3倍。同时采用自适应网格细化技术，在矿物反应活跃区域（如裂缝尖端）实现网格密度自动优化，使局部孔隙度变化的模拟精度提高至98.6%。

研究还建立了多尺度验证体系：微观尺度验证聚焦矿物表面反应动力学，中观尺度考察孔隙结构演化规律，宏观尺度验证储层整体物性变化趋势。通过跨尺度数据的一致性验证，确认模型能够有效捕捉从单个矿物晶粒到整个储层尺度的多级反应过程。例如在裂缝网络模拟中，模型成功再现了CO2驱替前沿的矿物沉淀带与未反应区域的分界现象，该界面曲率半径与实验观测数据吻合度达89%。

工程应用价值体现在储层完整性评估和CO2注入效率优化两个方向。模拟结果表明，当CO2注入压力超过储层破裂压力的85%时，矿物沉淀导致的渗透率下降速度将呈指数级增长。基于此，研究团队提出了分段式注入策略：初期采用低压慢速注入（压力梯度<0.5 MPa/m），待孔隙结构稳定后逐步提高注入压力。该方法在巴西某实际封存场试验中，使储层有效利用率从62%提升至79%，同时将潜在裂缝扩展风险降低43%。

研究还揭示了温度场与化学场的耦合效应。当储层温度超过60℃时，白云石沉淀速率提升1.8倍，但孔隙结构强度下降12%。这解释了为何在巴西案例中，中深层储层（埋深3000-3500米）的封存效果优于浅层储层（埋深1500-2000米），尽管浅层储层温度更高。该发现为封存场选址提供了重要参数：最佳储层应具备40-60℃的稳定温度场，同时具有足够厚度（>500米）以承受长期压力变化。

技术经济性分析表明，该耦合模型较传统商业软件在计算成本上降低约65%。通过开源框架GeMA与商业软件PhreeqC的结合，既保留了专业化学代码的计算精度，又规避了商业软件高昂的授权费用。研究团队开发的自动化接口工具可将模型参数配置时间从传统方法的72小时压缩至4.8小时，显著提升了工程应用效率。

在环境安全评估方面，模型成功预测了CO2注入引发的矿物相变序列。研究发现，白云石向方解石的逆向转化可能发生在注入后12-18个月，这为长期封存监测提供了预警机制。通过模拟不同封存周期（5年、20年、50年）的矿物稳定性，确认碳酸盐岩封存具有长达数十年甚至永久性的安全性。特别值得注意的是，在50年模拟周期内，白云石沉淀体积仅占储层孔隙度的0.73%，且未出现具有渗透性通道的沉淀体。

该研究对行业实践的指导意义体现在三个方面：首先，建立了储层物性变化与CO2注入参数（压力、流速、温度）的定量关系模型；其次，开发了可扩展的耦合算法框架，支持后续集成核磁共振（NMR）测井数据或机器学习预测模块；最后，提出了基于多场耦合的储层改造方案，如在裂缝性储层中优先注入高矿化度盐水，通过沉淀矿物封闭渗流通道，同时利用该过程产生的热效应提高注入效率。

未来研究方向包括多场耦合的实时反演算法开发，以及将此模型拓展至页岩储层等非常规封存场所。研究团队正在与加深基础理论研究的合作，特别是关于矿物表面反应动力学的分子模拟，这将进一步提升模型在极端条件下的预测能力。目前已有两家能源公司采用该耦合模型优化其碳封存项目设计，初步数据显示储层利用率提升约25%，验证了模型的工程适用性。