调控扭曲铜氧化物约瑟夫森结中的分数量子夏皮罗台阶：从拓扑超导性到涡旋俘获机制

《National Science Review》：Manipulating fractional Shapiro steps in twisted cuprate Josephson junctions

本刊推荐：为澄清扭曲双层铜氧化物中是否存在高温拓扑超导性这一关键问题，研究人员针对其预言特征——半整数夏皮罗(Shapiro)台阶开展了深入实验研究。结果表明，45°扭曲结中出现的半整数台阶具有热循环不稳定性，且可通过磁场训练或电流退火技术引入分母为奇数的分数台阶(如1/3、2/3)。这些现象更符合涡旋俘获机制而非本征拓扑机制，为高温超导器件中电流-相位关系(CPR)的电调控提供了新途径。

　　

当两层高温超导材料以特定角度扭曲堆叠时，会形成一种被称为“扭曲约瑟夫森结”的奇异结构。近年来，理论预言这种结构可能孕育出高温拓扑超导态，其核心证据是在交变约瑟夫森效应中会出现半整数夏皮罗台阶——即电流台阶出现在电压为h?/4e的奇数倍位置（h为普朗克常数，?为微波频率，e为元电荷），这源于库珀对的协同隧穿过程。然而，不同实验组在扭曲铜氧化物中观测到的结果相互矛盾：有的报告了半整数台阶的存在，有的却未发现任何分数量子迹象。这种争议使得扭曲体系是否真正具备拓扑超导性成为悬而未决的关键科学问题。

为解决这一争议，研究人员对多种扭曲角度的铋锶钙铜氧（Bi₂Sr₂CaCu₂O_8+δ，Bi-2212）约瑟夫森结进行了系统研究。他们发现，45°扭曲结中确实会出现半整数夏皮罗台阶，但这些台阶在热循环过程中表现出显著的不稳定性——经过多次升降温后，分数台阶会完全消失。更引人注目的是，通过施加微小磁场训练样品或在降温过程中施加大电流进行“电流退火”，可以重新诱导出分数量子台阶。电流退火甚至能产生分母为奇数的分数台阶（如1/3、2/3），这超出了拓扑超导理论预测的范畴。此外，在30°和40°扭曲结中，经过电流脉冲处理也能观测到半整数台阶，而这些角度远非理论预测的拓扑超导相区。这些证据共同指向一个替代机制：俘获的磁通涡旋而非本征拓扑序可能是产生分数台阶的主要原因。

本研究主要采用低温输运测量技术，结合微波辐照（频率13.5-40 GHz）表征约瑟夫森结的I-V特性。样品制备采用现场冷堆叠法，在氩气手套箱中完成扭曲结的组装，并使用六方氮化硼（h-BN）作为保护层。通过控制热循环过程、施加面内/面外磁场（0-0.3 mT）以及设计电流退火协议（电流达临界电流I_c的3-6倍），系统研究了对夏皮罗台阶的调控效果。所有实验均在液氦温度（1.6-70 K）下进行，确保样品保持高质量超导特性。

半整数夏皮罗台阶及其热循环不稳定性

通过对45°扭曲结（器件A）的重复测量，发现半整数台阶的出现与具体降温历史密切相关。在首次降温中，dI/dV谱图清晰显示±1/2和±3/2处的橙色高强度条纹，对应半整数台阶。然而经过五次热循环后，这些分数台阶完全消失，仅保留整数台阶。理论模拟表明，台阶的出现需要电流-相位关系（CPR）中同时存在较强的一阶（sinφ）和二阶（sin2φ）谐波项，而本征拓扑机制预言在45°扭曲角下应以二阶谐波为主导。这种热不稳定性与氧缺失或结构变化无关，因为热循环仅升至140 K（低于超导转变温度T_c=88 K），更可能源于偶然俘获的磁通涡旋。

磁场训练诱导半整数夏皮罗台阶

在70 K下对器件A施加微小垂直磁场（0.3 mT）时，发现半整数台阶的出现具有磁滞特性：当磁场从零扫至0.3 mT时仅出现整数台阶；而从有限场值扫回零场时，则出现明显的半整数台阶。面内磁场实验也观察到类似现象，且临界电流随面内场的变化显示磁滞回线，进一步支持涡旋俘获机制。这表明俘获的通量可能同时包含面内的约瑟夫森涡旋和面外的阿布里科索夫涡旋。

亚稳态的分数量子台阶

对另一45°扭曲结（器件B）的研究发现，在50 K（约0.5T_c）时dI/dV谱图出现异常起伏，高强度区域在整数台阶间连续演化，形成倾斜条纹而非垂直条纹。但当温度降至30 K后，这些疑似分数台阶消失，仅存整齐的整数台阶。分析表明，该异常行为与电流扫描历史相关：在70 K或50 K施加大电流后降温至30 K，I-V曲线会出现多个跳变（态-1），对应涡旋脱钉扎过程；而直接降温不施加电流时则呈现标准双跳变特性（态-2）。热激活的涡旋动力学可能是50 K异常现象的根源。

电流退火诱导分数量子台阶

在器件B的降温过程中施加1.0-2.0 mA的直流电流（电流退火），发现在30 K时出现明显的±2/3分数台阶，50 K时减弱，70 K时完全消失。增大退火电流可诱导出±1/3台阶。电流退火会抑制临界电流，但通过零电流降温可恢复原状。这种可逆调控说明大电流产生的自场可能超过结的下临界场，引入的俘获涡旋在宽结中产生高阶CPR谐波。

多器件中的分数量子台阶

在45°（器件C）、40°（器件D）和30°（器件E）扭曲结中，通过电流脉冲处理（峰值电流约10I_c）均诱导出分数台阶，包括半整数和3/4等高阶分数，呈现典型的“魔鬼阶梯”特征。这些角度和温度条件（如30°、30 K和40°、77 K）远超出d+id或d+is波配对的理论预测相区，进一步支持涡旋机制的普适性。

研究结论明确指出，半整数夏皮罗台阶不能作为扭曲铜氧化物中存在拓扑超导性的确凿证据。其热不稳定性、磁场/电流可诱导性以及出现在非理论相区的特征，更符合俘获涡旋机制。多域拓扑序参数（如d±id畴）的相消解释与实验矛盾：半整数台阶反而在临界电流较小时出现，而大临界电流时消失，与畴对齐预期相反。Bi-2212的小约瑟夫森穿透深度（<1 μm）导致结内存在并行结构，为涡旋效应提供载体。本研究建立了电流退火调控CPR的技术路径，为高温超导器件（如超导二极管）的设计提供了新思路。同时强调“零电流降温”协议对提取本征性质的重要性，为后续研究厘清了实验规范。

这项发表于《National Science Review》的工作，不仅澄清了扭曲铜氧化物中分数量子效应的物理起源，更开创了高温超导结电调控的新范式，对拓扑超导研究领域具有重要的修正与推进作用。