交织磁性与电荷层：TbTi3Bi4中克服几何阻挫实现巨大反常霍尔效应

《Nature Materials》：Interwoven magnetic kagome metal overcomes geometric frustration

为解决传统Kagome磁体中几何阻挫限制磁序调控及磁输运性能的问题，研究人员开展了关于交织结构磁性Kagome金属TbTi3Bi4的研究。该研究通过将准一维Tb磁链与非磁性Ti-Kagome双层交织，实现了椭圆螺旋磁序与自旋密度波（SDW）的共存，并观测到高达105Ω-1cm-1的巨大反常霍尔电导（AHC）。该工作为设计具有定制化输运特性的下一代量子材料提供了新范式。

　　

在凝聚态物理的奇妙世界里，Kagome晶格（由共享顶点的三角形构成）一直是一个充满惊喜的“明星”平台。它不仅能承载拓扑非平庸的电子态，还能同时容纳电子关联和磁性，是研究奇特量子现象的理想场所。然而，当磁性原子直接占据Kagome晶格时，一个名为“几何阻挫”的难题便随之而来。这种几何构型使得磁相互作用相互竞争，难以形成长程磁有序，从而极大地限制了磁性的可调控性，也阻碍了如巨大反常霍尔效应（AHE）等强关联磁输运现象的实现。

为了突破这一瓶颈，来自马克斯·普朗克化学物理研究所、上海科技大学、中国科学院物理研究所等机构的程二建、刘钟凯、杨义峰等研究人员，在《自然·材料》上发表了一项突破性研究。他们提出了一种全新的结构设计策略：将磁性层与导电的Kagome网络解耦，并分别进行设计。在新合成的化合物TbTi₃Bi₄（TTB）中，准一维的Tb锯齿形磁链与非磁性的Ti-Kagome双层交织在一起。这种独特的结构不仅巧妙地规避了传统Kagome磁体中的几何阻挫，还实现了高达10⁵Ω^-1cm^-1的巨大反常霍尔电导（AHC），远超已知的阻挫Kagome类似物。该工作为设计具有定制化输运特性的下一代量子材料开辟了新道路。

关键实验方法

本研究综合运用了多种先进表征技术。研究人员通过自熔剂法生长了高质量的TbTi₃Bi₄单晶样品。利用角分辨光电子能谱（ARPES）在斯坦福同步辐射光源和上海同步辐射装置上揭示了其电子能带结构；通过自旋极化扫描隧道显微镜（SP-STM）在橡树岭国家实验室和罗格斯大学观测了表面自旋密度波（SDW）序；借助中子衍射技术确定了其非公度磁结构；并结合电输运、磁化率、比热等宏观测量手段，系统地表征了其磁性与输运性质。

研究结果

交织结构、磁性与巨大反常霍尔效应

TbTi₃Bi₄（TTB）属于LnTi₃Bi₄家族，其晶体结构由沿c轴交替堆叠的Ti₃Bi₄、LnBi₂和Bi层构成。与具有D_6h对称性的Kagome金属不同，TTB中的Tb原子形成了沿a轴延伸的准一维锯齿形链，与非磁性的Ti-Kagome双层交织在一起，形成了正交晶系结构。这种结构将局域在Tb链上的磁矩与巡游电子在空间上分离开来，为独立调控磁性与电子性质提供了可能。

磁化率测量显示，TTB在20.4 K（T_N1）和3 K（T_N2）存在两个磁相变。当磁场沿a轴（链方向）施加时，磁化曲线在约1/3饱和磁化强度处出现一个明显的平台，并表现出显著的磁滞行为。电输运测量进一步揭示了其独特的磁输运特性：当磁场沿a轴施加并超过3 T（饱和场）时，霍尔电阻率（ρ_xy）表现出线性行为，扣除普通霍尔贡献后，反常霍尔电阻率在三个不同的磁化区域（低场平台区、1/3磁化平台区和饱和磁化区）表现出显著差异。计算得到的反常霍尔电导（AHC）在饱和区高达10⁵Ω^-1cm^-1，反常霍尔角高达31.1%。这一数值不仅远超三维量子化极限（e²/ha ≈ 659 Ω^-1cm^-1），也显著高于已知的阻挫Kagome类似物，表明其背后存在复杂的磁性与电子耦合机制。

