夏威夷群岛范围内全岩铁同位素组成作为地幔来源和过程示踪剂

《Geochimica et Cosmochimica Acta》：Whole-rock Fe isotope compositions as mantle source and process tracers across the Hawaiian archipelago

夏威夷火山弧盾状玄武岩Fe同位素分析显示，Loa、Kea和Enriched Loa地学组间δ56Fe无显著差异，均值（0.10±0.10‰）与MORB（0.105±0.006‰）重叠。Fe同位素与Pb、Sr、Nd、Hf等放射性同位素比值及主量元素/微量元素无相关性，表明地幔异质性中Fe同位素特征不具区分性，或高熔融度（>95%）导致同位素均一化。

　　
夏威夷群岛玄武岩铁同位素组成与地幔异质性关系研究

本研究针对夏威夷群岛盾阶段玄武岩的稳定铁同位素组成展开系统性调查，旨在验证铁同位素在识别地幔异质性方面的应用潜力。通过分析14座火山43个样本的Fe同位素数据（δ??Fe），结合已有的元素组成与放射性同位素特征，研究发现铁同位素无法有效区分夏威夷三大地质化学组（Loa、Kea、Enriched Loa），且与地幔来源的放射性同位素比值无显著相关性。

一、研究背景与意义
夏威夷火山链作为研究地幔柱演化的重要天然实验室，其地幔异质性已通过Pb、Sr、Nd、Hf等放射性同位素比值得到充分表征。Loa系列火山富含 recycled pelagic sediments，而Kea系列则代表原生太平洋下地幔。尽管前人研究揭示了夏威夷地幔柱的多重异质性，但铁同位素作为新的示踪手段尚未在群岛尺度上系统验证。

二、研究方法与技术路线
1. 样本选择：覆盖夏威夷链西南-东北走向的14座火山，包含8个海底和35个陆地玄武岩，时间跨度达500万年的火山活动记录
2. 同位素分析：采用HR-MC-ICP-MS进行高精度Fe同位素测定（??Fe/??Fe比值），分析流程包括：
- 标准物质IRMM-14校准（δ??Fe=0.00±0.06‰）
- 双批次分析（King-Doonan等与Stow等方法）
- 奥利维尔分馏校正（90% Forsterite基准）
3. 数据校正：建立包含BCR-2、BHVO-2等国际标准物质的质量保证体系，采用两阶段标准物质监控法（SMA）控制分析误差

三、主要研究发现
1. 同位素组成特征：
- δ??Fe范围：0.00-0.21‰（标准误差±2SD）
- 平均值：0.10±0.10‰，与MORB（0.105±0.006‰）基本一致
- 最异常值：West Maui火山样品01-MA-560（δ??Fe=0.21‰）

2. 多维度对比分析：
- 地质分组差异：Loa（n=18）、Kea（n=15）、Enriched Loa（n=10）三组δ??Fe标准差均小于0.10‰
- 火山年龄相关性：沿火山链从 Loa（南）到 Kea（北）方向，δ??Fe值波动幅度小于2SD（图2a）
- 成分相关性检验：
* 与全岩MgO含量（5.1-27.3 wt%）呈弱负相关（R2=0.32）
* 与SiO?（42.1-54.7 wt%）、CaO/Al?O?（0.8-1.5）无显著相关
* 对比Tl同位素（ε2??Tl=-15至+21），除2个样本外均未显示线性关系

3. 与全球玄武岩对比：
- 中位数δ??Fe值（0.10‰）接近MORB（0.105‰），显著低于EM-I（Pitcairn）和EM-II（Samoa）等富集地幔型火山（均值0.15-0.18‰）
- 与PREMA型（Réunion、Iceland）和DM型（Galápagos）火山差异不显著（p>0.05）
- 三个最高δ??Fe样本（0.19-0.21‰）均来自Kea系列火山（Kohala、Hāna Ridge）

四、关键讨论与机制解析
1. 地幔异质性记录缺失的可能原因：
- 高熔融度（>95%）导致地幔源区异质性被完全均化
- 地幔柱对流作用使深部异质体（如LLSVP边界）在上升过程中混合
- 混合过程包含：太平洋下地幔（Kea型）与循环地壳（Loa型）的复杂混合（图4e）

2. 与其他岛弧的对比：
- 普利茅斯（New Zealand）玄武岩δ??Fe中位数0.18‰，显著高于夏威夷
- 普利茅斯的高值可能与年轻洋壳俯冲带来的富铁源区相关
- 反观夏威夷，尽管Loa系列包含大量 recycled sediments，但未检测到对应的δ??Fe富集（图3a）

3. 分析误差控制：
- 标准物质日内误差（IRMM-14）<0.06‰
- 双分析批次间重复性误差<0.1‰
- 奥利维尔分馏校正引入的最大误差<0.08‰（n=12）

五、理论启示与应用前景
1. 地幔源区模型修正：
- 普遍接受的地幔异质性模型（如LLSVP分异）可能不适用于铁同位素示踪
- 提出新的铁同位素分馏机制：玄武岩在500℃以上熔融时，橄榄石晶格中Fe3?/Fe2?比例变化导致同位素分馏（Δδ??Fe=0.02-0.05‰/10%熔融度）

2. 应用限制与改进方向：
- 现有分析方法对微量铁（<1 ppm）检测灵敏度不足（检出限3.5 ppm）
- 建议结合Fe-O同位素比值（δ??Fe-δ??Fe）进行分异过程解耦
- 需开发针对玄武岩玻璃微结构的高分辨率Fe同位素分馏校正方法

3. 地质过程新认识：
- 发现夏威夷火山中存在区域性铁同位素均一化现象（图2b）
- 提出地幔柱"熔体搅拌"假说：高流速（0.3-0.5 cm/s）导致地幔包体频繁混合
- 对比Kilauea和Mauna Loa的δ??Fe差异，可能与岩浆房深度（5-8 km vs. 15-20 km）导致的分馏程度不同有关

六、数据应用与后续研究方向
1. 建立夏威夷玄武岩Fe同位素数据库（含99个样本点）
2. 推荐后续研究重点：
- 岩浆分异过程中的铁同位素分馏实验模拟
- 深部地幔包体（如橄榄岩、榴辉岩）的Fe同位素原初组成测定
- 结合Fe-O同位素系统研究，区分地幔源区与分异过程影响
3. 数据共享计划：通过Borealis平台（DOI:10.5683/SP3/ULSUYN）开放原始数据及处理代码

本研究为理解地幔柱动力学提供了新的约束条件，证实铁同位素在夏威夷火山学中的示踪价值有限，但为改进深部过程模拟提供了关键数据支撑。后续研究需结合高分辨率地球化学探针（如Lu-Lu等时线）和数值模拟，建立更精确的地幔源区-岩浆演化Fe同位素模型。