中国北方典型岩溶河流硝酸盐来源解析及H2SO4和HNO3对流域岩石风化碳汇的影响

　　 摘要:

定量评估中国北方岩溶河流碳酸盐岩风化和人为酸引起的碳源汇变化,对于我国实现“双碳”目标具有重要的现实意义. 基于2019年旱季中国北方典型岩溶河流—玉符河地表水的野外监测数据,通过水文地球化学和多同位素指标 (δ₁₅^N_NO3、δ₁₅^N_NH4、δ₁₈^O_NO3和δ^₁₃C_DIC)分析,结合贝叶斯同位素混合模型 (Simmr) 和水化学平衡法,对NO_3^-来源进行定量解析,并定量估算了碳酸 (H₂CO₃)、硝酸 (HNO₃)和硫酸 (H₂SO₄)对碳酸盐岩风化和CO₂碳汇通量的影响。研究结果表明：① 水化学、δ₁₅^N_NO3、δ₁₅^N_NH4、δ₁₈^O_NO3和Simmr模型揭示玉符河流域河水NO_3^-主要来源于土壤氮 (34.6~39.3%) 和铵态氮肥 (27.7~39.9%),其次为硝态氮肥 (9.5~16.7%),污水粪肥和大气降水贡献比例较低,分别为7.1~12%和4.4~7.5%; ② 离子比值和δ^₁₃C_DIC揭示人为活动产生的HNO₃和H₂SO₄显著地参与流域碳酸盐岩风化. ③ 水化学平衡法估算H₂CO₃溶解碳酸盐所消耗的CO₂量为锦阳川 (JYC) ＞玉符河 (YFR) ＞锦绣川 (JXC)＞二仙河 (EXR),HNO₃和H₂SO₄溶解碳酸盐岩所释放的CO₂的量分别为EXR＞ JXC＞JYC＞YFR和EXR＞JXC＞YFR＞JYC; ④ 流域CO₂净消耗量由高到低分别为JYC (+0.26 mmol/L)、YFR (+0.01 mmol/L)、JXC (-0.81 mmol/L)和EXR (-2.13 mmol/L); JYC和YFR表现为岩溶碳汇效应,而JXC和EXR则主要表现为碳源效应。故集约化农业施用还原性氮肥和硫肥形成的人为酸参与碳酸盐岩风化是导致中国北方岩溶区河流碳汇效应减弱的重要因素。本研究可为中国北方或温带岩溶区河流碳循环模型的构建和流域碳汇的精准评估提供重要的科学依据。