混合直接/间接激子实现低阈值连续波泵浦胶体量子点激光

《Nature Photonics》：Low-threshold lasing from colloidal quantum dots under quasi-continuous-wave excitation

本刊推荐：为解决胶体量子点激光器依赖高功率飞秒泵浦源的技术瓶颈，Klimov课题组开发了基于type-(I+II)异质结构量子点的混合直接/间接激子增益机制。该研究通过抑制俄歇复合将光学增益寿命延长至纳秒级，在准连续波泵浦下实现77K时500 W cm-2和室温3.6 kW cm-2的低阈值激光，为溶液加工型激光二极管奠定了材料基础。

　　

在光子学领域，胶体量子点因其可溶液加工、发射波长可调和窄线宽等优势，被视为实现片上激光器的理想增益介质。然而二十余年来，量子点激光研究始终受困于高阈值难题——绝大多数体系需要依赖功率密度达kW cm^-2级别的飞秒脉冲激光才能实现粒子数反转，这严重制约了其实际应用。究其根源，量子点中产生光学增益需要多载流子态（如双激子），而这些态会通过俄歇复合过程快速湮灭，导致光学增益寿命仅为皮秒量级。虽然通过异质结构工程可部分抑制俄歇复合，但连续波泵浦的阈值仍高达10-100 kW cm^-2，工作时量子点薄膜的瞬态过热问题仍无法解决。

针对这一挑战，美国洛斯阿拉莫斯国家实验室Victor I. Klimov团队在《Nature Photonics》发表研究成果，提出了一种具有type-(I+II)能带结构的量子点新体系。如图1所示，这种量子点通过精巧的核/壳结构设计，使单激子稳定在空间分离的间接激子（X_i）态，而双激子则形成独特的混合直接/间接激子（X_iX_d）。理论分析表明，传统双激子有4条俄歇复合路径，而混合激子仅保留1条类Trion路径，使俄歇速率显著降低。

研究人员通过建立改进的光学增益模型（图2），推导出type-(I+II)量子点的增益系数表达式G∝γ(P_id-2P₀-P_i)。计算显示当τ_i≈700 ns、τ_id≈15 ns时，其半最大增益阈值g_1/2可达0.2 ns^-1，低于理想无俄歇复合体系（0.3 ns^-1），这主要归因于更低的τ_xx/τ_x比值（0.02对0.25）和更长双激子寿命。

实验通过分级壳层生长法合成CdSe/Cd_1-xZn_xSe/CdS/ZnS量子点（图3a），单点光谱证实Δ_d,i均大于25 meV，满足间接激子占优条件。瞬态光谱测得混合双激子寿命达19 ns，材料增益系数高达1,260 cm^-1。在230 ns长脉冲泵浦下（模拟连续波条件），type-(I+II)量子点实现0.078 ns^-1的放大自发发射阈值，显著优于参考样品（图4）。

突破性进展体现在激光器件层面：采用电调制连续波激光二极管（占空比0.1-1%）泵浦分布式反馈光栅器件（图5a），在77K时阈值功率密度仅560 W cm^-2（对应阈值功率300 mW），室温下也仅3.6 kW cm^-2。五组器件重复性测试显示阈值标准差为12-39%，证实工艺稳定性。

该材料体系在短脉冲泵浦下同样表现优异：在完全堆叠的电致发光器件（图6a-c）中实现室温激光，阈值?N_th,las?=2.1；基于密集量子点阵列的微盘谐振器则展示出回音壁模式激光，阈值?N_th,las?=1.56，且增益带宽超过200 meV（图6e-f），支持宽带多模激光。

关键技术方法包括：采用分级壳层生长法制备type-(I+II)量子点；通过230 ns长脉冲泵浦结合低温恒温模拟连续波条件；利用激光干涉光刻制备周期345-355 nm的分布式反馈光栅；通过光刻与等离子刻蚀制作量子点微盘谐振器。

研究结果部分显示：

1. 1.
   混合激子增益机制：通过能带工程实现俄歇复合路径从4条减至1条，双激子寿命延长至19 ns
2. 2.
   低阈值连续波激光：分布式反馈器件在准连续波泵浦下阈值较传统量子点降低两个数量级
3. 3.
   全器件集成验证：在含金属电极的完整电致发光结构中实现室温激光，证明与器件工艺兼容性
4. 4.
   微腔激光应用：微盘器件展示200 meV超宽增益带宽，支持波长可调谐激光

本研究通过提出type-(I+II)量子点新体系，解决了胶体量子点激光器迈向实用化的关键瓶颈。混合直接/间接激子增益机制不仅显著降低连续波泵浦阈值，其高材料增益和长寿命特性还支持多种激光构型（分布式反馈、微盘、电致发光器件）。这项突破使得采用廉价激光二极管或发光二极管泵浦的量子点激光器成为可能，为片上光子电路和可溶液加工激光二极管的发展开辟了新途径。