关于有机合成中绿色催化创新的系统性回顾与定量综合分析：应对催化剂效率与可重复使用性的挑战

《Sustainable Chemistry One World》：Systematic Review with Quantitative Synthesis of Green Catalysis Innovations in Organic Synthesis: Addressing the Challenge of Catalyst Efficiency and Reusability

绿色催化作为可持续有机合成的核心，本研究通过系统综述与定量合成整合2020-2025年20篇优选文献，评估催化剂效率（产率、吨位数、周转频率）和可回收性（循环次数、稳定性）。结果显示异质纳米催化剂（如负载纳米催化剂、单原子体系）在效率上领先（>90%产率，高TOF/TON），而生物催化剂在可重复使用性（多次循环后>90%活性）和选择性上更优。有机催化剂和MOFs/POPs作为异质体系在环境友好性和规模化方面具有潜力。突破性进展包括生物炭改性g-C3N4、单原子催化剂和等离子体催化。研究揭示效率与可回收性存在权衡，并探讨其对工业转化和政策制定的影响，为可持续化学创新提供整合证据。

　　

Vu Thi Hoa

越南胡志明市工业大学化学工程系，邮编700000

摘要

绿色催化已成为可持续有机合成的核心，满足了全球对环境友好且成本效益高的化学生产的需求。尽管个别研究在催化剂效率和可重复使用性方面取得了显著进展，但近期创新的系统性综合研究仍然有限。这项定量综合系统评价汇集了20项精选研究（2020-2025年）的证据，这些研究是从最初的99项研究中筛选出来的，采用结构化的评价方法来评估效率指标（产率、周转次数、周转频率）以及可重复使用性指标（回收周期、操作稳定性）。研究结果表明，异相催化剂，特别是负载型纳米催化剂和单原子系统，通常能提供更高的产率和较高的周转率；而生物催化剂在选择性和长期可重复使用性方面表现优异，多次循环后仍能保持超过90%的活性。有机催化剂和MOFs/POPs作为异相催化剂，在环境友好性和可扩展性方面具有独特优势。值得注意的是，诸如生物炭改性的g-C3N4、单原子催化剂和等离子体驱动的催化等创新方法代表了具有重大影响的突破。分析还指出了某些权衡：高效率并不总是与长期可回收性相一致。除了科学见解之外，该研究还将绿色催化置于更广泛的创新和可持续性框架中，强调了其在工业转化和政策制定中的意义。通过将分散的证据整合成一致的综述，这项工作推进了学术理解和可持续化学创新的实践路径。

引言

绿色化学代表了化学过程设计、实施和评估方式的范式转变。它旨在减少废物产生，降低或消除有害物质的使用，并提高化学制造的总体可持续性。在此框架下，绿色催化已成为实现环境责任型化学转化的核心策略。与非催化过程相比，催化剂使化学反应在更温和的条件下更高效地进行，并具有更高的选择性。

在有机合成中，催化系统的作用尤为关键，因为反应效率和成功率受到催化剂设计和性能的显著影响。除了提高反应速率和选择性外，催化剂还通过降低能耗、减少副产物生成以及实现催化剂再利用来显著影响化学合成的环境足迹。因此，采用绿色催化系统不仅是一项科学优先事项，也是社会经济上的迫切需求，尤其是考虑到工业化学过程占全球能源使用和废物产生的很大份额。

推动这一转变的主要因素包括日益严格的环境法规、对气候变化的日益关注，以及与成本效益和资源保护相关的经济压力。绿色合成的概念——特别是纳米材料的绿色合成——为评估催化系统的可持续性提供了重要标准，包括材料选择、过程效率和生命周期影响[7]。在这方面，有机合成是一个特别重要的应用领域，因为催化反应设计的进步可以直接转化为制药、农用化学品、精细化学品和先进功能材料生产中的生态和经济效益。

可以定义催化系统是否可持续的两个关键属性是效率和可重复使用性。效率的参数有很多，主要包括反应产率、周转次数（TONNE）和周转频率（TOF）。高TONNE和TOF的催化剂能够随着时间的推移产生更多的产品，从而使过程更加资源高效和成本效益更高。

催化剂在反复使用和利用时保持活性和选择性的能力至关重要，尤其是对于负载型催化剂，因为它们的回收和再利用比均相系统更为可行[6]。在现实反应条件下的操作稳定性不仅降低了催化剂更换的成本，还减少了与催化剂处置相关的废物流量。高效率和强可重复使用性的综合效应具有范式转变的意义：它不仅降低了生产成本，还减少了环境负担，并增加了将实验室技术应用于工业过程的可能性。

