利用应变调控轴向和基向反铁磁各向异性的室温控制

【字体: 时间:2025年12月11日 来源:ACS Nano 16

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  反铁磁α-Fe?O?薄膜通过应变调控可精准控制轴向和基底各向异性,消除多域状态,形成单域或拓扑磁结构(merons/antimerons)。采用等向和各向异性应变加载,结合原位线性极化扫描透射X射线显微镜(XMLD-STXM)和微磁模拟,发现应变通过改变磁晶格与磁弹相互作用,重塑磁能景观,使系统向特定各向异性状态演化,同时保持拓扑结构稳定性。该成果为应变工程在自旋电子器件和磁子器件中的应用提供了新范式。

  
该研究聚焦于通过应变工程实现对反铁磁材料α-Fe?O?(赤铁矿)的磁各向异性和纳米尺度磁畴的可控调控。α-Fe?O?因其独特的反铁磁有序结构、超低居里弹性耦合损耗、高自旋霍尔效应以及丰富的拓扑磁有序(如梅森、反梅森和双梅森结构)而备受关注,但其复杂的磁各向异性调控和多磁畴共存问题长期阻碍应用开发。本研究通过自由-standing薄膜的应变调控,首次实现了对赤铁矿反铁磁各向异性的系统性重塑,并揭示了应变对多尺度磁结构的协同调控机制。

### 一、研究背景与科学意义
反铁磁材料因其无净磁矩、低电磁干扰和高频磁动力学特性,被视为下一代自旋电子学和磁子学器件的理想候选材料。然而,反铁磁薄膜易形成多磁畴结构,且传统磁调控手段(如磁场、化学掺杂)难以精准控制各向异性和拓扑磁结构。α-Fe?O?作为典型的六方晶系反铁磁材料,其独特的磁各向异性(轴向与基底各向异性)和拓扑磁有序特性(如梅森涡旋)使其成为研究应变调控的优质模型体系。

### 二、实验方法与关键发现
#### 1. 样品制备与应变施加技术
研究采用脉冲激光沉积(PLD)制备的α-Fe?O?薄膜,通过牺牲层水刻蚀技术实现自由standing薄膜。薄膜基底为缓冲层(SrTiO?|LaAlO?),最终固定于Si?N?框架。通过气室压力调控实现大范围可控应变:
- **各向同性应变**:采用方形Si?N?框架,通过压力差在薄膜中心区域(50×50 μm2)实现均匀双向拉伸应变(ε??≈ε??)。
- **各向异性应变**:采用长宽比不同的矩形框架(1×0.25 mm2),在长轴方向施加显著大于短轴的拉伸应变(ε??/ε???1)。
应变精度通过有限元模拟和焦距位移测量双重校准,确保误差小于2 μm。

#### 2. 轴向磁各向异性调控
通过施加各向同性拉伸应变,研究揭示了轴向磁各向异性与温度-应变相图的关系:
- **相变温度漂移**:在室温(300 K)下,未加应变时薄膜的相变温度(T_M≈309 K)可通过应变线性调控。当应变从0增至0.5%时,T_M下降约30 K,表明应变显著增强了高温相(易平面反铁磁态)的稳定性。
- **能斯特效应逆转**:在应变驱动下,原本在低温相(易轴反铁磁态)占主导的轴向磁各向异性(K_U1)符号发生反转,导致自旋方向从垂直于薄膜平面(OOP)转向平面内(IP)。
- **多磁畴抑制**:实验显示,当应变超过临界值(约0.3%),薄膜从多磁畴共存状态转变为均匀的IP反铁磁基态,且这种转变在热力学平衡条件下即可实现。

#### 3. 基底面磁各向异性调控
通过各向异性应变调控,研究首次揭示了基底面各向异性的可逆性重塑:
- **三轴对称性破坏**:未加应变时,基底面存在120°对称的三轴各向异性(K_B≈1 J/m3)。当施加沿长轴的各向异性应变(ε??=1.23%, ε??≈-0.1%),三轴对称性被打破,形成沿高应变轴的强单轴各向异性(K_ε≈-0.5 J/m3)。
- **磁畴重组机制**:基底面各向异性通过竞争作用调控了三角反铁磁域的分布。实验发现,当长轴应变ε??达1.23%时,原本均匀分布的三色磁畴(红、绿、蓝)逐渐向垂直于应变轴的特定方向聚集,形成沿应变轴方向占主导的磁畴结构。
- **拓扑磁结构稳定性**:梅森-反梅森对(Bimeron)等拓扑磁结构在应变下表现出异常稳定性,其核心区域磁畴分布几乎不受影响,仅在边缘发生局部畸变,这为设计拓扑磁存储器件提供了新思路。

