好氧反硝化作用与铁碳微电解技术相结合，以增强湿地中氮和磷的同步去除效果

《Bioresource Technology》：Aerobic denitrification coupled with iron-carbon micro-electrolysis to enhance synchronous removal of nitrogen and phosphorus in wetlands

本研究将异养硝化反硝化细菌（HN-ADB）与功能吸附剂（FCA）集成应用于湿地处理，显著提升TN（86.35%）、TP（93.07%）和COD（81.02%）去除效率。FCA通过Fe2+/H?驱动反硝化及Fe3+化学沉淀促进磷去除，基因预测揭示微生物同化与反硝化协同作用，并发现KorB/fhuF介导的Fe2+/Fe3+自发循环机制，确保湿地稳定高效运行。

　　

作者：史伟毅 | 王文怀 | 刘博文 | 艾俊宇 | 田青源 | 王毅

中国石河子大学水利与土木工程学院

摘要

实验中同时引入了异养硝化-好氧反硝化细菌（HN-ADB）和功能性吸附剂（FCA）到湿地中，以提高其净化性能。HN-ADB对多种污染物表现出出色的微生物作用，而FCA驱动的自养反硝化和电子转移进一步增强了氮的去除效果。在空气与水比例为5:1的条件下，该集成湿地分别将总氮（TN）、总磷（TP）和化学需氧量（COD）降低了86.35%、93.07%和81.02%。进一步分析表明，FCA促进了Hydrogenophaga和Arenimonas的生长，这些细菌利用H₂和Fe²⁺作为电子供体参与反硝化过程。遗传预测显示，氮的去除途径还包括微生物同化和异化硝酸盐还原，除了反硝化和硝化作用之外。此外，FCA的吸附作用和HN-ADB的代谢作用都对磷的去除有显著贡献，尤其是后者能够利用磷代谢产生的能量促进细菌增殖。有趣的是，korB诱导的Fe²⁺氧化与fhuF驱动的Fe³⁺还原相结合，实现了自发的铁循环，从而确保了湿地中污染物的稳定高效去除。

引言

社会经济的发展导致农村污水排放量急剧增加，但由于地理位置偏远、管道建设不完善以及缺乏技术人才，污水处理率仍然较低（Cheng等人，2023年）。由生态环境部主导的“美丽河流和湖泊保护与建设行动计划（2025–2027年）”明确指出，到2027年农村污水处理率需达到60%以上。然而，截至2024年，新疆、黑龙江和西藏等偏远地区的农村污水处理率仍低于30%。未经处理或处理不达标的污水会导致接收水体质量恶化，并带来地下水污染和生态环境风险（Zhao等人，2022c）。因此，迫切需要寻找适合农村污水处理的本地化技术。

人工湿地（CWs）因其低成本、管理简便和环保性而被视为可持续的污水处理技术（Wu等人，2023年）。人工湿地可以有效降低污水中的浊度和化学需氧量（COD），但其氮（N）或磷（P）去除效果通常需要进一步提升（Tan等人，2023年）。传统的氮去除依赖于好氧硝化和厌氧反硝化，而磷的去除则取决于不同氧环境中磷酸盐积累菌（PAOs）对磷酸盐的吸收或释放。然而，在实际运行中很难维持交替的好氧-厌氧条件（Yan等人，2023年）。最近的研究表明，异养硝化-好氧反硝化细菌（HN-ADB）可以在好氧环境下同时进行硝化和反硝化，硝化过程中的有机物消耗进一步促进了COD的去除（Zhao等人，2022b）。黄等人证明Pseudomonas aeruginosa SNDPR-01（一种HN-ADB菌株）可以在好氧条件下实现氮和磷的同步去除（Huang等人，2022b）。因此，将HN-ADB引入人工湿地理论上可以增强氮和磷的去除效果。然而，低溶解氧（DO）可能导致硝化不完全，而高DO会抑制反硝化酶的合成。此外，过度曝气引起的水力侵蚀会加速生物膜的脱落（Hao等人，2022年）。遗憾的是，目前尚不清楚应采用何种曝气策略来充分发挥HN-ADB在人工湿地中的潜力。

