《Journal of Alloys and Compounds》：Improvement of magnetic properties in anisotropic Nd-Fe-B/Ta/Fe composite thick films with Dy diffusion
编辑推荐：
钕铁硼厚膜因厚度增加导致磁性能劣化，本研究通过引入Dy扩散层与Ta/Fe复合结构，在增强磁各向异性和钉扎效应的同时，利用软磁Fe层与硬磁Nd-Fe-B层的长程偶极相互作用实现均匀磁化反转，最终获得29.44 MGOe的最大磁能积。
J.L. Chen|X.T. Zhao|L. Liu|W.B. Cui|C.H. Li|S. Liu|B. Li|W. Liu|Z.D. Zhang
中国科学院金属研究所沈阳国家材料科学实验室，中国沈阳 110016
摘要
Nd-Fe-B厚膜对于集成永磁器件至关重要，但随着膜厚的增加，其矫顽力、剩磁和垂直磁各向异性不可避免地会下降。本文制备了含有Dy扩散间隔层的各向异性Nd-Fe-B/Ta/Fe复合膜，这种结构增强了各向异性场和钉扎效应。同时，硬磁Nd-Fe-B层与软磁Fe层之间的有效长程偶极相互作用促进了磁化方向的均匀反转，并缩小了反转磁场分布。研究证实，Dy扩散的Nd-Fe-B/Ta/Fe复合厚膜的矫顽力机制主要依赖于钉扎效应。最终，该复合厚膜系统实现了高剩磁和中等偏高的矫顽力，最大能量积(BH)max = 29.44 MGOe。在Nd-Fe-B/Ta/Fe复合膜中引入Dy扩散层的这一策略为开发高性能永磁厚膜及其在器件中的应用提供了有效途径。
引言
高性能永磁材料的发展对于磁微机电系统（MEMS）的应用至关重要，包括传感器、执行器和能量收集器[1]、[2]、[3]。在各种磁性材料中，Nd-Fe-B磁体因其高能量积和固有矫顽力而备受关注，使其成为MEMS器件的理想候选材料[4]、[5]、[6]。与块状Nd-Fe-B材料相比，Nd-Fe-B薄膜更适用于MEMS器件的平面结构设计。此外，MEMS器件对薄膜的磁性能有严格要求，需要在一定厚度下在薄膜表面产生足够的磁场，这直接取决于材料的矫顽力和剩磁[7]。在之前的薄膜研究中，Cui等人通过使用Mo间隔层来隔离Fe和Nd-Fe-B，制备出了各向异性纳米复合薄膜[8]、[9]。利用这种方法制备的300 nm Nd-Fe-B薄膜获得了61 MGOe的最大能量积[BH]max[10]。Dai等人报告称，偶极相互作用使得软磁层和硬磁层之间实现了有效的长程耦合，这一结论通过磁畴观察得到了验证[11]、[12]。为了应用于MEMS器件，人们开始制备Nd-Fe-B厚膜。Ye等人发现，当薄膜厚度达到微米级时，包括矫顽力、剩磁和垂直磁各向异性（PMA）在内的磁性能会下降[13]。
为了解决上述问题，人们开发了多种方法：引入高熔点过渡金属隔离层[14]、[15]、[16]、[17]（如Ta、Mo）以诱导柱状晶体取向，并通过纳米级界面结构有效增强了晶界处的钉扎效应；通过扩散引入富Nd合金（如Nd-Cu）或重稀土金属（如Dy）薄层来形成连续均匀的晶界相[18]。值得注意的是，Ye等人报告称Dy扩散可以同时提高矫顽力和剩磁[19]。在结构设计方面，理解其背后的机制至关重要。Li等人分析了微米级复合厚膜的矫顽力机制，证实长程偶极相互作用在耦合过程中起主导作用[20]。基于这些原理，Li等人后来报道Nd-Dy-Fe-Co-B/Ta/Fe/Ta/Nd-Dy-Fe-Co-B结构表现出比Nd-Dy-Fe-Co-B/Ta/Fe和Nd-Dy-Fe-Co-B单层结构更强的偶极相互作用，从而提高了最大能量积[21]。然而，复合膜矫顽力的显著降低不利于其在MEMS中的应用。
为了解决这一问题，提出了一种新的方法，即在Nd-Fe-B/Ta/Fe多层膜中整合Dy扩散层。在这种结构中，Ta层确保了基本的垂直磁各向异性（PMA），Nd-Fe-B层与Fe层之间的长程相互作用增强了剩磁，而Dy扩散层提高了矫顽力。本研究探讨了这种复合间隔层对微观结构和磁性能的影响。通过结合实验结果、微磁分析和多尺度表征，揭示了性能提升的机制。这项工作有助于深入理解多相磁性薄膜中的界面工程，并为设计高性能微米级永磁体以应用于先进MEMS提供了可行途径。
实验
所有样品均采用磁控溅射系统在高真空腔室内制备，溅射过程中的基础压力优于3×10^-5 Pa，而Ar气压保持在0.11 Pa。Nd15Fe75B10（原子比）靶材通过粉末冶金方法制备，纯度高于99.9%的Ta靶材为商业产品。使用Sartorius MP-SC 2高精度天平通过称重法对沉积过程进行了校准。
结果与讨论
图2展示了含有间隔层和不含间隔层的Nd-Fe-B薄膜的XRD图谱。对于单层薄膜，非理想的c轴取向表现为(402)和(301)峰与(105)峰共存。相比之下，所有含有间隔层的样品中与c轴取向相关的峰（如(004)、(006)、(105)和(115)峰的相对强度显著提高。Nd2Fe14B四方相的c轴方向...
结论
通过引入Dy扩散间隔层，系统地研究了Nd-Fe-B/Ta/Fe复合薄膜的磁性能。研究发现，Fe软磁层提高了剩磁(J? = 1.03 T)，但降低了矫顽力(Hc = 1.22 T)；而Dy扩散层通过强钉扎效应提高了矫顽力(Hc = 2.21 T)，但由于反铁磁耦合作用降低了剩磁(J? = 0.87 T)。然而，Dy-Fe样品同时实现了高剩磁(J? = 1.12 T)。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了中国国家重点研发计划（2023YFB3507301和2021YFB3500303）以及国家自然科学基金（项目编号52031014和51971219）的支持。