非公度磁结构与巨大磁矩

为了揭示其磁结构，研究人员在1.5 K下进行了中子衍射测量。结果显示，TTB中存在一个主要的非公度磁传播矢量k₁= (0.36, 0.29, 0)，对应一个椭圆螺旋磁结构。该结构具有巨大的局域磁矩，每个Tb原子沿a、b、c轴的磁矩投影分别为m_a= 10.7(1) μ_B、m_b= 0.7(4) μ_B和m_c= 1.7(6) μ_B。此外，还观测到一个次要的磁传播矢量k₂= (0.08, 0.18, 1)，其强度随温度降低而逐渐增强，表现出多阶段交叉行为。k₁的临界指数拟合结果为β = 0.25(1)，偏离了三维和二维Ising模型，可能由近三临界点或二维XY模型所主导。

自旋密度波（SDW）序

自旋极化扫描隧道显微镜（SP-STM）测量为TTB中巡游电子的自旋密度波（SDW）序提供了直接证据。在4.55 K的SP-STM测量中，除了布拉格峰和重构峰外，还观测到了清晰的条纹状图案，对应沿Tb链方向晶胞三倍化的SDW矢量Q_SDW= (1/3, 0, 0)。该SDW峰的强度随温度升高而减弱，并在T_N1以上消失，表明SDW序与体磁有序密切相关。此外，还观测到了一个较弱的SDW矢量Q_k1= (0.36, 0.29, 0)，与中子衍射观测到的主要磁传播矢量k₁一致，进一步证实了SDW序源于Tb磁有序。

能带折叠与准一维大杂化能隙

角分辨光电子能谱（ARPES）测量揭示了TTB中由磁有序驱动的电子能带折叠。在6.3 K（T_N2< T < T_N1）下，费米面（FS）上出现了明显的“影子”费米面，其形状与嵌套矢量q = (1/3, 0, 0)一致，这与SP-STM观测到的SDW矢量相符。能带色散测量进一步证实了能带折叠的存在，并在k_x= ±0.185 ?^-1（±q/2）处打开了一个巨大的杂化能隙（Δ_gap）。该能隙在T_N1≈ 20 K附近闭合，表明其与磁相变直接相关。值得注意的是，该杂化能隙在k_y< -0.25 ?^-1处达到最大值约90 meV，并表现出准一维特性。这一巨大的能隙不仅出现在Tb 5d轨道主导的能带上，也出现在Kagome层衍生的Ti 3d和Bi 6p能带上，表明巡游电子与局域磁矩之间存在强烈的耦合。

强电子-磁性耦合驱动的能带折叠、SDW与巨大AHE

综合所有谱学测量结果，研究人员提出了一个Kondo晶格（Kondo-lattice）模型来解释TTB中的巨大反常霍尔效应。该模型认为，局域Tb磁矩与巡游电子之间的Kondo耦合（J_K）诱导了有效的RKKY相互作用，驱动了长程磁有序。磁有序参数（M_Q）随后与金属能带耦合，促进了SDW的形成，并诱导了能带杂化。理论模型预测，杂化能隙的大小D = 2|h| = J_K|M_Q| / gμ_B，与Kondo相互作用强度和有序磁矩大小成正比。在TTB中，巨大的局域磁矩和强电子-磁性耦合共同导致了约90 meV的巨大杂化能隙，这一能隙远大于传统SDW机制（Δ = 3.53 k_BT_N≈ 6 meV）的预期值。这种强耦合不仅增强了磁输运性质，还通过偏斜散射（skew scattering）机制为巨大的反常霍尔电导提供了微观解释。

结论与讨论

本研究通过系统性地研究交织磁性Kagome金属TbTi₃Bi₄，发现了一种不寻常的磁有序态，其中具有巨大有序磁矩的椭圆螺旋磁结构与巡游电子的自旋密度波（SDW）序共存。研究揭示了一个巨大的能带杂化能隙（约90 meV），其大小远超传统SDW机制的预期，表明强电子-磁性耦合是能隙形成的主要驱动力。这种相互作用协同增强了磁输运性质，导致了巨大的反常霍尔效应。

该工作建立了一个新的范式，即通过交织磁性与电荷层来调控电子和输运性质，从而在Kagome晶格材料中实现巨大的反常霍尔效应。这一发现揭示了Kagome体系中涌现量子现象的关键机制，并为设计具有定制化磁输运特性的下一代电子和量子材料提供了新的方法论。