MOFSimBench：评估通用机器学习势函数在金属有机框架分子模拟中的性能与挑战

《npj Computational Materials》：MOFSimBench: evaluating universal machine learning interatomic potentials in metal-organic framework molecular modeling

本研究针对通用机器学习间势(uMLIPs)在复杂纳米多孔材料建模中的可靠性问题，开发了MOFSimBench基准测试框架。研究人员系统评估了20种uMLIPs模型在结构优化、分子动力学稳定性、体相性质预测和主客体相互作用等关键任务上的表现。结果表明，表现最佳的uMLIPs在所有任务上均优于传统力场和微调的机器学习势，且数据质量比模型架构对性能影响更大。该研究为uMLIPs在纳米多孔材料建模中的实际应用提供了重要指导，推动了功能多孔材料的设计与发现。

　　

在材料科学领域，金属有机框架(Metal-Organic Frameworks, MOFs)因其高度可调的孔隙结构和巨大的比表面积，在碳捕获、能源存储和催化等应用中展现出巨大潜力。然而，准确模拟这些复杂材料一直是个严峻挑战。传统的分子模拟方法面临着一个棘手的权衡：量子力学方法虽然精确但计算成本高昂，难以应用于大体系或长时间尺度的模拟；而经典力场虽然计算高效，但准确性有限，特别是对于具有复杂配位环境和孔隙结构的MOFs材料。

以最常用的通用力场(Universal Force Field, UFF)为例，这个1992年开发的力场虽然被广泛使用，但并非专门为MOFs设计，无法准确描述金属节点复杂的配位化学环境。后续开发的UFF4MOF和MOF-FF等改进版本虽然尝试通过重新参数化来适应MOFs的特殊性，但仍受限于固定的函数形式和参数集，难以覆盖MOFs巨大的化学多样性。

机器学习间势(Machine Learning Interatomic Potentials, MLIPs)的出现为这一困境带来了转机。特别是通用机器学习间势(universal MLIPs, uMLIPs)，通过在大规模多样化数据集上训练，理论上能够以接近量子计算的精度和接近经典力场的计算成本进行模拟。然而，这些"通用"模型在真实世界的MOFs建模任务中到底表现如何？它们是否真的准备好了投入实际应用？这些问题一直没有得到系统性的回答。

为了回答这些问题，来自德国图宾根大学和加拿大多伦多大学的研究团队在《npj Computational Materials》上发表了题为"MOFSimBench: evaluating universal machine learning interatomic potentials in metal-organic framework molecular modeling"的研究论文。他们开发了一个全面的基准测试框架MOFSimBench，系统评估了uMLIPs在MOFs及相关纳米多孔材料建模中的表现。

研究人员采用了模块化且可扩展的基准测试设计，主要技术方法包括：从多个数据库(QMOF、MOASEC-DB、IZA、CURATED-COF等)精心筛选100个代表性结构(MOFs、COFs和沸石分子筛)；评估20种不同架构的uMLIPs模型，涵盖等变图神经网络、图变换器和图网络模拟器等；使用密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)计算作为参考标准；通过结构优化、分子动力学(Molecular Dynamics, MD)模拟、体相性质(体模量和热容)预测和主客体相互作用能计算等多维度任务进行评估；采用严格的误差分析和统计比较方法。

静态建模与结构优化

在结构优化任务中，研究人员评估了uMLIPs寻找最小能量构型的能力。结果显示，基于能量梯度计算保守力的模型(如eSEN-OAM和orb-v3-omat)表现出色，成功优化率高达94%，且优化后的结构体积与DFT参考值偏差最小。相比之下，直接预测力的非保守模型(如orb-d3-v2和eqV2-OMsA)表现出严重的不稳定性，优化收敛率极低。经典力场UFF4MOF虽然能够完成优化，但需要更多优化步数，且准确率仅为66%。

分子动力学稳定性

动态稳定性评估通过NpT分子动力学模拟进行，重点关注体积稳定性和局部配位环境的变化。研究发现，训练数据中包含非平衡构型的模型(如eSEN-OAM、orb-v3-omat和MatterSim)表现出最佳的稳定性。值得注意的是，所有不稳定的结构在至少一种uMLIP下都能保持稳定，说明问题源于模型特定的势能面缺陷而非初始晶体结构本身。

局部配位环境稳定性

针对铜基MOFs的专门测试显示，多个uMLIPs能够准确保持不同配位环境(配位数2-6)的稳定性，而无需预先定义键合拓扑或配位几何。这一能力超越了传统力场，后者需要为每种配位环境手动参数化。

体相性质预测

在体模量预测方面，eSEN-OAM(MAE 2.60 GPa)和GRACE-2L-OMAT(MAE 3.23 GPa)表现最佳，甚至超过了微调的MACE-MP-MOF0模型(MAE 3.16 GPa)。热容预测中，orb-v3-omat以最低的平均绝对误差(MAE 0.018 J/K/g)和平均绝对百分比误差(MAPE 2.3%)领先。研究还发现，所有uMLIPs都系统性地高估了热容值，这与势能面软化现象相关。

主客体相互作用预测

在主客体相互作用能预测任务中，MatterSim和eSEN-OAM在GoldDAC测试集上表现优异，甚至超过了专门为吸附模拟微调的MACE-DAC-1模型。这些通用模型在包含开放金属位点等挑战性化学环境的体系中，也优于采用DFT衍生部分电荷的经典力场(UFF+DDEC)。

研究结论显示，uMLIPs在MOFs建模方面取得了显著进展，最佳性能模型在所有评估任务上均超越了长期使用的传统力场。数据质量被证明是影响性能的关键因素，使用OMat24等包含非平衡构型的大型数据集训练的模型表现尤为突出。在架构选择方面，基于能量梯度的保守力模型比直接预测力的非保守模型更加可靠。

这项研究的重要意义在于为uMLIPs在纳米多孔材料建模中的实际应用提供了系统性评估和指导。MOFSimBench基准测试框架的模块化设计使其能够轻松集成新模型和参考数据，为领域的持续发展提供了开放平台。研究结果不仅展示了uMLIPs在当前已达到的成熟度，也指明了未来发展的关键方向，特别是需要更多样化的训练数据和对更高精度理论级别的支持。这项工作加速了从经验力场向数据驱动建模范式的转变，为功能多孔材料的理性设计和发现开辟了新途径。