太赫兹光谱揭示α-In2Se3光铁电体超快光电流滞回效应的量子几何机制

本文创新性地利用太赫兹发射光谱（THz）揭示了α-In2Se3光铁电半导体中非易失性、零偏压的超快光电流滞回现象。研究发现该效应源于极化重排驱动的异常线性/圆偏振光伏效应（LBPV/CBPV），并通过调控面内/面外极化相对相位实现了THz波手性、旋转角和椭圆度的精准操控。这项工作为光铁电滞回研究提供了超快无损新策略，对太赫兹技术应用具有重要指导意义。

　　

光铁电半导体中的超快物理现象

研究团队在具有3R结构的α-In₂Se₃中观察到独特的自发面内（P_IP）和面外（P_OOP）极化特性。通过飞秒激光脉冲激发，材料产生亚皮秒级瞬态光电流，并发射包含p偏振（E_xz）和s偏振（E_y）分量的太赫兹波。这种响应源于打破体反演对称性导致的体光伏效应（BPV），其量子本质与电子波函数的几何相位密切相关。

线性偏振光诱导的滞回效应

当采用800nm飞秒激光激发时，E_xz(t)和E_y(t)分量分别展现出2ζ和4ζ的异常角度依赖性，偏离传统LBPV模型预测。特别值得注意的是，相同s偏振光（90°和270°）激发时，E_y(t)出现π相位反转，而E_xz(t)呈现0.2π相位延迟。这种非易失性响应与铁电极化重排直接相关：光生载流子运动产生的内建电场ΔE会重新定向P_IP/P_OOP，形成典型的"abcda"型光电流滞回环。理论分析表明，这种效应源于量子几何相位调控的位移电流（J_shift≈σ⁽¹⁾(e/?ω)|E_ξ|²R），其中非线性电导率σ⁽¹⁾具有类似铁电材料的本征电滞特性。

圆偏振光调控的自旋极化输运

在圆偏振光激发下，α-In₂Se₃的Rashba型自旋分裂（Γ点附近）导致显著的圆二色性。当光螺旋性从δ⁺变为δ^-时，面内分量E_y(t)发生极性反转，而面外分量E_xz(t)保持相同极性。这种响应符合注入电流模型（J_inject=iγ_ql(e×e^*)_lI），其量子几何张量T=g-iΩ中的Berry曲率Ω决定了自旋极化载流子的非平衡分布。通过旋转1/4波片角度ψ，研究团队观察到光电流呈现"PRQOP"型滞回轨迹，证实了自旋-铁电耦合导致的非易失性双稳态。

太赫兹波偏振态的精准操控

基于面内/面外极化动力学的各向异性，系统产生可调控的相对相位φ_d。当ψ从0°旋转至360°时，重构的THz场E(t)可实现从右旋（η^THz≈0.36）到左旋（η^THz≈0.23）的连续转变，最大椭圆度达0.6。通过优化激发条件，还能实现β^THz旋转角在5π/12至7π/12范围内的精确调控，这种灵活性远超传统双色激光或异质结方案。

技术突破与应用前景

该研究建立了太赫兹幅相分析新框架，其创新性体现在：1）实现零偏压条件下超快滞回响应的无线检测；2）同步解析光电流的幅值、极性、相位和手性等多维信息；3）为钙钛矿等铁电Rashba材料提供全光学表征手段。未来通过温度或栅压调控，可进一步探索非线性光电流滞回与THz特性的关联规律，为开发光控太赫兹器件奠定基础。