滑动铁电金属与亚铁磁性的三重耦合切换及其可逆反常输运特性

《Nature Communications》：Sliding ferroelectric metal with ferrimagnetism

本研究针对二维磁性金属中铁电性与金属性难以共存的关键挑战，提出了通过层间滑动在反铁磁金属双层结构中构建滑动铁电亚铁磁金属的创新策略。以Fe5GeTe2为模型系统，研究人员成功实现了铁电极化、净磁矩和自旋劈裂的三重耦合电控切换，并发现了显著的符号可逆反常霍尔效应、反常能斯特效应和磁光效应，为下一代自旋电子器件设计开辟了新途径。

　　

在材料科学的前沿探索中，二维材料因其独特的物理性质和潜在应用价值而备受关注。传统认知中，铁电性与金属性被视为互斥的特性——铁电材料通常为绝缘体，而金属则难以保持稳定的铁电极化。这一认知壁垒直到滑动铁电性的提出才被打破。2017年，研究人员发现通过层间相对滑动可以在二维多层体系中诱导出铁电性，2018年Few-layer WTe₂成为首个实验证实的滑动铁电金属。然而，将磁性引入此类系统仍面临巨大挑战，特别是如何实现铁电、磁性和金属性的三重协同调控。

现有的滑动铁电研究多集中于绝缘体/半导体体系，虽然实现了铁电极化与自旋劈裂的耦合切换，但这些系统保持开隙状态，费米能级附近缺乏金属态，限制了其在电荷输运应用中的潜力。相比之下，如果在金属体系中实现滑动铁电性与磁性共存，将可能产生可观的净磁矩并诱导出显著的反常输运现象，如反常霍尔效应(AHE)、反常能斯特效应(ANE)和磁光效应(MOE)。这类二维滑动铁电亚铁磁(FE FiM)金属有望通过电场控制的层间滑动，同时切换铁电极化、净磁矩和自旋劈裂的符号，为实现非易失性调控反常输运特性提供理想平台。

在这项发表于《Nature Communications》的研究中，研究人员聚焦于具有[C₂||M_z]对称性保护的非相对论性自旋简并的反铁磁(AFM)双层金属，提出了一种构建二维滑动FE FiM金属的通用策略。以近室温范德瓦尔斯铁磁体Fe₅GeTe₂为原型系统，通过第一性原理计算系统研究了其在不同堆叠构型下的物理性质。

研究采用维也纳从头算模拟软件包(VASP)进行第一性原理计算，使用PBE泛函的广义梯度近似(GGA)，采用投影缀加波(PAW)方法，截断能设置为500 eV。布里渊区采样采用9×9×1的Monkhorst-Pack k网格，对于铁电极化和磁晶各向异性能计算则使用更密的15×15×1 k网格。通过爬升图像弹性带(CL-NEB)方法计算铁电切换路径能垒，利用Wannier90构建最大局域化瓦尼尔函数(MLWFs)，并通过WannierTools软件包计算本征反常霍尔导率和反常能斯特导率。

滑动构型与铁电切换

研究人员考虑了八种不同的堆叠构型，发现它们自然分为两个滑动家族。第一个家族包括AA′、AB、AC和BA堆叠，均倾向于A型反铁磁基态(AFM1，层内铁磁、层间反铁磁)。其中AC堆叠属于Aem2空间群，具有[C₂||M_z]对称性，表现为非极性(NP)反铁磁金属相。通过顶层相对于底层的面内滑动(沿矢量t=(b-a)/6和t=(a-b)/6)，打破M_z镜面对称性，产生两个能量简并但铁电极化方向相反的FE相，对应AB和BA堆叠(空间群P3m1)。

AB堆叠的铁电极化计算值为0.087 pC/m(对应44.5 μC/m²)，与已报道的二维铁电器件相当。通过CL-NEB方法估算AB和BA堆叠间滑动切换的能垒为15.4 meV/单胞，表明铁电切换在实验上可行。Bader电荷分析证实了层间电荷转移的存在，AB堆叠中底层和顶层净Bader电荷分别为+0.0051 e和-0.0051 e，表明电荷从顶层转移到底层，极化沿+z方向。

