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在机器学习（ML）与量子化学（QC）研究中，缺乏多保真度数据集用于基准测试阻碍相关研究。研究人员创建 QeMFi 数据集，含 5 种保真度的多种 QC 性质及计算时间。这为 ML-QC 领域提供了重要资源，推动多保真度方法发展。
在当今科学研究的前沿领域，量子化学（QC）与机器学习（ML）的交叉融合正掀起一场变革。随着这两个领域的飞速发展，利用 ML 模型预测 QC 性质成为研究热点，其能大幅缩短预测时间，为科研人员探索分子世界提供了强大工具。然而，前行的道路并非一帆风顺。现有用于测试 ML 模型的基准数据集，如 MD17、QM7、QM9 等，大多仅在单一 QC 方法水平（即保真度）上进行计算，难以满足复杂多变的研究需求。虽然多保真度 ML（MFML）方法已崭露头角，它能利用不同保真度的数据训练模型，在准确性上超越单保真度方法，在预测固体带隙、激发能等方面展现出巨大潜力，但却面临着缺乏多样化多保真度数据集用于基准测试的困境。这一困境就像一道横亘在科研人员面前的高墙，严重阻碍了 MFML 方法的深入研究与广泛应用。
为了攻克这一难题，来自德国伍珀塔尔大学（University of Wuppertal）的研究人员 Vivin Vinod 和 Peter Zaspel 勇挑重担，展开了深入研究。他们的研究成果发表在《Scientific Data》上，为该领域带来了新的曙光。
研究人员巧妙地以 WS22 数据库为基础，构建了全新的量子化学多保真度（QeMFi）数据集。该数据集涵盖了 9 种分子，包括尿素、丙烯醛、丙氨酸等，针对每种分子选取 15,000 个几何构型，总共包含 135,000 个单点几何构型数据。在计算这些数据的 QC 性质时，研究人员采用了 ORCA (5.0.1) 量子化学计算软件包，在含时密度泛函理论（TD-DFT）水平下，使用 CAM-B3LYP 泛函，并选取了 5 种不同大小的基组（STO-3G、3-21G、6-31G、def2-SVP、def2-TZVP），从而得到 5 种不同保真度的数据。这些数据不仅包含了分子的笛卡尔坐标、原子序数、自洽场（SCF）基态能量等基本信息，还涵盖了垂直激发能（1 - 10）、跃迁偶极矩、振子强度、分子偶极矩（核贡献与电子贡献分开记录）、转动光谱数据等丰富的 QC 性质。更为重要的是，数据集还提供了每种分子在每个保真度下的平均计算时间，这一关键信息为评估 MFML 模型的时间效益提供了有力依据。
在研究过程中，研究人员运用了多种关键技术方法。首先是数据采样技术，从 WS22 数据库的每种分子的 120,000 个几何构型中均匀抽取 15,000 个，保证了所取构型能充分代表分子的各种构象。其次，利用 ORCA 软件进行量子化学计算，获取丰富的 QC 性质数据。此外，采用核岭回归（KRR）方法构建 ML 模型，并运用 MFML 和优化的 MFML（o - MFML）方法进行多保真度模型的训练与测试，通过计算平均绝对误差（MAE）来评估模型的准确性。
下面来详细看看研究结果。在验证 QeMFi 数据集对分子构象空间的覆盖情况时，研究人员利用均匀流形近似和投影（UMAPs）技术对分子进行降维可视化分析。结果显示，QeMFi 数据集所采样的几何构型能够均匀覆盖 WS22 数据库的整个化学空间，这意味着即使仅选取部分构型，也能为 ML 模型提供相同水平的化学复杂性信息。
在单分子基准测试方面，研究人员以 SMA 和 o - HBDI 分子为例进行深入研究。对于 SMA 分子的 SCF 基态能量预测，通过对多保真度数据的分布、各保真度与目标保真度（TZVP）的平均绝对差异以及能量散点图等初步分析，发现保真度具有系统的层次性，符合预期假设。MFML 和 o - MFML 模型的学习曲线表明，添加较低保真度数据能系统地降低误差，且两种模型在预测准确性上表现相似。在 MAE 与生成训练数据时间的关系图中，使用较低保真度（如 STO3G）作为基线的 o - MFML 模型，相比单保真度 KRR 模型，在保证相似准确性的前提下，时间成本可降低约 4 倍，充分展示了多保真度模型的优势。
对于 o - HBDI 分子的第一垂直激发能预测，初步分析发现各保真度之间存在明显差异，且 STO3G 保真度的数据分布较其他保真度更分散。学习曲线显示，添加较低保真度数据可降低 MAE，但 STO3G 保真度对大训练样本量模型准确性的提升作用不明显，不过 o - MFML 方法能有效改善这一问题。在 MAE 与生成训练数据时间的关系图中，除 STO3G 基线模型外，其他基线保真度模型仍能体现出时间效益的提升。
在对数据集的累积使用测试中，研究人员从 QeMFi 数据集中每种分子随机选取 1,500 个几何构型，构建多保真度训练数据、验证集和测试集。结果表明，MFML 和 o - MFML 模型的学习曲线均呈下降趋势，添加更低保真度数据可降低 MAE，且 MFML 模型能准确预测 SCF 基态能量。在 MAE 与生成训练数据时间的关系图中，使用 STO3G 基线保真度可使时间成本降低约 6 倍。
综上所述，QeMFi 数据集的诞生意义重大。它为量子化学与机器学习交叉领域提供了宝贵的资源，使得研究人员能够更全面、深入地评估 MFML 方法。通过提供丰富的多保真度数据和计算时间信息，QeMFi 数据集为科研人员在该领域的研究开辟了新的道路，有助于推动 MFML 方法的进一步发展，提升其在预测量子化学性质方面的准确性和效率，为未来的量子化学研究奠定了坚实基础。这一研究成果就像一把钥匙，打开了多保真度方法在量子化学领域广泛应用的大门，让科研人员能够更深入地探索分子世界的奥秘，为相关领域的发展注入了新的活力。
