基于基模偏振的m线光谱技术：突破单模薄膜几何光学参数测量限制的新方法

《Photonics》：M-Lines Spectroscopy for Thin Films: A New Perspective

本文提出了一种改进的m线光谱（m-lines spectroscopy）技术，通过联合利用横电（TE0）和横磁（TM0）基模的模态折射率（Nm），成功将传统方法的厚度检测下限从约400纳米扩展至约150纳米。该策略不仅拓宽了m线光谱技术在单模操作区的应用范围，而且由于基模对实验不确定度、表面粗糙度及邻近结构的敏感性较低，其测量精度（refractive index = 1.7788 ± 0.0017; thickness = 706.37 ± 15.21 nm）相较于传统多模方法有显著提升，为光电子、半导体及功能玻璃制造等行业提供了更精确的非破坏性（non-destructive）薄膜表征手段。

　　

引言

m线光谱技术是一种精确、非破坏性且非接触的光学表征方法，其主要应用之一是测定沉积在基底上的薄膜的几何光学参数，即折射率和厚度。该方法自1969年由Tien的开创性工作首次描述以来，文献中普遍认为至少需要同一偏振的两个模态折射率才能明确确定薄膜的折射率和厚度。这一约束对波导的厚度设置了限制，因为它排除了对所有仅支持单模传播的薄膜进行几何光学参数测定的可能性。

本研究提出并验证了一种策略，将该方法的适用性扩展到单模操作，从而扩大了其操作厚度检测范围。此外，获得的结果表明，将参数提取限制在基模可以带来可测量的精度提高。这种改进归因于基模相较于高阶模式具有对实验不确定度的较低敏感性、对表面粗糙度和邻近结构的较低灵敏度以及更高的光场限制。

m线光谱技术基于激发薄膜中允许的传播模式。为了实现这一点，薄膜中传播的模式通过耦合棱镜耦合到入射电磁辐射中。薄膜中每个允许的模式在特定的入射角下耦合，该角度对应于监测光电探测器产生的反射强度图中的干涉凹陷。一旦知道了这些角度，就可以通过斯涅尔定律获得在棱镜底部的同步角，激发模式的模态折射率由N_m= n_psin θ_synch给出，其中n_p是棱镜的折射率。

该方法实现了受抑全内反射原理，包括在棱镜底部反射的波中给定模式在薄膜中传播的倏逝耦合。作为倏逝波，给定传播模式的激发需要薄膜和棱镜底部接近。为了实现这一点，使用压力计在施加力的点轻微变形样品，从而减少棱镜底部和薄膜之间存在的空气间隙，并实现倏逝模式耦合。

材料与方法

本研究使用了一个先前用于表征光子集成电路行业中的氢化非晶氮化硅薄膜的光学 setup，来获取沉积在光学玻璃基底上的a-SiN₂薄膜的光学几何参数。该表征包括通过m线光谱方法确定薄膜的折射率和厚度。这是通过使用一个监测光电二极管电流随入射/反射角变化的光学 setup 来实现的。

该光学 setup 包括一个668纳米的激光二极管，其后是一个偏振器，能够选择平行或垂直偏振，从而选择性地激发横磁或横电模式共振；旋转台是一个角位移电机/执行器，电机驱动器控制旋转台。连接到棱镜支架上有一个压力机制，在样品基底的背面施加机械力，从而通过调整棱镜底部和a-SiN₂薄膜之间的距离来控制激光束到模态共振的耦合。光电探测器附着在棱镜支架上，以监测反射光束。通过万用表监测光电探测器中产生的光电流。一台运行内部开发软件的计算机通过USB连接控制光学 setup，以驱动和监测旋转台的角运动，并记录从棱镜底部反射的光束产生的光电探测器电流。

结果

本研究首先使用了一个样品，该样品由折射率与轻火石玻璃LLF1HTi相似的光学玻璃基底组成，薄膜通过等离子体增强化学气相沉积法沉积在基底上。该a-SiN₂样品也经过特殊制备，允许通过触针式表面轮廓仪进行厚度测量，从而提供独立的测量检查。因此，薄膜沉积并未覆盖整个样品，留下了一个裸露基底区域，可供DektakXT探测。扫描结果显示，孔洞的平均高度为0.709微米。