尽管绿色催化领域发展迅速，但目前的知识仍然不连贯。许多关于某些催化系统（包括均相、异相和生物催化系统）的有希望的性能报告都是孤立提出的。例如，已经提出了稳定电化学合成中均相催化剂的策略，如配体修饰以防止失活[4]，但这些发现往往是在孤立的情况下报告的，而不是在催化剂类别之间进行系统比较的。不同类型催化剂的直接比较很少见，而且很少有文献尝试以系统化的方式测量效率和可重复使用性。虽然综述中讨论了概念趋势，但缺乏跨不同系统的元分析数据合成。缺乏跨领域的基于证据的评估使得研究人员、行业和政策制定者难以确定可持续创新的最有前景的方向。

本定量综合系统评价旨在解决这一差距，系统地评估了有机合成中的绿色催化创新。这项工作将通过检查这些研究的定量数据，提供关于催化剂效率和可重复使用性的综合证据评估。该研究旨在确定催化剂设计趋势、操作策略以及有助于可持续性的回收可能性，而不仅仅是确定最佳使用系统。

其目标不仅限于化学领域。研究结果可直接应用于一般的创新和可持续性框架。具体而言，它们与绿色创新、生态效率和技术扩散的研究一致。

从催化的角度来看，MOFs和多孔有机聚合物（POPs）是异相催化剂，它们的特点是结构可调性，而不是构成独立的催化类别。

研究片段

催化创新的演变

有机合成领域的催化历史可以看作是不断努力使催化方法更高效并减少环境影响的历程。早期的催化系统主要由简单的金属盐和矿物酸主导，尽管可行，但通常选择性较低且会产生大量废物。纳米催化剂使表面积更易利用，具有更高的周转频率和可调的活性位点，从而提高了产率。

研究设计

当前项目是一项定量综合系统评价研究，符合PRISMA指南中关于定量综合系统评价的建议。通过利用绿色催化进行有机物质的合成，特别是催化剂的特定性能和可重复使用性，本研究系统地汇总和整合了有关绿色催化创新的证据。

精选研究概述

在初步列出143项记录后，经过重复项删除，最终共有20项研究被纳入这项定量综合系统评价。这些出版物大多发表于2021-2025年，与近期对可持续催化的兴趣激增相吻合。从年度来看，2023年和2024年的研究占比最大。地理分布上，许多研究来自

研究结果解读

这项定量综合系统评价的结果清楚地显示了不同类型催化剂在效率和可重复使用性方面的不同趋势。纳米催化剂表现出最高的效率，产率超过90%，周转次数（TONNE）和周转频率（TOF）也很高[20]，[5]。它们的表现主要归因于较大的表面积与体积比、纳米级限制效应以及可调的形态。

结论

这项定量综合系统评价指出，绿色催化正在重新定位有机合成，其中纳米催化剂在效率方面表现出色，而酶在总体可重复使用性和选择性方面处于领先地位。有机催化剂和MOFs/POPs作为异相催化剂提供了环境友好的替代品，但可能会牺牲产率或稳定性。这一讨论强调了效率最大化与

局限性与优势

本分析存在一些局限性，包括报告的效率和可重复使用性测量结果的不一致性，一些研究仅关注产率，而其他研究则报告周转率或定性可重复使用性。此外，研究范围仅限于2020年至2025年间发布的文献，可能会排除仍在工业中使用的旧技术。使用已发表的数据意味着在设计和报告方面存在异质性

对知识的贡献

这项研究对知识做出了多项重要贡献。它提供了对多种系统中催化剂性能和可重复使用性的比较分析，而之前的研究并不全面。它还提供了关于催化剂设计之间权衡的清晰实证视角，明确了哪种催化剂最有效，以及哪种生物催化剂更易于回收。该文章将催化作用置于更广泛的创新背景下，指出了

未来建议

未来的研究应优先考虑报告标准的标准化，特别是可重复使用周期、周转频率和可持续性指标（如E因子或E生命周期分析）。这将使得元分析更加有力，并能够比较不同的催化剂系统。研究不应仅停留在实验室规模的试验阶段，因为可扩展性并不是采用的唯一挑战。在创新方面，还需要更多思考

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。