RABBIT协议中垂直发射光电子谱的时域干涉分析：从半经典模型到量子模拟

《Atoms》：Time-Dependent Theory of Electron Emission Perpendicular to Laser Polarization for Reconstruction of Attosecond Harmonic Beating by Interference of Multiphoton Transitions

本文综述了RABBIT（ Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions）协议中，当光电子垂直于激光偏振方向发射时，其能谱（PES）所呈现的丰富干涉结构。作者通过发展半经典模型（SCM），并结合强场近似（SFA）和含时薛定谔方程（TDSE）的精确解，系统阐述了谱图中类周期（intercycle）、类内周期（intracycle）以及类内半周期（intrahalfcycle）干涉条纹的物理起源。文章重点揭示了这些干涉图案如何依赖于近红外（NIR）激光的强度和相对相位，并指出在垂直发射情形下，仅交换奇数个NIR光子的边带（SB）被观测到，而偶数阶边带则因相消干涉而被抑制。该工作为理解强场光电子全息成像中的基本干涉过程提供了深刻的时域视角。

　　

在阿秒物理领域，RABBIT（ Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions）是一种关键的技术，用于测量阿秒脉冲的持续时间以及原子和分子中的光电离时间延迟。该协议通常结合极紫外（XUV）高次谐波（HH）脉冲和较弱的时间延迟近红外（NIR）激光场。当光电子沿激光偏振方向发射时，其能谱（PES）已被广泛研究。然而，当光电子垂直于激光偏振方向发射时，其能谱呈现出独特的、由激光场时间对称性所决定的干涉结构，这为理解强场电离中的基本过程提供了新的视角。

RABBIT协议与理论框架

本文研究的RABBIT方案涉及两个相邻的奇数阶高次谐波，例如HH29（频率为29ω）和HH31（频率为31ω），与一个弱NIR激光场（频率为ω）共同作用于原子（如氢原子）。光电离过程可以看作是激光辅助光电离（LAPE）的一个特例，其中电子通过吸收一个XUV光子（来自HH）并交换|n|个NIR光子（吸收或发射）而电离。在光电子能谱上，这会形成一系列边带（SB），其能量位置由能量守恒决定：E_2m+1+n= (2m+1)ω + nω - I_p- U_p，其中I_p是电离势，U_p是电子在NIR场中的有质动能。

为了描述垂直发射方向的复杂光电子谱，作者建立了一个半经典模型（SCM）。该模型的核心是计算从初始束缚态到连续态的跃迁振幅，该振幅可以写为对电离时间t的积分。模型的关键在于利用NIR激光场的周期性，将总的跃迁概率分解为不同时间尺度上的干涉贡献。

光电子谱的干涉分解

研究表明，垂直发射的光电子谱可以进行两种等效的因子化分解，这深刻揭示了其内在的干涉物理。

一种分解方式是将其表示为类内周期（intracycle）干涉和类周期（intercycle）干涉的乘积。类内周期干涉指的是在一个NIR光学周期（持续时间2π/ω）内，不同电离时刻（例如，在正、负向量势半周期内电离）的电子波包之间的干涉。类周期干涉则指的是相隔整数个NIR光学周期的不同周期内发生的电离事件之间的干涉。当XUV脉冲包含多个光学周期时，类周期干涉会导致光电子谱在满足能量守恒条件的能量点（即边带位置）出现锐利的峰。

另一种等价的分解方式是将其表示为类内半周期（intrahalfcycle）干涉和类间半周期（interhalfcycle）干涉的乘积。类内半周期干涉发生在一个NIR半周期（持续时间π/ω）内，通常涉及两个主要的电离路径。类间半周期干涉则指的是相隔半个NIR光学周期的不同半周期内发生的电离事件之间的干涉。分析表明，对于从s态初始态垂直电离的情况，类间半周期干涉会强烈抑制那些需要交换偶数个NIR光子（|n|为偶数）的边带信号。这就是为什么在垂直发射谱中，通常只观察到奇数阶边带（|n|为奇数），而偶数阶边带则因相消干涉而几乎消失，这种现象被称为“受抑边带”。

半经典模型与量子理论的比较

为了验证SCM的有效性，作者将其结果与基于强场近似（SFA）和精确数值求解含时薛定谔方程（TDSE）得到的光电子谱进行了详细比较。比较涵盖了不同的NIR激光强度、XUV脉冲持续时间以及相对相位。

结果显示，SCM成功地复现了SFA和TDSE计算中得到的主要干涉条纹图案，特别是在经典允许的能量区域内（由简单曼德尔斯坦-布里渊型考虑确定）。SCM清晰地描绘了类内周期干涉导致的倾斜条纹，以及类周期干涉形成的边带结构。随着XUV脉冲持续时间（即包含的NIR光学周期数）的增加，边带变得 narrower，这与能量-时间不确定性原理一致。

然而，SCM也存在一些固有的局限性，例如在经典转向点（caustics）附近会出现发散，并且会呈现出量子理论中不存在的尖锐 discontinuities。此外，SCM通常无法描述量子隧穿效应导致的经典禁戒区域的电子信号。尽管如此，在所述参数范围内，SCM、SFA和TDSE三者之间表现出高度的一致性，这表明SCM抓住了垂直发射RABBIT谱中最关键的物理本质——即由驱动激光场的时间对称性所支配的路径干涉。

激光参数对干涉图案的影响

文章进一步分析了NIR激光强度对光电子谱的影响。随着强度增加，U_p线性增大，导致边带能量位置发生移动（AC斯塔克效应）。SCM、SFA和TDSE计算出的谱图随强度演变的模式高度相似。类内周期干涉条纹的斜率与激光强度相关，反映了电子在离子实附近受激光场驱动而积累的相位。

此外，作者还考察了XUV脉冲与NIR脉冲之间的相对相位φ对边带信号的影响。对于给定的边带，其强度随相对相位呈余弦振荡，即 |T⁽ⁿ⁾|²∝ A + B cos(2φ + δ)。这里的相位延迟δ包含两部分贡献：一部分来自两个相邻高次谐波的相对群延迟（φ_m- φ_m-1），这通常被称为“原子延迟”，是RABBIT技术用于测量时间信息的基础；另一部分则来源于原子偶极跃迁矩阵元本身的相位（即“原子相位”）。SCM能够很好地描述这种相位依赖关系。

结论与展望

总之，本文通过发展一个简洁而强大的半经典模型，并结合全面的量子力学计算，深入揭示了在RABBIT协议中垂直发射光电子能谱的复杂干涉结构。研究明确了类周期、类内周期以及类内半周期干涉在塑造谱图中的作用，并成功解释了为何在垂直方向上通常只观测到奇数阶边带。SCM与SFA、TDSE结果的高度一致性表明，尽管忽略了库仑势的精细效应，但基于强场近似和经典轨道干涉的图像已经能够捕获该物理情景下的核心动力学。

这项工作深化了我们对强场光电子全息中干涉现象的理解，特别是强调了激光场时间对称性的关键作用。所建立的半经典框架为分析和解释复杂的实验光电子谱图提供了一个直观且物理图像清晰的工具。未来的研究可以在此基础上，进一步探索更复杂的体系（如分子）或更复杂的激光场构型（如椭圆偏振场或双色场）中的垂直发射光电子干涉现象。