在纹理化硅表面上实现最佳的钙钛矿蒸汽分配，以提高串联太阳能电池的稳定性

《SCIENCE》：Optimal perovskite vapor partitioning on textured silicon for high-stability tandem solar cells

气相共蒸制备氟化三甲氧基硅烷修饰的微金字塔硅基底，显著增强有机组分吸附平衡，形成高质量钙钛矿薄膜，实现31.3%效率叠层电池，经1400小时85℃高温连续辐照保持90%效率。

　　

编辑总结

钙钛矿可以通过气相沉积在具有微金字塔结构的工业标准硅基底上，形成致密薄膜。Li等人证明，用含有三甲基氧硅烷的富电子氟原子涂覆硅可以增强有机基底与钙钛矿之间的结合。在碘化铅、溴化铯和碘化甲脒共蒸发过程中，薄膜的成分保持稳定。这种串联太阳能电池在1平方厘米的孔径面积下，光电转换效率达到了31.3%，并且在85°C下连续接受1个太阳光照射1400小时后，效率仍保持了90%。——Phil Szuromi

结构化摘要

引言

钙钛矿-硅串联太阳能电池的实验室效率已接近35%。然而，其商业化进程受到两个主要挑战的阻碍：不相容性和不稳定性。传统的钙钛矿制备方法仅限于定制纹理的晶圆（具有亚微米级金字塔结构），这给大规模、高效率的生产带来了很大困难。此外，宽带隙钙钛矿在串联结构中会加速退化，其使用寿命通常不超过2000小时。克服这些瓶颈对于将创纪录的效率转化为可靠、可制造的技术至关重要。

研究背景

气相沉积是一种有前景的方法，适用于具有微米级金字塔结构的工业硅晶圆。理论上，这种沉积方式可以同时提高钙钛矿薄膜的效率和稳定性。然而，在这种晶圆上形成高质量薄膜仍然具有挑战性，因为前驱体蒸汽的吸附不均衡：有机物种（如甲脒离子FA⁺）与基底的相互作用较弱，导致其吸附量相对于无机物种较少。此外，微米级纹理表面进一步加剧了这种吸附不平衡，使得钙钛矿薄膜质量较差，存在明显的相杂质。因此，对基底表面进行功能化处理对于增强有机物质与基底之间的相互作用以及实现所有组分的均匀吸附至关重要。

结果

我们设计了功能分子3,3,3-三氟丙基-三甲基氧硅烷（TFPTMS），以选择性地增强有机成分与钙钛矿之间的相互作用。该分子具有两个独特的末端基团：氟原子能够促进FA⁺中的-NH₂基团与氢原子之间的F•••H键合；而三甲基氧硅烷基团则有助于钙钛矿在基底上的自组装，从而实现稳定的定向附着。密度泛函理论计算证实TFPTMS能够提高有机物种的吸附能。实验结果表明，经过TFPTMS功能化的硅基底能够形成富含钙钛矿的界面层，这一结果通过X射线衍射、X射线光电子能谱和纳米束衍射得到了验证。这归因于有机阳离子吸附能力的提升，从而促进了更化学计量的钙钛矿形成。相比之下，未经功能化的对照组样品中主要形成了PbI₂相，因为有机物质的吸附不足。得益于TFPTMS改善的吸附动力学，钙钛矿-硅串联太阳能电池在工业纹理硅晶圆上的光电转换效率超过了31%，且重复性良好。此外，这些器件在室温下连续接受1个太阳光照射1400小时后，仍保持了超过2000小时的稳定运行时间，并且在85°C下连续接受1个太阳光照射1400小时后，其寿命（T₉₀）仍超过1400小时。

结论

在具有纹理的硅基底上实现钙钛矿蒸汽的平衡分配是形成高质量钙钛矿薄膜并确保器件良好性能的前提。我们的研究表明，像FA⁺这样的有机物质与金字塔纹理表面的相互作用较弱，导致吸附不足和相杂质的产生。为了解决这一问题，我们引入了一种双功能分子，该分子结合了三甲基氧硅烷锚基和富电子原子（如氟原子），从而增强了有机物质与基底之间的结合，并在共蒸发过程中恢复了成分平衡。采用这种方法制备的器件在苛刻的应力测试（包括高温操作）下表现出优异的稳定性。这种稳定性源于薄膜均匀性的提升，减少了微应变，从而抑制了离子迁移和晶格畸变；同时减少了埋藏界面处的PbI₂杂质，减少了潜在的退化位点。这些协同效应使得串联器件在恶劣条件下具有长期稳定的运行性能。

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在具有工业纹理的硅晶圆上致密生长钙钛矿层。

摘要

在具有微米级金字塔结构的工业标准硅基底上实现致密、气相沉积的钙钛矿薄膜仍然具有挑战性，因为钙钛矿蒸汽的复杂表面分配以及非平衡状态下的有机和无机蒸汽吸附效应。我们引入了3,3,3-三氟丙基-三甲基氧硅烷来增强基底与有机物质之间的相互作用，从而优化了表面分配并平衡了钙钛矿蒸汽的吸附。最终形成了垂直均匀的钙钛矿薄膜，且几乎不含相杂质。纳米束衍射证实了不同金字塔区域中均形成了立方相钙钛矿。由此制备的串联太阳能电池在1平方厘米孔径面积下的光电转换效率达到了31.3%，并在85°C下连续接受1个太阳光照射1400小时后，其性能仍保持了90%的初始水平。