塞米巴拉金斯克核试验场水体鱼类中多核素（137Cs、90Sr、241Am、239+240Pu、3H）污染评估与迁移规律研究

《Scientific Reports》：Assessment of 137Cs, 90Sr, 241Am, 239+240Pu, 3H (HTO, OBT) in the fish from lakes, rivers, and nuclear shell craters of the semipalatinsk test site

本研究针对塞米巴拉金斯克核试验场（STS）水体鱼类中人工放射性核素污染数据缺乏的问题，开展了对137Cs、90Sr、241Am、239+240Pu及3H（HTO, OBT）在鲤鱼和拟鲤肌肉、骨骼等组织中的活度浓度测定。结果表明，101号坑鱼类核素富集显著，是研究核素迁移的理想场所；而其他水体鱼类污染水平低于国际限值，具备渔业开发潜力。该研究为STS区域放射性生态风险评估及水资源可持续利用提供了关键数据。

　　

在哈萨克斯坦广袤的土地上，存在着一片特殊的区域——塞米巴拉金斯克核试验场（Semipalatinsk Test Site, STS）。这里曾是苏联时期的主要核试验基地，在1949年至1989年间共进行了456次核试验。数十年的核活动给这片土地留下了深刻的烙印，尤其是多种人工放射性核素对当地环境造成了长期污染。试验场内分布着众多水体，包括由核爆炸形成的坑洞（如“原子湖”和101号坑）、自然湖泊（如沙甘湖）以及河流（如沙甘河）。这些水体并非与世隔绝，它们通过地表和地下水流相互连通，形成了一个复杂的水文系统。当地居民不仅用这些水灌溉农田、喂养牲畜，甚至还在其中捕鱼，既为自家食用，也用于市场销售。然而，一个关键的科学问题和公共安全隐患随之浮现：这些水体中的鱼类究竟富集了多少放射性物质？它们的食用安全吗？更重要的是，在这个由历史核活动塑造的独特自然实验室中，放射性核素在水生生态系统，特别是在鱼类体内的迁移和归趋规律是怎样的？目前，关于STS区域淡水生物群，尤其是鱼类中多种放射性核素污染的系统性数据仍然匮乏，这限制了对该区域生态风险和公众健康的准确评估。

为了回答这些问题，由哈萨克斯坦国家核中心辐射安全与生态研究所的Andrey V. Panitskiy、Zhanat Baigazinov、Symbat A. Baigazy等以及匈牙利潘诺尼亚大学、塞梅尔维斯大学的研究人员Tibor Kovács等组成的国际研究团队，在《Scientific Reports》上发表了一项重要研究。他们对采自STS区域四个典型水体（原子湖、沙甘湖、沙甘河、101号坑）的两种鲤科鱼类（普通鲤鱼 Cyprinus carpio 和拟鲤 Rutilus rutilus）进行了多核素分析，系统评估了其肌肉、骨骼、胃肠道内容物等组织中¹³⁷Cs（铯-137）、⁹⁰Sr（锶-90）、^239+240Pu（钚-239+240）、²⁴¹Am（镅-241）的活度浓度，以及氚在自由水（HTO）和有机结合态（OBT）中的含量，并计算了浓度比（Concentration Ratio, CR），估算了通过食用这些鱼类可能带来的年有效剂量。这项研究不仅描绘了STS鱼类当前的放射性生态状况，揭示了不同核素在鱼类体内的分布特征，还识别出101号坑作为一个研究核素迁移规律的极佳天然实验室，同时评估了污染较轻水体发展渔业的潜力，为STS区域的环境管理、风险沟通和资源可持续利用提供了科学依据。

研究人员开展此项研究主要依赖于几种关键的技术方法。首先是野外采样与样本处理，研究团队从STS四个代表性水体（原子湖、沙甘湖、沙甘河、101号坑）采集了野生鲤科鱼类样本，并按照动物伦理规范进行处理，分离肌肉、骨骼等组织。其次是高灵敏度的放射性分析技术，包括采用高纯锗（HPGe）探测器进行伽马能谱分析测定¹³⁷Cs和²⁴¹Am；通过酸溶解、阴离子交换和电沉积后，使用α能谱法测定^239+240Pu，液体闪烁β能谱法测定⁹⁰Sr（通过其子体⁹⁰Y）；利用液体闪烁计数法测定肌肉组织中自由水氚（HTO）和通过样品燃烧-氧化法测定有机结合态氚（OBT）。此外，研究还结合了既往已发表的关于STS水体沉积物和水中的核素活度浓度数据，用于计算鱼类对水和沉积物的浓度比（CR），并利用国际公认的剂量转换系数和鱼类消费率数据，对成人经口摄入的年度有效剂量进行了保守估计。

