基于桌面自由电子能量的块状晶体增强可调谐X射线源研究

《Nature Communications》：Enhanced tunable X-rays from bulk crystals driven by table-top free electron energies

本研究针对块状晶体在桌面自由电子能量下无法产生可调谐X射线的传统认知，通过理论推导和实验验证，首次实现了块状范德华晶体中可调谐窄带X射线的十倍强度增强。研究定义了可调谐X射线超越轫致辐射的关键参数Φtunx/Φbrem，揭示了范德华晶体在X射线波段的独特性质，为半导体检测和医疗影像等领域提供了更高效、紧凑的X射线源解决方案。

　　

在X射线技术领域，传统X射线管虽结构紧凑却缺乏光子能量连续可调的特性，而同步辐射光源和X射线自由电子激光器等大型设施虽具备优良可调性，但其庞大的体积和高能耗限制了实验室级应用。自由电子驱动的范德华晶体材料近年来被视为实现桌面级可调谐X射线源的理想平台，但其发展长期受限于一个关键瓶颈：所有研究均局限于厚度低于200纳米的薄膜材料。这种限制源于一个根深蒂固的认知——块状晶体中强烈的电子散射会产生压倒性的轫致辐射背景噪声，从而湮没可调谐的窄带X射线峰。这种认知使得块状晶体与桌面电子源的结合长期被视为不可行的技术路径。

近日发表于《Nature Communications》的研究彻底颠覆了这一传统认知。由新加坡南洋理工大学Liang Jie Wong教授团队领导的研究表明，利用桌面自由电子能量驱动块状范德华晶体不仅能产生可调谐X射线，还能实现相比薄膜材料十倍以上的强度增强。该研究通过第一性原理电磁学和电子散射理论，推导出区分可调谐X射线显著超越轫致辐射区域的关键参数，并发现范德华晶体相比传统晶体更易达到该参数的大数值，从而揭示了范德华晶体在X射线波段的独特性质。

研究团队采用理论模拟与实验验证相结合的方法开展系统性研究。理论框架整合了蒙特卡洛模拟电子散射和麦克斯韦方程组，通过CASINO软件模拟电子在晶体中的散射轨迹。实验部分使用配备牛津UltimMax 170能量色散X射线光谱仪的场发射扫描电子显微镜进行X射线测量，样品包括通过机械剥离和湿法转移制备的石墨烯纳米薄片以及毫米级厚度的热解高取向石墨块状晶体。样品厚度通过扫描电子显微镜截面成像、原子力显微镜和会聚束电子衍射等多种技术进行精确表征。

可调谐X射线的产生机制

研究阐明了晶体中可调谐窄带X射线的两种主要产生机制：参数X射线辐射和相干轫致辐射。参数X射线辐射是史密斯-珀塞尔辐射的原子尺度版本，源于自由电子穿过晶体周期性原子结构时其库仑场的衍射效应。相干轫致辐射则是由电子穿越晶体时受周期性势场作用产生的周期性振荡所引发。在这两种机制下，X射线光子能量均由公式E_p=?(v·g)/(1-v·n?/c)决定，其中?为约化普朗克常数，v为电子速度，g为晶体某平面的倒格矢，n?为观测方向的单位矢量，c为真空光速。

块状晶体的电子散射特性

通过蒙特卡洛模拟对比块状与薄膜石墨晶体的电子散射行为发现，20 keV电子束入射1毫米厚块状石墨时，电子会因长相互作用距离逐渐损失全部动能而最终停止；而在29纳米薄膜中，大多数电子穿透材料时仅损失不足0.5%的能量且方向偏差约3°。块状材料中延长的相互作用长度显著增强了电子-晶体相互作用，从而产生更高的可调谐X射线发射强度。

可调谐X射线与轫致辐射的竞争关系

研究首次定量定义了可调谐X射线通量Φ_tunx与轫致辐射通量Φ_brem的比值关系：Φ_tunx/Φ_brem∝ (E_p[eV]|χ_g|²)/((Z_eff/E_p[eV])×T_accum)。分析表明，范德华晶体因具有更长的电子平均自由路径和更强的衍射强度参数χ_g，更容易进入可调谐X射线主导的区域。在2毫米厚石墨样品中，当电子能量在10-300 keV范围内时，可调谐X射线强度始终超越轫致辐射，且相比纳米薄膜实现300倍以上的强度增强。

厚度依赖性与材料普适性

实验测得25 keV电子能量下，石墨厚度从29纳米增加至1毫米时，可调谐X射线强度呈现十倍增长，符合I(l)=I_S(1-e^-l/L)的饱和增长模型。这种增强效应不仅限于热解高取向石墨，在h-BN、MoSe₂和WSe₂等多种范德华材料中均得到验证。轻元素组成的材料如h-BN因更长的总相互作用长度和较低的X射线自吸收效应，表现出更强的增强趋势；而重元素材料如WSe₂则具有更高的绝对通量值。

该研究通过理论突破和实验验证，成功打破了块状晶体无法用于桌面可调谐X射线源的传统认知。研究定义的Φ_tunx/Φ_brem参数为材料选择和系统优化提供了明确指导原则，而范德华晶体在X射线波段的独特性质为未来光源设计开辟了新方向。块状晶体的使用不仅显著提升X射线强度，还避免了薄膜材料制备的复杂性和易损性问题，为开发更紧凑、高效、可持续的桌面X射线源奠定了坚实基础，在半导体故障分析、医疗影像等领域具有重要应用前景。