接下来，使用装载了a-SiN₂样品的m线光谱光学 setup，观察了激光束反射率随入射角θ的变化。这些结果是在0.01°的角步长下获得的，操作波长为668纳米，由现成的激光二极管提供，并在激光二极管和棱镜之间的光路中放置了偏振器。偏振器用于区分和明确识别哪些共振与TM或TE偏振相关。

在反射谱中观察到七个凹陷，从左到右分别对应于：激光束在棱镜边缘法向入射时的干涉，以及薄膜中被激发的模式。随后是TM偏振在入射角51.97°、58.01°和67.41°处的共振，以及TE偏振在66.89°、72.1°和80.95°处的共振。现在可以使用公式N_m= n_psin(φ_p? sin^?1((n_airsin θ_i)/n_p))来获得激发模式的模态折射率，给定棱镜边缘的入射角和相应的同步角。由于这些是已知量，如果基底、空气隙和棱镜的折射率已知，就可以数值求解模式方程并确定薄膜的折射率和厚度。

为了执行这些计算，开发了两个MATLAB在线实时脚本：m_Lines_SiN2.mlx 和 m_Lines_SiN2_singleMode.mlx。m_Lines_SiN2.mlx脚本对应于标准的m线光谱计算方法，用于寻找薄膜的折射率和厚度。由于通过光学 setup 观察到每个偏振有三个共振，因此考虑了TM和TE偏振以及它们各自的所有组合来计算薄膜参数。结果显示，TM和TE偏振计算出的值存在一定的变异性，但TM偏振的变幅更大。文献中有报道提及并将这种变异性归因于棱镜的影响。更重要的是，计算出的厚度与触针式表面轮廓仪DektakXT测量的值相差甚远。

m_Lines_SiN2_singleMode.mlx和m_Lines_SiN2.mlx实时脚本相似，只是修改了前者，使其利用每个偏振的基模来计算折射率和厚度。使用对应于TE₀和TM₀模式的入射角运行m_Lines_SiN2_singleMode.mlx实时脚本后获得的结果如下：折射率 = 1.7788 ± 0.0017；厚度 = 706.37 ± 15.21 纳米。

讨论

在Tien的工作之前，主要有两种用于薄膜光学表征的方法。一种基于光学透射/反射光谱，另一种基于椭偏测量来获取薄膜的厚度和/或折射率。这些方法依赖于参数的间接测量，然后通过拟合函数进行反演，而m线光谱方法提供了薄膜特性的直接测量，因此具有更高的准确性，并且在文献中取得了成功和独立验证，包括各向异性材料和强度依赖性折射率薄膜的应用。

本研究旨在评估扩展m线光谱方法测量范围的可能性。为此，我们对沉积在玻璃基底上的氮化硅薄膜进行了实验程序。该程序包括使用m线光谱方法确定在样品反射率中观察到的角共振，这些共振对应于薄膜中激发的传播模式，并使用触针式表面轮廓仪测量薄膜的厚度，因为我们的样品是为此任务专门准备的。最后，我们交叉检查了实验两个实例中获得的结果并确定了偏差。

我们首先使用通过m线光谱方法获得的角共振来计算薄膜的折射率和厚度。最初，我们应用了文献中多年来报道的计算策略：该方法需要同一偏振的两个模式来求解超越方程。获得的结果表明，计算出的厚度与DektakXT测量的值存在显著差异。使用相同的角度数据并利用每个偏振的基模，计算返回的折射率和厚度值与DektakXT测量结果非常吻合。不仅厚度与DektakXT测量结果非常一致，而且通过使用基模计算光学几何参数，我们能够将m线光谱方法的适用范围扩展到更薄的薄膜，这正是本研究工作的主要目的。

未来的工作将集中于获取更多具有这些特征的样品，即可以接触到裸露基底区域的样品。此外，这些样品将具有不同的薄膜材料和厚度。这将能够在不同条件下全面测试和验证所提出的方法，如果成功，将提高其在不同材料系统中的可靠性和适用性。