三维映射CrSb中交替磁自旋分裂的大能隙及其强第三近邻跃迁机制

研究人员通过同步辐射角分辨光电子能谱(ARPES)和自旋分辨ARPES技术，结合模型计算，首次在CrSb中观测到近费米面(~1.0 eV)的巨型交替磁分裂。该研究通过三维k空间映射揭示了g波交替磁的对称性及节点面特征，证实强第三近邻跃迁是分裂的主要机制，为室温自旋电子器件开发提供了新平台。

　　

在凝聚态物理领域，磁性材料中自旋与能带结构的耦合一直是研究热点。传统铁磁体和反铁磁体虽已被广泛研究，但近年来提出的"交替磁性"(altermagnetism)概念打破了这一二分法——这类材料虽具有反铁磁的零净磁化特征，却展现出动量依赖的自旋分裂能带，兼具低杂散场和强自旋极化优势。然而，如何实现近费米面的大能隙分裂，并阐明其微观机制，成为该领域亟待解决的核心问题。

浙江大学的研究团队选择具有705K高尼尔温度(Néel temperature)的六方结构CrSb作为研究对象。通过同步辐射角分辨光电子能谱(ARPES)和自旋分辨ARPES测量，结合密度泛函理论(DFT)计算和紧束缚(TB)模型分析，首次在三维动量空间完整揭示了其g波交替磁特性。研究发现，CrSb在k_z=0.28c*平面沿Γ-M方向呈现高达1.0 eV的自旋分裂，且分裂幅度遵循|sin(3θ)|函数关系。通过构建八轨道TB模型，团队创新性发现第三近邻Cr原子间通过Sb 5p轨道介导的强跃迁(q₂+q₃≈0.2 eV)是产生大分裂的关键，这一数值远超常规d电子局域化预期。相关成果发表于《Nature Communications》。

关键技术方法包括：(1)采用80-200 eV变光子能量的ARPES实现三维布里渊区扫描；(2)利用VLEED自旋探测器进行自旋分辨测量(Sherman函数0.3)；(3)基于PBE-GGA的DFT计算结合Wannier函数投影分析；(4)AB堆垛CrSb单晶的助熔剂法生长与XRD表征。

研究结果：

1. 样品表征与晶格/自旋结构

   

   六方NiAs型结构的CrSb通过XRD确认晶格常数a=4.12 ?，c=5.44 ?。磁空间群P6₃/m'm'c分析显示，Cr自旋沿c轴平行层内/反平行层间排列，通过[C₂^S‖M_z]对称性操作连接相反自旋子晶格，形成四个穿过Γ点的节点面(k_z=0, 0.5c*及等效K-Γ-K面)。

2. k_z依赖的体态交替磁分裂

   
   z依赖分裂'>

   80 eV光子(k_z≈0.28c)下观测到1.0 eV分裂的双空穴带，而k_z=0/0.5c时简并。DFT计算显示分裂带具有<>_z>≈±1/2极化，节点面处严格零极化。SOC仅引起≈10 meV微小分裂，证实交替磁序主导能带结构。

3. g波交替磁的面内对称性

   

   80 eV光子(k_z=0.28c*)的k_x-k_y映射显示六瓣"花形"费米面，符合C_3z对称性。自旋分辨MDCs测得沿z方向约30%极化度，低于理论预期源于多畴混合和动量展宽效应。

4. 大分裂的微观机制

   

   TB模型揭示第三近邻项f₃₁₁(k)Γ₃₁₁+f₃₁₃(k)Γ₃₁₃同时破坏[T‖P]和[C₂^S‖t]对称性。Wannier分析表明Sb介导的二次跃迁使有效q₂+q₃达0.173 eV，是直接跃迁(0.021 eV)的8倍。

该研究不仅为交替磁材料设计提供了"轨道调控"新思路——通过增强磁性/非磁性离子耦合可放大分裂能隙，更开辟了基于三维节点面调控的新型超导邻近效应研究路径。CrSb兼具金属性、高热稳定性和简单自旋构型，使其成为实现室温自旋量子器件和拓扑超导体的理想平台。研究团队提出的"介导跃迁"机制突破了传统d电子局域化认知，为探索MnTe、VNb₃S₆等关联体系提供了普适性分析框架。