通过调控基于三苯胺的空穴传输材料的电子结构和电荷传输特性，以实现高性能钙钛矿太阳能电池

《Journal of Computational Electronics》：Tailoring the electronic structure and charge transport in triphenylamine-based hole transporting materials for high-performance perovskite solar cells

四类三苯胺基hole传输材料（M1-M4）通过硫杂环丁二烯桥接受体工程优化，展现出更负的HOMO能级（-5.10至-5.18 eV）、高溶解性（3.5-5.2 mg/mL）、窄带隙（2.20-2.31 eV）、宽吸收（395-463 nm）及低重组能（0.15-0.20 eV）。TDM分析证实其激子解离度提升（D^2值达1.12-1.26），电子耦合降低，M1器件开路电压达2.51 eV，验证了该工程策略对钙钛矿太阳能电池效率提升的有效性。

　　

摘要

具有均匀薄膜、适当的能带对齐、高空穴迁移率以及可加工性的空穴传输材料（HTMs）对于高效钙钛矿太阳能电池（PSCs）至关重要。在本研究中，我们设计并研究了四种基于三苯胺的HTMs（M1至M4），采用了噻吩桥接的受主工程方法。实验结果表明，与参考HTM（R）相比，M1–M4 HTMs具有更负的HOMO能级、更高的溶解度、更窄的带隙以及最大吸收波长范围在395至463纳米之间，并且重组能量更低。经过工程改造的M1至M4 HTMs表现出更低的结合能值，尤其是那些含有吸电子基团的HTMs，这表明它们的激子解离能力增强，电荷传输性能得到改善。时间依赖性密度（TDM）分析进一步证实了这些HTMs具有更高的激子解离效率和更低的电子耦合效应。所研究HTMs的开路电压分别为：R为2.21 eV，M1为2.51 eV，M2为2.46 eV，M3为2.49 eV，M4为2.44 eV，这凸显了它们作为PSCs理想材料的潜力。引入噻吩桥接的末端受主被证明是开发高效PSCs材料的有效策略。因此，经过工程改造的M1至M4 HTMs在太阳能领域具有显著的应用前景。

图形摘要

具有均匀薄膜、适当的能带对齐、高空穴迁移率以及可加工性的空穴传输材料（HTMs）对于高效钙钛矿太阳能电池（PSCs）至关重要。在本研究中，我们设计并研究了四种基于三苯胺的HTMs（M1至M4），采用了噻吩桥接的受主工程方法。实验结果表明，与参考HTM（R）相比，M1–M4 HTMs具有更负的HOMO能级、更高的溶解度、更窄的带隙以及最大吸收波长范围在395至463纳米之间，并且重组能量更低。经过工程改造的M1至M4 HTMs表现出更低的结合能值，尤其是那些含有吸电子基团的HTMs，这表明它们的激子解离能力增强，电荷传输性能得到改善。时间依赖性密度（TDM）分析进一步证实了这些HTMs具有更高的激子解离效率和更低的电子耦合效应。所研究HTMs的开路电压分别为：R为2.21 eV，M1为2.51 eV，M2为2.46 eV，M3为2.49 eV，M4为2.44 eV，这凸显了它们作为PSCs理想材料的潜力。引入噻吩桥接的末端受主被证明是开发高效PSCs材料的有效策略。因此，经过工程改造的M1至M4 HTMs在太阳能领域具有显著的应用前景。

图形摘要