滑动多铁性：CrI2中层间滑动驱动的磁电耦合新机制

《npj Computational Materials》：Sliding multiferrocity in van der Waals layered CrI2

本研究针对二维范德华多铁材料CrI2的磁电耦合机制展开系统性第一性原理研究。研究人员通过蒙特卡洛模拟证实了该材料存在螺旋磁序基态，并预测了通过层间滑动实现铁电极化翻转的路径。研究发现自旋驱动极化主要源于交换伸缩机制，同时每个单层均存在通过广义自旋流机制产生的面内电极化。该工作为二维多铁性材料的电控磁特性提供了新思路，对开发原子级薄层自旋电子器件具有重要意义。

　　

在当今纳米电子器件追求小型化与低功耗的背景下，二维多铁性材料因其独特的磁电耦合特性而备受关注。这类材料同时具有铁电性和磁性序参量，且两者之间存在相互调控作用，为设计新型存储器和传感器提供了理想平台。然而，真正能在单原子层厚度保持多铁性的材料体系极为稀缺，这成为制约二维自旋电子学发展的关键瓶颈。

最近发现的范德华层状材料CrI₂展现出成为二维多铁性候选材料的巨大潜力。但围绕其晶体结构和磁基态仍存在诸多争议：实验观测到单斜相和正交相共存现象，磁性测量结果也呈现出反铁磁、铁磁和螺旋磁序等不同报道。更引人深思的是，正交相CrI₂独特的层间堆叠方式暗示其可能具有滑动铁电特性，但其中的磁电耦合机制尚不明确。

针对这一科学问题，来自中山大学的研究团队在《npj Computational Materials》上发表了最新研究成果。他们通过系统的第一性原理计算结合蒙特卡洛模拟，揭示了CrI₂中由层间滑动驱动的多铁性新机制。

研究采用密度泛函理论(DFT)+U方法进行电子结构计算，通过四态映射法构建磁电张量，并利用爬坡弹性带方法(CI-NEB)研究铁电翻转路径。蒙特卡洛模拟基于DFT计算的交换参数，采用复制交换算法确定磁相变温度。

晶体结构

研究表明正交相CrI₂(空间群Cmc2₁)的晶格参数为a=3.907?，b=7.496?，c=13.479?。该结构由CrI₂单层沿c轴堆叠而成，上下层CrI₆八面体存在相对旋转和平移滑动，形成非中心对称结构。

磁性性质

通过海森堡模型分析发现，沿a轴链内的J₁(1.25 meV)和J₂(1.15 meV)反铁磁竞争是导致螺旋磁序的关键因素。蒙特卡洛模拟证实基态为传播矢量Q=(0.25,0,0)的螺旋磁序，尼尔温度T_N=16-17K与实验值高度吻合。

铁电翻转

计算发现A型和B型堆叠对应相反的铁电极化方向，通过层间滑动可实现极化翻转。中间态对应中心对称空间群Cmce，为顺电相。翻转能垒为8.34 meV/原子，远低于传统铁电体PbTiO₃。

自旋驱动极化

通过对比螺旋磁序和顺磁相的铁电极化，发现自旋驱动极化P_SD沿z轴方向，大小为-0.052 μC/cm²。磁电张量分析表明约78%贡献来自层间交换作用，且主要源于交换伸缩机制而非自旋轨道耦合。

微观机制

虽然整体x方向极化因对称性而抵消，但每个单层均存在通过广义自旋流机制产生的面内极化P'_GSC。第一性原理计算显示该局部极化大小为0.0039 μC/cm²，与磁电张量分析结果一致。

单层CrI₂

研究还发现单层CrI₂更稳定存在于Cm空间群而非P3m1结构。交换参数计算表明虽然J₁由反铁磁转变为铁磁，但J₁与J₂的竞争仍然保持，预示螺旋磁序可存在于单层极限。值得注意的是，单层中广义自旋流机制产生的面内极化比体材料大一个数量级，为电控磁手性提供了可能。

该研究首次在CrI₂中揭示了层间滑动与磁电耦合的协同作用机制，不仅解决了关于该材料磁基态的长期争议，更重要的是提出了通过电场控制二维材料磁手性的新途径。这种滑动多铁性机制为设计基于二维多铁性材料的低功耗自旋电子器件提供了理论基础，将推动原子级厚度多功能器件的发展。