调节聚合物碳氮化物中的供体-受体相互作用，以实现高效的过氧化氢光合作用和新兴污染物的去除

《Science China-Materials》：Modulating donor-acceptor interactions in polymeric carbon nitride for efficient hydrogen peroxide photosynthesis and emerging contaminants removal

光催化材料TPCN通过TAPT与三嗪单元的D-A共聚合形成，其π共轭体系扩展和内置电场效应促进电荷分离，拓宽光吸收范围，抑制复合，使H?O?产率提升13.4倍，降解污染物速率显著加快。

　　

摘要

最近的研究表明，供体-受体（D-A）相互作用的分子共聚已被有效用于调节聚合物碳氮化物（PCN）光催化剂的电荷转移动力学。本文中，通过将4,4′,4″-(1,3,5-三嗪-2,4,6-三基)三苯胺（TAPT）作为电子供体与三嗪单元（电子受体）共聚，制备了一种具有D-A结构的光催化剂（TPCN）。TAPT独特的螺旋结构结合三嗪框架，扩展了π共轭体系，并在D-A结构中产生了强烈的内建电场（BIEF）。理论计算和瞬态吸收光谱显示，这种由扩展的π共轭结构和D-A相互作用产生的BIEF所形成的协同效应，促进了分子内的电荷分离，拓宽了光吸收范围，从而加速了电荷转移并抑制了复合反应。优化的TPCN3样品表现出显著增强的光催化H?O?生成能力（1.74 mmol g?1 h?1），比原始PCN提高了13.4倍。此外，TPCN3样品对各种新兴污染物的降解速率也明显快于PCN。