许多研究发现，HN-ADB在C/N比为10–20时具有最佳的反硝化效果（Wei等人，2021年）。然而，生活污水的低C/N比会限制HN-ADB的效能（Jiang等人，2023年）。与添加外部碳源导致的高成本和二次污染相比，铁介导的自养反硝化（利用Fe⁰和Fe²⁺）具有显著优势。有研究表明，在人工湿地中添加零价铁（ZVI）可将总氮去除效率提高39.40%（Zhang等人，2024a）。遗憾的是，ZVI在应用中的腐蚀速度慢且容易钝化，阻碍了电子供体的持续稳定释放（Huang等人，2022a）。为解决这一问题，研究人员提出了铁碳微电化学（IC-ME）技术来降解大分子有机物并加速ZVI的溶解（Huang等人，2022a）。现有研究通常采用活性炭和ZVI的直接混合来构建IC-ME（Xiang等人，2025年）。但由于活性炭密度较低，在水力扰动下容易被冲走，从而增加出水浊度和色度。因此，开发稳定的铁碳固定方法至关重要。除了生物强化外，制备高效吸附剂作为填充物也是提高人工湿地性能的另一种重要方法。值得注意的是，水厂产生的铝污泥含有大量Al³⁺，可通过化学作用有效吸附磷（Kobya等人，2021年）。然而，尚未有研究报道将IC-ME、HN-ADB和磷吸附剂结合用于人工湿地以增强氮和磷的去除效果。

为了提高磷的去除效果并提供电子供体，我们首先制备了一种功能性复合吸附剂（FCA），该吸附剂可以同时吸附PO₄^3?-P并形成IC-ME。随后，将FCA和HN-ADB引入人工湿地，构建了集成复合湿地（ICW）。ICW在不同空气与水比例（A/W）条件下处理实际污水，进行了90天的测试周期。通过监测出水质量、垂直参数、微生物群落和功能基因预测，深入分析了ICW的耦合机制，并优化了湿地建设和曝气策略。因此，本研究可为农村污水处理和人工湿地性能提升提供参考和指导。

测试材料

实验中使用的HN-ADB是从中国新疆石河子市一个富营养化湖泊的表面沉积物中分离得到的。16S rRNA测序表明该菌株属于Pseudomonas mendocina的系统发育分支。该菌株不仅能同时去除多种形式的氮和磷，还对碳源、pH值、C/N比和温度变化等环境条件具有很强的适应性。Gompertz模型模拟显示，该菌株达到了最高的去除率

FCA的特性分析

扫描电子显微镜（SEM）图像显示FCA具有有序的多孔结构（见补充材料），表明高温热解促进了内部孔洞和通道的形成。X射线荧光光谱（XRF）分析发现Fe是FCA的主要成分（35.68%），其次是Al（23.19%）、O（14.06%）和Mg（10.03%）。由于轻元素的荧光信号较弱，FCA中的H和C元素无法通过XRF检测到。X射线衍射（XRD）分析表明，FCA中的Fe主要以ZVI的形式存在

结论

HN-ADB克服了传统生物氮和磷去除过程中氧气环境的限制。它可以在好氧条件下通过微生物同化/转化同时去除NH₄⁺-N、NO₃^?-N、NO₂^?-N和PO₄^3?-P。FCA通过诱导自养反硝化和加速电子转移增强了低C/N比条件下的氮去除效果。同时，生成的Fe³⁺通过化学沉淀促进了磷的去除。在ICW中同时引入HN-ADB和FCA实现了

CRediT作者贡献声明

史伟毅：撰写——初稿、方法论、数据整理、概念构建。 王文怀：撰写——审稿与编辑、资金争取。 刘博文：可视化处理、数据整理。 艾俊宇：实验研究。 田青源：软件开发、数据整理。 王毅：撰写——审稿与编辑。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（52300214）、新疆维吾尔自治区“天池精英”引进计划（CZ002319）、石河子大学的高层次人才研究启动项目（RCZK202321）以及石河子大学的青年精英计划（BJZK202405）的支持。