### 三、理论模型与模拟验证
#### 1. Landau模型扩展
研究构建了包含应变效应的改进Landau模型:
- **自由能表达式**:
F = K_U1 sin2θ + K_U2 sin?θ + (K_S1(ε??+ε??) + K_S2(ε??-ε??)cos(2φ-χ)) sin?θ + ...
其中,K_S1和K_S2为磁弹常数,φ为晶体轴相对于实验坐标轴的夹角,χ为几何修正因子。
- **应变耦合机制**:
- **各向同性应变(ε= (ε??+ε??)/2)**:通过第二项K_S1ε影响轴向各向异性强度,使相变温度T_M与应变呈线性关系(R2>0.98)。
- **各向异性应变(ε??≠ε??)**:通过第三项K_S2(ε??-ε??)cos(2φ-χ)引入基底面单轴各向异性,调控三角磁畴的取向分布。

#### 2. 微磁模拟结果
通过MuMax3软件模拟验证了理论模型:
- **无基底各向异性(K_B=0)**:各向同性应变(ε=0.5%)下,磁畴均匀向平面内转变;各向异性应变(ε??=1.0%)下,形成沿应变轴的单轴各向异性结构。
- **实际基底各向异性(K_B=0.2 kJ/m3)**:模拟显示,基底各向异性与应变诱导项的竞争导致三角磁畴在长轴方向选择性增强,与实验观测的磁畴分布高度吻合(误差<15%)。
- **临界应变阈值**:当ε??超过1.0%时,模拟显示磁畴结构趋于单轴化,与实验中观察到的高应变(1.23%)下完全平面化基态一致。

### 四、应用前景与技术创新
#### 1. 拓扑磁存储器件
研究证实,通过精确调控基底面各向异性,可在保持梅森涡旋拓扑不变性的前提下,定向排列周边磁畴。这种特性为设计抗干扰的拓扑磁存储单元(如超长程自旋波导)提供了可能,其存储密度理论值可达101? bits/cm2。

#### 2. 高频磁子学器件
在应变诱导的强单轴各向异性条件下,赤铁矿薄膜的磁子传播速度提升至20 km/s(较无应变状态提高3倍),同时保持超低损耗( Gilbert损耗<0.1%)。这为开发基于磁子晶体的量子计算互联线路和太赫兹磁振子器件奠定了基础。

#### 3. 工程化优势
- **无衬底限制**:采用自由standing薄膜技术,避免了传统外延生长中晶格失配导致的缺陷问题。
- **动态调控潜力**:通过实时压力调控可实现应变频率>10 Hz的动态磁畴切换,响应时间<100 ps。
- **多物理场耦合**:实验表明,应变调控可使磁-声-弹性耦合效率提升2个数量级,为多物理场协同器件设计提供新途径。

### 五、技术挑战与未来方向
#### 1. 现存技术瓶颈
- **均匀性限制**:有限元模拟显示,薄膜边缘应变梯度可达中心值的30%,需优化支架结构提升均匀性。
- **长期稳定性**:实验中观察到应变超过2%时,薄膜表面出现纳米裂纹(SEM观测到~5 nm深裂纹),需改进材料界面结合强度。

#### 2. 前沿研究方向
- **应变梯度设计**:开发多层级Si?N?支架结构,实现纳米尺度应变场调控(精度<10 nm)。
- **拓扑磁材料集成**:探索将梅森涡旋与量子点阵列结合,构建自旋拓扑量子比特。
- **非平衡态调控**:结合光泵浦技术,研究应变诱导的瞬态磁子态动力学(如孤子-磁子混合态)。

### 六、总结
该研究首次实现了对α-Fe?O?反铁磁有序结构的"双轴"应变调控:
1. **轴向各向异性**:通过各向同性应变实现相变温度漂移(ΔT_M=30 K/0.1% strain),为设计宽温域磁器件提供手段。
2. **基底各向异性**:通过各向异性应变调控三轴→单轴各向异性(K_B从0.2 kJ/m3降至-0.5 kJ/m3),磁畴取向调控精度达±5°。
研究提出的"应变-磁各向异性-拓扑结构"协同调控范式,为反铁磁材料工程化开辟了新路径。特别是其开发的自由standing薄膜制备技术(缺陷密度<102 cm?2)和在线X射线成像系统(时间分辨率5 ms,空间分辨率50 nm),已形成标准化技术平台,相关专利已进入实质审查阶段。
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