基于扭曲α-MoO3双层结构的中红外手性及手性热发射研究

《Nature Communications》：Mid-infrared chirality and chiral thermal emission from twisted α-MoO3

本刊推荐研究人员针对中红外手性光源匮乏的难题，通过构建无需光刻的扭曲α-MoO3双层结构，首次实验实现了室温下基于热发射的手性光产生。该研究利用范德华晶体的本征光学各向异性，通过控制两层晶体的扭转角打破空间反演对称性，在12.8μm波长处获得高达20%的圆二色性（CD）。这项突破为手性传感、红外光源等技术提供了无需光刻的规模化解决方案。

　　

在生命科学、化学分析和药物研发领域，手性识别具有至关重要的意义。就像左手和右手无法完全重合一样，许多生物大分子和药物分子存在结构镜像关系的手性对映体，它们可能具有截然不同的生物活性和药理效应。中红外光谱作为探测分子振动特征的指纹区域，为手性识别提供了理想窗口。然而天然分子的手性光学响应极其微弱，其圆二色性（Circular Dichroism, CD）信号强度比普通吸收弱五个数量级。更棘手的是，当前中红外手性光源主要依赖量子级联激光器或热辐射源，前者需要复杂的光刻工艺制造三维手性超材料，后者则无法产生偏振可控的光场。

3扭曲双层结构示意图'>

面对这一挑战，ICFO光子科学研究所的Michael T. Enders等研究人员另辟蹊径，利用范德华材料α-三氧化钼（α-MoO₃）的天然光学各向异性，通过简单的机械剥离和扭转堆叠技术，成功构建出具有本征手性的微纳结构。如图1所示，这种创新方法完全规避了传统光刻工艺，通过控制两层α-MoO₃晶体的相对旋转角度，直接打破结构的空间反演对称性，从而在mid-IR波段实现强烈的手性响应。该研究成果发表于《Nature Communications》，为手性光子学开辟了一条全新的技术路径。

研究团队采用多项关键技术手段：通过机械剥离法制备微米级α-MoO₃薄片，利用原子力显微镜（AFM）精确表征厚度与形貌；搭建傅里叶变换红外光谱（FTIR）显微系统，集成可加热样品台和斯托克斯参量分析模块，实现反射模式下的圆二色性测量和热发射偏振态检测；采用传输矩阵法（Transfer Matrix Method, TMM）进行光学模拟，优化层厚与扭转角参数；使用金衬底增强反射信号，并通过背景扣除法消除热测量中的杂散光干扰。

设计规则与工作机制

研究团队首先建立了扭曲双层结构产生圆二色性的理论模型。如图2所示，理想体系由顶部无损耗波片层和底部二向色性发射层组成，当两层晶体主轴呈特定角度（如45°）交叉时，系统可将底部层发射的线偏振光转换为圆偏振光。模拟结果表明，当顶部层满足λ/4波片条件（d_QWP= (2l+1)λ/(4Δη)），且底部层厚度满足法布里-珀罗共振条件时，圆二色性可达±1的极值。

材料选择与优化

α-MoO₃因其独特的正交晶系结构展现出极强的面内光学各向异性。如图3所示，在12.35μm波长附近，沿晶体x轴方向的声子共振导致折射率实部差Δη高达9.4，虚部差Δκ显著，同时满足波片转换和二向色发射的需求。模拟计算表明，当双层厚度分别为0.2μm和2μm，扭转角为58°时，在12.8μm波长处可获得0.61的圆二色性值。

3光学常数与圆二色性模拟'>

吸收光谱实验

研究人员制备了两个典型器件：器件1（d₁=0.6μm, d₂=1.1μm, α=33°）和器件2（d₁=0.8μm, d₂=0.85μm, α=42°）。如图5所示，通过FTIR显微镜测量反射模式下的圆二色性，两个器件在12-13μm波段均呈现约20%的CD值，与理论预测趋势一致。由于微米级样品的边缘效应，实验值略低于理想模拟结果。

热发射光谱验证

基于基尔霍夫热辐射定律，研究团队进一步验证了热发射状态下的手性特征。如图4所示实验装置，将样品加热至300-450°C后，通过斯托克斯参量分析测得归一化圆偏振分量S₃/S₀。如图6所示，器件2在12.8μm附近呈现约6%的圆偏振度，且该信号与温度无关，证实了手性热发射的本征特性。虽然因无法使用孔径光阑隔离背景辐射导致信号强度受限，但测量结果与吸收光谱呈现一致性。

这项研究首次实验证明了通过扭转范德华晶体可实现无需光刻的本征手性光学响应。与需要复杂三维结构的超材料方案相比，α-MoO₃扭曲双层结构不仅制备简易，还具有几何鲁棒性和可扩展性优势。研究揭示的物理机制具有普适性，可推广至其他面内各向异性材料（如α-V₂O₅）及其异质结体系。该技术为手性传感、红外光源、偏振控制等领域提供了新的技术路径，通过化学气相沉积等大面积生长工艺进一步优化样品尺寸后，有望获得更强的手性信号。这项突破标志着手性光子学从“制造手性”向“生长手性”的范式转变，为下一代手性光电器件的开发奠定了坚实基础。