电子结构与磁电响应

非极性AC堆叠相由于[C₂||M_z]对称性保护，表现出非相对论性自旋简并能带结构，自旋分辨积分态密度(iDOS)在费米能级处相等，净磁矩为零。而FE AB堆叠相中，层间滑动打破对称性，导致整个布里渊区的自旋劈裂，由于系统的金属性，自旋分辨iDOS在费米能级以下出现极化(iDOS^↑(E_F) < iDOS^↓(E_F))，产生-0.19 μ_B/单胞的净磁矩。

BA堆叠FE相可通过对AB堆叠施加[C₂||M_z]操作得到，实现铁电极化、净磁矩和自旋劈裂的同时反转，而不改变Néel矢量。投影二维自旋劈裂图清晰显示了AB和BA堆叠的相反自旋劈裂特性。净磁矩对外加电场呈现近似线性响应，线性磁电耦合系数估计为7.13×10^-14G·cm²/V，显著超过传统系统如Fe薄膜(2.9×10^-14G·cm²/V)。层间距离变化(±15%)研究表明，减小层间距可增强层间耦合，进而增大净磁矩，表明磁电耦合可通过层间相互作用强度有效调控。

显著符号可逆反常输运特性

由于金属性质，系统表现出自发输运响应。磁性对称性分析表明，FE相在Néel矢量取向不同时表现出不同的反常输运行为。当磁化方向垂直面外时，AB堆叠FE相的反常霍尔电导率(AHC)在费米能级达到约0.49 e²/h，接近半量子化值。反常能斯特电导率(ANC)在100 K时峰值达0.36 k_Be/h(约0.62 A·K^-1·m^-1)，300 K时为0.34 k_Be/h(约0.57 A·K^-1·m^-1)，超过非共线反铁磁体Mn₃Y(Y=Ge,Ga,Sn)。Kerr旋转角达0.14度，Faraday旋转达1.36×10⁵deg·cm^-1，显著优于典型磁性材料。

由于FE切换引起的自旋劈裂反转，反常输运特性可通过外电场控制。AB和BA堆叠FE相通过TM_z对称性联系，该对称性下反常输运特性为奇函数，导致AHC、ANC以及Kerr和Faraday旋转角大小相同但符号相反，实现这些反常输响应的非易失性电控。

研究结论与意义

本研究基于[C₂||M_z]对称性保护自旋简并的AFM金属双层，提出了二维滑动FE FiM金属的设计策略，实现了三重耦合切换——FE转变同时反转铁电极化、净磁矩和自旋劈裂。以双层Fe₅GeTe₂为例，AC堆叠表现为AFM NP金属，FE切换过程中层间滑动打破[C₂||M_z]对称性，解耦两个自旋子晶格，诱导自旋劈裂。由于其金属能带结构，FE转变导致费米能级处自旋分辨积分态密度不等，触发向两个FE FiM相的转变，其特征是反转的铁电极化、净磁矩和自旋劈裂。

产生的自旋极化金属态导致显著的反常输运特性，包括AHE、ANE和MOE。FE相表现出符号可逆的反常输运，可通过FE切换由电场控制。这些发现为设计集FE、FiM和金属特性于一体的二维多铁性材料开辟了新途径，有望应用于下一代纳米电子和自旋电子器件。

该工作的创新性在于首次提出了在二维磁性金属中实现三重耦合切换的通用策略，将滑动铁电性、亚铁磁性和金属性有机结合，解决了传统上这些特性难以协同调控的关键问题。实验上，滑动铁电性已在Few-layer WTe₂中得到证实，而Fe₅GeTe₂的类似层状结构使得该提案在现有技术下具有高度实验可行性，为未来自旋电子器件设计提供了新材料平台。