基于Pyiron集成开发环境融合多源先验知识的高通量实验材料表征加速策略

《npj Computational Materials》：Computationally accelerated experimental materials characterization—drawing inspiration from high-throughput simulation workflows

为解决实验材料科学中数据管理、自动化程度低及与计算领域脱节的问题，研究人员开展了将高通量模拟工作流理念应用于实验表征的研究。他们成功在Pyiron框架中实现了实验设备接口与主动学习（Active Learning）循环的集成，利用密度泛函理论（DFT）和词嵌入（Word Embedding）先验知识，将材料库表征所需测量点数量减少了一个数量级，显著加速了材料发现周期。

　　

在材料科学领域，一场静悄悄的革命正在发生。计算材料科学家们早已习惯了在超级计算机上运行成千上万次模拟，通过自动化工作流和数据管理平台，高效地探索材料的性质。然而，在实验室里，情况却大不相同。尽管高通量（High-Throughput, HT）合成技术已经能够快速制备出包含数百种成分的材料库，但后续的表征过程往往仍依赖于手动操作或半自动化的“蛮力”测量。科学家们需要花费数小时，在材料库的每一个预设点上进行测量，这不仅耗时耗力，还产生了海量的、难以管理和追溯的数据。更关键的是，这些实验数据往往与计算模拟数据“老死不相往来”，无法相互借鉴，导致宝贵的先验知识被浪费。

为了打破这一壁垒，来自德国波鸿鲁尔大学和马克斯·普朗克可持续材料研究所的研究团队提出了一种全新的思路：为什么不将计算领域成熟的集成开发环境（Integrated Development Environment, IDE）直接引入实验领域呢？他们设想，如果能将实验设备像计算资源一样接入一个统一的数据管理平台，那么就可以利用主动学习（Active Learning）等智能算法，让实验过程本身变得“聪明”起来。系统可以根据已有的数据，智能地选择下一个最值得测量的点，从而用最少的测量次数，获得对整个材料库性质最准确的预测。这项突破性的研究成果发表在《npj Computational Materials》上，为加速材料发现提供了一条全新的路径。

为了验证这一设想，研究人员选择了Pyiron这一原本为计算材料科学设计的集成开发环境作为核心平台。他们开发了一个名为“ResistanceGP”的自定义工作流（Job），用于控制整个主动学习循环。该工作流通过一个模拟的实验设备接口与“虚拟设备”进行通信，该设备能够根据请求返回材料库上特定成分点的电阻测量值。主动学习的核心是高斯过程回归（Gaussian Process Regression, GPR），它通过不确定性采样策略，不断选择模型预测不确定性最高的点进行测量，从而快速降低全局预测误差。为了加速这一过程，研究人员引入了两种先验知识：一种是基于密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）计算得到的电阻率相关数据，另一种是基于词嵌入（Word Embedding）模型从文献中挖掘出的电阻相关数据。他们通过一个五元贵金属（Ir-Pd-Pt-Rh-Ru）组合材料库（Composition Spread Materials Library, CSML）的342个测量点数据作为“地面真值”（Ground Truth），来评估不同初始化策略对主动学习收敛速度的影响。

实验接口

研究人员成功地将实验设备接口集成到了Pyiron框架中。他们开发了一个自定义的“ResistanceGP”工作流，该工作流能够管理数据、初始化高斯过程回归（GPR）模型，并通过一个模拟的API接口与实验设备进行通信。该接口能够接收空间坐标（x/y），并返回该点的电阻测量值。从Pyiron的角度来看，运行一个实验“工作流”与运行一个模拟“工作流”的唯一区别在于数据来源：前者来自测量设备，后者来自计算程序。这一设计使得实验数据能够无缝地融入Pyiron的数据管理、自动化和可追溯性体系。

实验结果（地面真值）

为了评估主动学习策略的有效性，研究人员首先对一个五元贵金属（Ir-Pd-Pt-Rh-Ru）组合材料库（CSML）进行了全面的“蛮力”测量。该材料库包含342个测量点，其成分分布和电阻测量结果被用作评估主动学习性能的“地面真值”。结果显示，电阻随成分的变化呈现出平滑的趋势，这为使用主动学习策略进行高效插值提供了物理基础。

相关先验知识

为了加速主动学习循环的收敛，研究人员引入了两种先验知识。一种是基于密度泛函理论（DFT）计算得到的电阻率相关数据，另一种是基于词嵌入（Word Embedding）模型从文献中挖掘出的电阻相关数据。这两种先验知识虽然不能直接预测电阻的绝对值，但都大致反映了电阻梯度的变化趋势。研究人员通过40次随机初始化试验，从这两种先验知识中分别选出了收敛速度最快的5个初始测量点，用于后续的实验验证。

主动学习

研究人员比较了多种初始化策略对主动学习收敛速度的影响。结果显示，与平均随机初始化相比，利用DFT和词嵌入先验知识选出的初始化点能够显著加速收敛。特别是基于词嵌入的初始化策略，仅需约50次迭代，其预测的平均绝对误差（Mean Absolute Error, MAE）就降到了测量方法的不确定度（±0.005Ω）以下。这意味着，仅需测量约50个点，就可以实现对342个点材料库的准确表征，将表征时间从约1小时缩短至约8.5分钟，实现了近一个数量级的加速。

这项研究成功地证明了将集成开发环境（IDE）应用于实验材料表征的可行性。通过将实验设备接入Pyiron框架，研究人员不仅实现了实验数据的自动化管理和可追溯性，更重要的是，他们利用主动学习（Active Learning）策略，将材料库的表征效率提升了一个数量级。这项工作的核心价值在于，它首次将计算模拟（DFT）和文献挖掘（Word Embedding）等“软”数据作为先验知识，无缝地融入了实验表征的“硬”流程中，为解决主动学习的“冷启动”（Cold-Start）问题提供了有效方案。这标志着材料科学研究范式的一个重要转变：数据的来源（实验、模拟、预测）不再重要，重要的是数据如何被统一管理、共享和复用。随着未来更多实验数据的积累，这种“数据融合”策略将能够自动利用已有数据来预测新材料的性质，从而在材料发现的道路上实现真正的“自动驾驶”。