研究结果

放射性核素在鱼类器官中的活度浓度

研究结果显示，不同水体中鱼类组织的核素污染水平差异显著。对于¹³⁷Cs，在肌肉组织中的几何平均（GM）活度浓度从沙甘湖的0.36 Bq kg^-1（鲜重，FW）到101号坑的11 Bq kg^-1（FW）不等。101号坑鱼类肌肉中的¹³⁷Cs活度浓度是其他水体的20倍左右。值得注意的是，¹³⁷Cs在鱼类胃肠道内容物（GT）中的浓度普遍高于肌肉和骨骼，这与福岛事故后报道的肌肉组织为主要富集部位的模式不同。对于⁹⁰Sr，除101号坑外，其他水体鱼类肌肉中的活度浓度均低于探测限（BDA，<0.1 Bq kg^-1）。101号坑鱼类骨骼中的⁹⁰Sr活度浓度非常高，几何平均达到3350 Bq kg^-1（FW），分别是其肌肉和胃肠道内容物的约30倍和10倍，清晰地显示了⁹⁰Sr的亲骨性。^239+240Pu的活度浓度相对较低，在肌肉中不超过0.81 Bq kg^-1，在骨骼中不超过10 Bq kg^-1。101号坑鱼类胃肠道内容物中的^239+240Pu活度浓度（GM: 2.47 Bq kg^-1）高于肌肉和骨骼，这与切尔诺贝利事故后波罗的海观察到的模式相似。²⁴¹Am在绝大多数样品中低于探测限（<0.04 Bq kg^-1），仅在101号坑少数鱼类的胃肠道内容物中检测到较低活度（0.39-1.1 Bq kg^-1）。对于氚，101号坑鱼类肌肉中的HTO和OBT活度浓度极高，分别达到(6.5±0.6)×10⁴Bq l^-1和(2.5±0.3)×10⁴Bq kg^-1（FW），比原子湖和沙甘湖（HTO < 230 Bq l^{-1>, OBT < 270 Bq kg-1）高出数个数量级。沙甘河鱼类氚活度浓度变异很大，最高值出现在水体现有氚浓度最高的区域。}

浓度比（CR）分析

计算得到的浓度比揭示了一些独特的现象。对于¹³⁷Cs，在原子湖和101号坑，鱼类骨骼对水的CR与肌肉对水的CR处于同一数量级甚至更高，这与通常认为的¹³⁷Cs在肌肉中富集程度远高于骨骼的经验（通常肌肉比骨骼高一个数量级）不符。对于⁹⁰Sr，101号坑鱼类骨骼对水的CR高达1.5×10⁵L kg^-1，远高于国际原子能机构（IAEA）技术报告系列（TRS）472中给出的典型值。对于^239+240Pu，鱼类骨骼和肌肉对水的CR也高于某些文献报道值。对于氚，在大多数情况下，OBT对HTO的浓度比（CR_OBT/HTO）小于HTO对水氚的浓度比（CR_HTO/HTO），但在沙甘河则相反，这可能与鱼类摄食行为或暴露于不同活度浓度水域有关。

剂量评估与风险分析

基于哈萨克斯坦历史鱼类消费率和ICRP 119的剂量转换系数，研究团队对成人通过食用这些鱼类可能受到的年度有效剂量进行了保守估计（假设全年消费单一来源且活度浓度最高的鱼类）。计算结果表明，即使对于污染最严重的101号坑，年有效剂量最高估计值也仅为0.072 mSv year^-1，远低于联合国原子辐射效应科学委员会（UNSCEAR）报告的食物和水中天然放射性核素所致剂量（0.29 mSv year^-1）或所有天然辐射源所致的总有效剂量（2.4 mSv year^-1）。因此，从放射学角度看，食用这些鱼类带来的健康风险增加是相对较低的。研究还指出，通过适当的食品加工技术（如用盐水浸泡去除部分¹³⁷Cs，剔除骨头去除大部分⁹⁰Sr）可以进一步降低风险。

研究结论与意义

本研究首次系统评估了塞米巴拉金斯克核试验场多种水体中鱼类对多种人工放射性核素的富集状况。研究明确了STS鱼类当前的放射性生态状况，并识别出需要持续监测的高污染水体。研究发现，观测到的活度浓度和浓度比总体上与其他污染区域有较好的相关性，但也存在一些显著差异，例如¹³⁷Cs在胃肠道内容物中的浓度高于肌肉，⁹⁰Sr的浓度比高于IAEA TRS 472的预期，^239+240Pu在鱼骨中的浓度异常高，以及HTO和OBT的浓度比远大于1。这既反映了该区域的独特性，也体现了具有不同污染水平的水体相互连通的影响。

研究特别指出，污染程度极高的101号坑是未来进行放射性核素向鱼类体内转移参数实验研究以及追踪核素在鱼类组织中积累动态的宝贵场地，尤其适用于研究钚和镅的摄取。此外，关于铯和锶迁移过程的信息可应用于环境中行为类似的其他污染物，而氚的摄取研究可以在五个数量级的浓度范围内进行。

另一方面，污染较轻的地点（如原子湖和沙甘湖）显示出用于商业鱼类养殖活动的潜力，因为科学上这些水体可以生产出低活度浓度的鱼类，并且可以通过适当的加工方法进一步降低污染水平。然而，在评估此类项目时，需要考虑公众的接受度。

总之，这项研究不仅填补了STS区域淡水生物放射性污染数据的关键空白，为当地的辐射防护和资源管理提供了直接依据，而且其关于核素在复杂水生环境中迁移规律的发现，对全球类似污染场地的生态风险评估和修复治理也具有重要的参考价值。101号坑作为一个“天然实验室”，为深入理解放射性核素在食物链中的行为开辟了新的研究途径。