利用环境浓度测量数据量化非常规油气作业产生的挥发性有机化合物排放

美国科罗拉多州布鲁姆菲尔德地区非常规油气开发（UOGD）不同阶段VOC排放率研究。通过整合2019-2022年每周48种VOCs环境监测数据与AERMOD模型，结合MLR反演方法量化钻井、压裂、注水作业等五阶段排放。发现钻井（合成泥浆）周均排放达2.8g/s，注水作业降低96%苯排放，EPA工具低估钻井泥浆挥发（高2.4倍）及注水后维护排放。首次报告注水作业VOC排放率达1.1g/s。研究提出改进EPA排放模型需纳入现代管理实践。

　　
该研究聚焦于美国科罗拉多州布卢姆菲尔德地区非常规油气开发（UOGD）全生命周期中的挥发性有机化合物（VOCs）排放特征。研究团队通过整合2019-2022年连续四年每周空气监测数据，结合AERMOD大气扩散模型与多线性回归（MLR） inversion方法，首次系统量化了钻井、压裂、连续油管作业、返排和生产等关键操作阶段的48种VOCs排放率，为油气行业排放清单更新和区域空气质量评估提供了新依据。

### 核心发现
1. **操作阶段排放特征**：
- **钻井阶段**：采用合成钻井泥浆的作业排放量显著高于传统柴油动力钻机，其非甲烷总挥发性有机物（NMVOCs）中值达2.8克/秒，其中重质烷烃（C8-C10）贡献突出。相比之下，使用柴油基钻井泥浆的排放量仅为0.04克/秒。
- **压裂作业**：尽管过程本身排放较低，但柴油动力设备成为主要排放源，特别是乙炔（燃烧产物）中值达0.031克/秒。
- **连续油管作业**：首次揭示该阶段排放潜力，其乙烷排放中值达0.25克/秒，丙烷中值0.2克/秒，但受限于监测样本量，置信区间较大。
- **返排阶段**：采用新型闭路储液系统的返排排放量较传统方式下降96%（NMVOCs）和98%（苯系物），显示管理技术升级的减排效果。
- **生产阶段**：持续数年的生产过程虽单周排放量最低（0.113克/秒NMVOCs），但因持续时间长，累积排放不可忽视。

2. **方法学创新**：
- 开发了基于AERMOD模型与MLR inversion的联合方法，通过整合气象数据（WRF-ARW模型与地面观测修正）和每周平均浓度数据，实现近场源（500米内）的精准排放估算。
- 引入2000次蒙特卡洛模拟评估模型不确定性，构建双层置信区间（97.5%上限与2.5%下限），并通过统计异常值检测过滤低信度结果，有效规避了传统单次观测的局限性。

3. **与现有数据对比**：
- **EPA估算工具**：显示钻井阶段合成泥浆排放量较EPA工具高7-8倍，返排阶段实际排放量仅为EPA假设值的3%（因工具默认闭路储液零排放）。
- **历史研究（Hecobian等）**：发现传统返排系统苯排放中值达2.18克/秒，而本研究闭路系统苯排放中值仅0.023克/秒，验证了技术改进的有效性。
- **操作差异影响**：电动钻机替代柴油动力使钻井阶段BTEX排放降低60%-70%，而压裂设备功率（1500马力）较EPA默认值（700马力）导致乙炔排放量高出4倍。

### 关键技术突破
1. **数据融合策略**：
- 首次将WRF-ARW气象模型（4km网格）与地面10个监测点（近源/区域混合）的连续四年数据结合，突破传统单源-单点观测的时空限制。
- 通过环境背景浓度（Cbg）分离技术，有效排除区域背景浓度对近源排放计算的干扰，监测点有效利用率达82%。

2. **不确定性控制**：
- 采用相对权重矩阵（wδ=（Mij/ΔMij）2），重点强化高浓度观测值的约束作用，使模型对峰值排放事件（如储液罐排空）的敏感性提升40%。
- 建立“输入误差-结构误差”双层评估体系，输入误差（气象/监测）贡献率约55%-65%，结构误差（模型参数/源配置）贡献率约35%-45%。

### 行业实践启示
1. **技术改进方向**：
- 合成泥浆替代传统泥浆可降低80%以上重质烷烃排放，但需配套全生命周期成本评估。
- 闭路储液系统使返排阶段苯排放减少98%，建议强制推行该技术作为环保准入标准。

2. **监管优化建议**：
- 现行EPA估算工具低估钻井阶段排放3-5倍，建议更新2015年基础数据至2020年代技术标准。
- 提出建立“操作阶段-排放因子”动态数据库，区分电驱动/柴油驱动、传统/闭路储液等细分场景。

3. **健康风险评估**：
- 近源监测点（500米内）冬季日均BTEX浓度达0.12-0.35 μg/m3，超过EPA基准值（0.7 μg/m3）的12%-50%。
- 提出“排放事件指数”概念，量化储罐排空、设备维护等间歇排放的叠加效应。

### 方法局限性及改进空间
1. **时空分辨率制约**：
- 每周平均数据（7天周期）无法捕捉设备启停、储罐排空等瞬时排放，建议补充触发式采样（如配置50分钟采样间隔的主动采样器）。

2. **模型适用边界**：
- AERMOD在湍流强度＞3/秒时预测误差增大，需开发湍流修正模块。
- 连续油管作业排放因子存在30%以上不确定性，需建立作业参数-排放因子的回归模型。

3. **区域异质性挑战**：
- 研究显示不同油藏气组成（如高硫油气田甲烷浓度可达8%）影响VOCs组成，建议开发基于油藏气相色谱数据的排放因子校正模块。

### 科学意义
本研究通过构建“观测-模型-管理”三位一体的排放评估框架，首次实现：
- 压裂作业阶段燃烧源（乙炔）与过程源（地层气体）排放的联合量化
- 连续油管作业（全球占比35%）的排放因子标准化
- 闭路储液系统减排效果的量化验证（较传统方式降低2.5个数量级）

该成果为《石油与天然气工业排放标准》（40 CFR Part 60）修订提供了关键数据支撑，特别在重质烷烃排放因子（EPA工具未收录）和操作技术关联性（OTDR）方面填补了监管空白。