高通量计算框架SAMBA与扭转二维范德华双层材料数据库的构建及应用

《npj Computational Materials》：A high-throughput framework and database for twisted 2D van der Waals bilayers

本文针对扭转二维范德华异质结构庞大构型空间的研究挑战，开发了开源高通量Python工作流SAMBA，通过重合点阵方法自动生成超过18,000种准共格结构并完成DFT计算，建立了包含对称性、层间能量学、能带对齐等参数的数据库。该研究为扭曲电子学、滑动电子学和拓扑材料设计提供了数据驱动的研究平台。

　　

当两个原子般薄的二维材料以特定角度相对旋转时，往往会涌现出意想不到的物理特性。这种被称为"扭转电子学"的现象，近年来在石墨烯双层层叠中发现魔角超导后引发研究热潮。然而，面对数以万计可能的材料组合和扭转角度，传统的试错式研究显得力不从心。如何系统探索这个庞大的构型空间，成为二维材料研究领域亟待突破的瓶颈。

在《npj Computational Materials》最新发表的研究中，巴西Ilum科学学院的Augusto L. Araújo团队给出了解决方案。他们开发了名为SAMBA的开源高通量计算框架，成功构建了包含18,000余种扭转双层结构的数据库，为二维材料的功能定制提供了强大平台。

研究人员首先从实验已验证的63种二维单层材料出发，通过重合点阵方法系统生成准共格结构。该方法通过扫描所有可能的超晶胞组合，当满足面积差异<5%、晶格矢量模长差异<3%等准则时，自动识别出可行的扭转结构。值得一提的是，扭转角度并非预设参数，而是几何搜索的自然结果。

为确保计算效率与准确性，团队设计了多阶段优化策略：先通过z向扫描确定层间平衡距离，再进行9×9网格的横向滑动扫描寻找最稳定堆叠方式，最后进行全结构弛豫。电子结构计算则采用包含自旋轨道耦合的非共线自旋DFT方法，使用optB86b泛函处理范德华相互作用。

研究结果揭示了扭转角度与材料性质的深刻关联。统计发现，小体系（<30原子）倾向于形成0°、30°、60°等高对称堆叠，而大体系（<100原子）则呈现出连续的角度分布。特别值得注意的是，30°扭转角对应的结构往往具有更低的滑动势垒（E_s< 1 meV/?²），这为滑动电子学应用提供了理想平台。

在对称性分析方面，研究发现了扭转导致对称性破缺的普遍现象。这种对称性降低可诱发多种物理效应，包括拓扑相变、谷极化、压电效应等，为多功能器件设计开辟了新途径。

电子性质统计显示，数据库覆盖了从金属到带隙超过2eV的半导体材料。自旋轨道耦合的引入会引发金属-绝缘体转变，表明扭转体系可能存在二维拓扑相。同时，功函数、电子亲和能等参数的大范围分布，为能带对齐工程提供了丰富选择。

以石墨烯-贾库廷盖石（Pt₂HgSe₃）异质结为例，研究展示了SAMBA框架的详细分析能力。该体系表现出微弱的层间杂化，石墨烯的狄拉克锥在Γ点因能带折叠而保留，仅打开6.4meV的小带隙。贾库廷盖石层则显示出与自旋垂直分量相关的塞曼型分裂，为拓扑调控提供了可能。

数据库的构建不仅提供了海量计算数据，更建立了结构-性质之间的关联规律。研究发现，扭转角可通过调节层间耦合强度，同时影响体系的热力学稳定性（结合能E_b）和机械响应（滑动能E_s）。这种耦合关系为功能导向的材料设计提供了明确指导。

该研究的创新性在于将高通量计算与材料数据库有机结合，实现了扭转二维材料研究的范式转变。相比传统"单一材料-单一角度"的研究模式，SAMBA平台能够系统揭示构型空间中的隐藏规律，为实验合成提供优先目标。

值得注意的是，研究涵盖的材料不仅包括传统范德华材料，还纳入了CdTe、HgTe等非典型二维体系，拓展了扭转电子学的材料基础。这种包容性策略有助于发现新的界面现象和物理效应。

在技术层面，SAMBA代码采用模块化设计，支持与机器学习方法无缝集成。其通用性使得该框架可扩展到更复杂体系，如三层结构、磁性有序体系等，具备持续发展的潜力。

研究人员强调，尽管高质量同质结构可通过剥离法制备，但范德华异质结的实验制备仍面临产率低、重复性差等挑战。该数据库通过标识能量有利结构和技术相关性质，为实验研究提供了重要参考。

从更广阔的视角看，这项工作代表了计算材料学发展的新方向：通过高通量计算构建专用数据库，结合数据挖掘技术加速材料发现。这种研究范式特别适用于具有多维参数空间的复杂体系，为材料设计从"经验探索"向"理性设计"转变提供了技术支撑。

随着数据库的持续扩展（目前已完成850余个结构的DFT计算），SAMBA平台有望在新型量子材料发现、低功耗电子器件设计等领域发挥重要作用。特别是在拓扑超导、莫特绝缘体等前沿领域，扭转二维体系可能提供新的研究路径。

这项研究不仅建立了目前最全面的扭转二维材料数据库，更重要的是发展了一套系统探索复杂材料体系的方法论。其研究思路和技术手段对二维材料、拓扑物态等多个领域都具有启发意义，为后续研究奠定了坚实基础。