协同的体相与界面工程显著提升了富镍正极的锂存储性能

《Science China-Materials》：Synergistic bulk and interface engineering empowering exceptional lithium storage performance of Ni-rich cathodes

镍-rich layered oxide阴极通过La/Y掺杂强化晶体结构和La4NiLiO8/LiYO2表面涂层协同提升界面稳定性，有效抑制循环中的体积膨胀和电解液腐蚀，实现207.3 mA h g?1容量、97.6%百次循环保持率和10C倍率152.1 mA h g?1。

　　

摘要

富含镍的层状氧化物正极因其卓越的容量和能量密度而成为下一代锂离子电池（LIBs）的关键候选材料。然而，这些正极在循环过程中容易发生动态结构退化和固液界面降解，导致容量显著下降，这对商业化应用构成了重大挑战。为了解决这些问题，我们提出了一种协同策略，即通过晶格掺杂和原位表面涂层来同时提高富含镍的正极材料（LiNi_0.9Co_0.05Mn_0.05O₂）的结构完整性和界面稳定性。La和Y掺杂剂起到了加固正极层状结构的作用，减少了体积变化，并扩大了c轴间距，从而促进了Li⁺的扩散。同时，La₄NiLiO₈和LiYO₂涂层有效保护正极免受H₂O/CO₂的腐蚀和电解液的侵蚀，而且它们的高锂离子导电性有助于Li⁺的传输。因此，改性的正极表现出优异的电化学性能，包括高比容量（207.3 mA h g^?1）、出色的循环稳定性（100次循环后容量保持率为97.6%）、优异的倍率性能（10.0 C时为152.1 mA h g^?1）以及增强的热稳定性。这项工作通过协同的体相和界面工程方法，为富含镍的正极的多维度稳定性研究树立了典范，为设计高性能储能系统提供了重要见解。