Ca?(BO?)?F（CBF）在355nm波长下产生三次谐波的非线性特性研究

《Journal of Alloys and Compounds》：Nonlinear characterization of Ca 5(BO 3) 3F (CBF) for third harmonic generation at 355nm

本研究分析了Ca5(BO3)3F（CBF）晶体在355nm处的第三次谐波生成特性，对比XY和YZ平面相位匹配配置的角宽度（5.2mrad·cm）和热宽度（25.2°C·cm），发现后者性能更优，转换效率分别达18.2%和11.8%，表面散射损失限制效率提升。

　　

Florent Cassouret|Slimane Raissi|Pascal Loiseau|Jér?me Debray|Patricia Segonds|Takunori Taira|Gerard Aka

分子科学研究所，研究创新与合作部门，日本爱知县冈崎市妙台寺西之冈38号，444-8585

摘要

在本研究中，我们探讨了Ca₅(BO₃)₃F（CBF）晶体在355纳米波长下的非线性光学特性，特别是其三次谐波生成（THG）能力。对于两种不同的相位匹配配置（XY平面和YZ平面），测量了CBF的角接受度和热接受度。结果显示，YZ平面的角接受度为5.2 mrad·cm，热接受度高达25.2 °C·cm，而常用的LBO晶体仅为3.5°C·cm。使用1064纳米波长的增益孔径微芯片激光器产生355纳米的紫外光作为种子脉冲，分别获得了18.2%和11.8%的转换效率。对样品的表面质量分析表明，CBF的转换效率受到355纳米波长下散射损耗的限制，这主要是由于晶体表面质量较低所致。

引言

基于固态激光器频率转换的紫外激光器在微加工、光谱学或半导体处理等领域具有广泛应用前景[1]，因为它们具有紧凑的结构、高峰值功率以及良好的光束质量[2][3]。实现紫外波长的频率转换效率主要取决于所选的非线性晶体，而硼酸盐晶体被认为是最适合用于紫外光生成的材料之一[4]：使用市售的LBO（LiB₃O₅）[5]、BBO（BaB₂O₄）[6]或BiBO（BiB₃O₆）[7]可以在355纳米波长下实现高功率和高效率。然而，这些晶体存在一些缺点，如温度接受范围窄、易受潮或存在多光子吸收现象，这限制了它们在高强度或特殊环境（如太空）中的应用。Ca₅(BO₃)₃F（CBF）是一种结构与YCa₄O(BO₃)₃（YCOB）相似的非线性材料，但其熔化行为不同。该材料可以通过Top Seeded Solution Growth（TSSG）技术在空气气氛中生长，使用LiF作为熔剂[8]。CBF的非线性有效系数（XY平面为0.45 pm/V）与LBO（0.47 pm/V）相当，且CBF具有不吸湿的优点，并已在355纳米波长下实现兆瓦级峰值功率[9]。这一特性使得CBF成为在高强度应用中替代LBO的候选材料，尤其是在需要稳定性和可靠性的环境中。

本研究重点测量了CBF晶体在355纳米波长下的非线性特性，包括其在XY和YZ平面上的角接受度和热接受度，并评估了两种不同相位匹配配置下的转换效率，以确定最佳生成紫外光的条件。最后，根据晶体的光学和表面质量讨论了所获得的转换效率。

材料合成

用于通过固态反应合成CBF的原材料包括CaCO₃（99.95%）、B₂O₃（99.98%）和CaF₂（99.99%）。两步反应过程如下（1）、（2）：