基于自动微分的相干X射线动力学衍射模型实现微米晶体纳米级应变场精确重构

《npj Computational Materials》：Unveiling nano-scale crystal deformation using coherent X-ray dynamical diffraction

本刊推荐：为突破传统布拉格相干衍射成像（BCDI）在微米晶体中因动力学衍射效应产生的重构失真问题，研究团队开发了基于自动微分框架的Takagi-Taupin方程求解新方法。该研究通过将动力学衍射理论整合到正交网格重构流程中，成功实现了Sr2IrO4晶体内部变形场的精确重建，为第四代同步辐射光源的相干性优势转化为材料科学研究能力提供了关键技术支撑。

　　

在功能晶体材料研究中，内部变形场的可视化是连接理论模型与实际应用的关键桥梁。尤其对于铁电体、压电材料、形状记忆合金等微米级晶体材料，其独特性能往往源于晶体结构中对理想晶格的局部偏离。然而，传统布拉格相干衍射成像（BCDI）技术基于运动学衍射近似，当晶体尺寸接近彭德罗斯距离（Pendell?sung distance）或消光距离时，动力学衍射效应会导致重构图像出现严重失真，这成为制约该技术应用于微米晶体研究的瓶颈问题。

随着第四代同步辐射光源和X射线自由电子激光器的发展，X射线的相干长度显著增加，使得探测更大晶体中的变形成为可能。但由于缺乏有效处理动力学衍射效应的稳健方法，对尺寸超过消光深度的晶体进行定量变形场研究一直难以实现。尽管近年来已有研究尝试通过线性近似修正折射效应，但入射波与衍射波之间的强耦合作用仍未被充分考虑。

针对这一挑战，发表于《npj Computational Materials》的研究提出了一种基于自动微分（AD）的创新方法，将Takagi-Taupin方程（TTEs）整合到BCDI重构框架中。该方法通过正交网格上的指数Rosenbrock型数值积分方法求解动力学衍射方程，结合小批量随机梯度下降优化策略，实现了从实验布拉格相干衍射图案中精确重建晶体内部变形场。

研究团队首先通过金立方体模拟验证了方法的有效性。对比传统误差缩减（ER）和混合输入输出（HIO）算法的重构结果，动力学衍射模型显著消除了因折射和非线性耦合效应引起的相位伪影，恢复了真实的变形场分布。特别值得注意的是，动力学效应会导致摇摆曲线整体向Δθ轴正方向位移，这一现象在传统运动学近似中无法准确描述。

在实验验证方面，研究团队利用聚焦离子束（FIB）技术制备了尺寸约1.5×1.5×1.2 μm³的Sr₂IrO₄晶体样品，在美国阿贡国家实验室先进光子源34-ID-C束线站收集了(116)晶面的三维相干衍射数据。通过对比传统运动学迭代方法与新方法的重构结果，发现两者在晶体形状上表现一致，但在相位分布上存在显著差异。

传统运动学方法重构的相位图像中，物理晶体应变与动力学效应伪影相互混杂，特别是在晶体底部与铂焊接接触区域，接触应变信号被动力学效应部分抵消。而动力学校正方法则清晰揭示了该区域的真实位移场，同时晶体其余部分显示出更小的相位变化，表明这些变化主要源于动力学伪影而非真实应变。

应变分析进一步证实了动力学校正方法的优势。沿Q向量方向的应变分布显示，动力学方法重构的图像在晶体接触区域表现出更强的应变集中，这与实际物理预期更为吻合。相比之下，运动学方法由于未能完全考虑X射线在晶体应变区域的光学传播过程，导致应变场表征存在系统性偏差。

研究采用的关键技术方法包括：基于正交网格的Takagi-Taupin方程数值求解算法，通过横向傅里叶变换将偏微分方程转化为常微分方程组；自动微分框架下的优化流程，实现振幅函数和变形场的同步更新；小批量梯度下降策略，提高大规模衍射数据处理效率；自适应全变分（ATV）去噪约束，增强重构结果的抗噪声能力。实验样本为通过自熔剂技术生长并经Laue衍射仪预取向的Sr₂IrO₄单晶，采用FIB lift-out protocol制备得到微米级样品。

动力学衍射与模型描述

通过建立基于Takagi-Taupin方程的衍射模型，研究团队在正交坐标系中求解传输波E₀(r)和衍射波E_h(r)的复波前。该方法采用指数Runge-Kutta方法进行数值积分，通过横向傅里叶变换将偏微分方程转化为常微分方程组，避免了传统斜坐标系中的插值误差。计算图框架实现了从变形场参数到衍射强度的完整前向预测和梯度反传。

模拟数据性能验证

通过金立方体模型的模拟研究，对比了运动学近似和动力学理论下的摇摆曲线差异。结果显示动力学效应引起摇摆曲线整体位移和复杂结构变化，传统相位恢复算法（ER/HIO）重构的晶体函数出现振幅分布不均和相位失真，而动力学方法重构结果与原始模型高度一致。

实验数据性能验证

对Sr₂IrO₄晶体(116)晶面的实验数据进行重构，动力学方法显著改善了晶体底部接触区域的应变表征。与传统方法相比，动力学校正后的图像显示出更合理的位移场分布和应变集中现象，证实了方法在实际应用中的有效性。

该研究通过将自动微分与动力学衍射理论相结合，成功突破了传统BCDI技术在微米晶体应用中的尺寸限制。正交网格上的TTEs求解方法有效消除了动力学衍射伪影，为利用第四代同步辐射光源的相干性优势研究大晶体纳米级变形场提供了新途径。方法框架的灵活性为未来扩展多峰BCDI和全应变张量测量奠定了基础，尽管计算资源需求仍是实际应用中需权衡的因素。这项技术进展将推动材料科学领域对功能晶体中应变介导现象的深入研究，为设计高性能晶体材料提供关键表征工具。