基于厄米子空间的分子自旋超精细能级完美吸收观测及其在量子调控中的应用

《Nature Communications》：Observation of perfect absorption in hyperfine levels of molecular spins with hermitian subspaces

本文报道了在毫开尔文温度下，利用分子自旋中心与平面微波谐振器的相干耦合系统，首次实验观测到非厄米哈密顿量中厄米子空间诱导的完美吸收现象。研究人员通过调控自旋-光子耦合强度与有效耗散，在强耦合与弱耦合区间均实现了反射系数为零的完美吸收，并阐明了其与反射散射矩阵零点实部的关系。该研究为开发单光子微波开关/调制器及量子传感提供了新思路，拓展了非厄米物理在开放量子系统中的研究范式。

　　

在量子技术蓬勃发展的今天，如何精确操控光与物质的相互作用已成为核心挑战之一。特别是在微波频段，实现高效的能量操控对于量子计算、量子通信和超灵敏传感至关重要。传统的光学调控手段往往受限于能量损耗与调控精度，而"完美吸收"这一现象——即入射电磁波被系统完全耗散而毫无反射——为实现极致的光控提供了理想途径。然而，在真实的量子器件中，由于系统不可避免地与环境耦合，其动力学往往需要用非厄米哈密顿量来描述，这为理解和实现完美吸收带来了理论复杂性。以往研究多在满足宇称-时间对称的特殊条件下实现完美吸收，但该条件要求系统的增益与损耗严格平衡，在实际应用中难以灵活调控。

针对这一难题，由意大利摩德纳雷焦艾米利亚大学克劳迪奥·博尼佐尼领导的研究团队，在《自然-通讯》上发表了一项突破性研究。他们创新性地利用分子自旋中心与超导微波谐振器构建了一个高度可控的开放量子系统平台，在毫开尔文温度和单光子水平下，首次实验观测到了通过调控非厄米哈密顿量中的"厄米子空间"来实现的完美吸收。这一发现不仅绕过了严格的PT对称限制，还为在更广泛参数范围内操控量子光场提供了新范式。

研究人员为开展此项研究，主要运用了以下几项关键技术：首先，他们设计并制备了基于铌薄膜的平面超导LC微波谐振器，其工作频率约为9.9吉赫兹，并通过可调天线实现输入输出耦合。其次，研究选用了两种典型的分子自旋样品：分散在聚苯乙烯基质中的BDPA有机自由基作为原型二能级系统，以及具有大核自旋和超精细各向异性的VOTPP配合物单晶。所有实验均在稀释制冷机中于20-30毫开尔文的极低温度和单微波光子数条件下进行，通过矢量网络分析仪测量作为静态磁场函数变化的复反射散射参数S₁₁。理论分析方面，团队基于Holstein-Primakoff变换和量子朗之万方程，建立了描述系统散射矩阵零点的有效非厄米哈密顿量模型。

2 结果

2.1 理论建模

研究团队建立了一个包含谐振器（频率ω₀）、非辐射损耗（γ_nr）、辐射损耗（γ_r）以及与N个自旋系综（频率ω_sμ，弛豫率γ_sμ）耦合的模型。在低激发区，系统可由谐波哈密顿量描述。关键创新在于，他们将反射系数S₁₁(ω)的零点与一个有效非厄米哈密顿量?_RZ的复本征值联系起来。理论推导表明，当?_RZ的某个本征值的虚部为零时，即可在相应的实频率处实现完美吸收。通过引入霍普菲尔德变换将系统对角化到极化激元基，他们进一步将完美吸收条件诠释为特定极化激元模式的"净衰减率"为零，即其"穿腔衰减率"与"穿自旋衰减率"达到平衡。

2.2 单系综情况

以BDPA样品（N=1）为例，实验反射谱图清晰地显示了强耦合区域的特征反交叉。理论拟合给出耦合强度g/2π ≈ 20.7兆赫兹，自旋弛豫率γ_s/2π = 5兆赫兹，证实系统处于强耦合区。引人注目的是，在共振磁场两侧对称的位置（Δ ≈ ±8×10^-4T），观测到了反射率接近零的凹陷，即完美吸收点。这与传统PT对称系统中完美吸收发生在共振点的情况截然不同。理论分析完美地预测了这些点的位置，并揭示其对应于?_RZ哈密顿量中一个极化激元模式所张成的厄米子空间。

2.3 耦合强度的影响

理论研究揭示了耦合强度g对完美吸收现象的关键作用。随着g从强耦合区减小，两个完美吸收点会逐渐向共振点靠拢并最终合并。研究定义了一个阈值g_th= (γ_r- γ_nr+ γ_s)/4，标志着强耦合到弱耦合的过渡。当g低于最小值g_min= √[(γ_r- γ_nr)γ_s]/2时，?_RZ本征值的虚部无法跨越零点，完美吸收现象消失。这表明实现完美吸收存在一个临界耦合条件。

2.4 多系综情况

对于具有八个超精细跃迁的VOTPP样品，研究通过改变样品在谐振器上的位置，实现了从强耦合到弱耦合的调控。在强耦合位置（#A），每个跃迁均观察到清晰的反交叉和对称分布的完美吸收点。而在弱耦合位置（#D），由于不同超精细能级的热布居数差异导致有效耦合强度变化，完美吸收仅出现在耦合强度大于g_min的前四个跃迁上。实验结果与多系综理论模型高度吻合，证明了该理论框架的普适性。

3 讨论

本研究成功在被动开放量子系统中实验观测到了完美吸收，并揭示了其源于非厄米哈密顿量中的可调厄米子空间。分子自旋系统因其参数可调、耦合区间跨度大等优点，成为研究非厄米物理的理想平台。与严格的PT对称系统相比，本研究提出的机制更具灵活性，仅需通过调节自旋-谐振器失谐即可实现完美吸收，而无需满足苛刻的损耗平衡条件。

研究框架与先前PT对称系统的发现一致，并可视为其推广。当系统处于共振且满足γ_r- γ_nr= γ_s时，?_RZ恢复PT对称性，完美吸收在共振点同时发生。本研究的意义在于将其拓展至非PT对称的更一般情形，并适用于多共振体系。

作为应用示例，研究展示了基于完美吸收的微波单光子开关潜力。通过微小磁场变化（约10^-4T），即可实现反射率从最大值到近乎零的切换，调制深度可达50分贝。这种在光谱奇点附近的高灵敏度特性，也为开发新型量子传感器（如用于探测暗物质轴子）提供了可能。

综上所述，这项研究不仅首次在分子自旋-光子耦合系统中实验证实了通过厄米子空间实现完美吸收的新机制，而且建立了普适的理论模型，为在量子体系中探索非厄米物理和应用开发开辟了新的道路。该成果可进一步推广至其他顺磁自旋中心（如Er³⁺离子、硅中磷施主、氮-空位中心等）以及不同频段的物理平台。