基于手性TADF敏化剂与非手性多共振发射体的高效超荧光圆偏振OLED研究

本研究针对圆偏振有机发光二极管(CP-OLEDs)同时实现窄谱发射和高电致发光效率的挑战，开发了两对高效圆偏振热激活延迟荧光(CP-TADF)材料作为敏化剂，结合非手性多共振(MR)TADF发射体，构建了高性能超荧光(HF)CP-OLEDs。研究实现了最大外量子效率(ηext,max)达51.3%的串联器件，并阐明了圆偏振能量转移和手性诱导自旋选择(CISS)效应的协同作用机制，为发展高效窄谱圆偏振发光器件提供了新策略。

　　

在显示技术和光电器件领域，圆偏振光因其独特的光学特性和角度无关性，在3D显示、信息加密和量子计算等方面展现出巨大潜力。然而，现有技术面临两大瓶颈：一是传统圆偏振光产生方法依赖线性偏振片和四分之一波片，导致亮度损失和结构复杂；二是同时实现窄谱发射和高效率的圆偏振有机发光二极管(CP-OLEDs)仍具挑战性。特别是新一代超高清显示标准BT.2020对色纯度的严格要求，使得开发兼具高色纯度和高效率的CP-OLEDs成为当务之急。

华南理工大学的研究团队在《Nature Communications》发表重要研究成果，通过分子设计创新和器件结构优化，成功解决了上述难题。研究团队设计了两对基于黄酮(XT)受体和螺吖啶-9,9'-氧杂蒽/螺吖啶-9,9'-芴供体的高效CP-TADF材料(R/S)-OBN-XT-SXAC和(R/S)-OBN-XT-SFAC，并系统研究了其作为敏化剂在超荧光CP-OLEDs中的应用。这些材料表现出优异的性能：光致发光量子产率(Φ_PL)高达99%，延迟荧光寿命(τ_DF)短至1.1μs，发光不对称因子(g_PL)达3.04×10^-3，水平偶极比(Θ_//)高达88.5%。

研究采用的关键技术包括：1)通过单晶X射线衍射和理论计算验证分子结构；2)利用温度依赖瞬态荧光光谱表征热激活延迟荧光(TADF)特性；3)通过角度依赖p偏振荧光光谱测定水平偶极取向；4)构建多种器件结构(共相敏化、层间敏化和串联结构)评估电致发光性能；5)使用圆二色(CD)和圆偏振发光(CPL)光谱表征手性光学性质。

研究结果部分，小标题"Thermally activated delayed fluorescence"显示：(R)-OBN-XT-SXAC和(R)-OBN-XT-SFAC在掺杂薄膜中表现出优异的TADF特性，Φ_PL分别达到98%和99%，实验测得的单重态-三重态能隙(ΔE_ST)仅为0.013-0.015 eV，理论计算的反向系间窜越速率(k_RISC)高达1.6×10⁶ s^-1。

小标题"Circularly polarized luminescence"部分证实：在薄膜状态下，(R/S)-对映体表现出增强的CPL信号，g_PL值比溶液状态提高近10倍，其中(R)-OBN-XT-SXAC在掺杂薄膜中的g_PL达到1.51×10^-3。

小标题"Circularly polarized electroluminescence"报道：基于20 wt%掺杂浓度的CP-OLEDs实现了优异的电致发光性能，(R)-OBN-XT-SXAC器件的η_ext,max达33.4%，g_EL为2.35×10^-3；(R)-OBN-XT-SFAC器件的η_ext,max达33.7%，g_EL为2.08×10^-3。

小标题"Hyperfluorescence circularly polarized OLEDs"展示了突破性成果：共相敏化的蓝色HF CP-OLEDs(器件(R)-HF1)使用0.5 wt% v-DABNA:20 wt%(R)-OBN-XT-SXAC:mCBP作为发光层，实现了半峰宽(FWHM)仅20 nm的窄谱发射，η_ext,max达28.5%，g_EL达2.93×10^-3；绿色HF CP-OLEDs(器件(R)-HF2)的η_ext,max达31.4%，g_EL达1.31×10^-3。

小标题"Circularly polarized sensitization mechanism"通过层间敏化实验证实：即使将手性敏化剂与非手性发射体分置于不同层，器件仍能产生明显的CP-EL信号(g_EL≈1.55×10^-3)，表明圆偏振荧光共振能量转移(CP-FRET)和CISS效应是产生CP-EL的关键机制。

小标题"Tandem hyperfluorescence circularly polarized OLEDs"报道了里程碑式成果：蓝色串联HF CP-OLEDs(器件(R)-T-HF1)的η_ext,max突破50.9%，g_EL提升至4.87×10^-3；绿色串联HF CP-OLEDs(器件(R)-T-HF2)的η_ext,max达51.3%，g_EL达2.43×10^-3，创造了窄谱CP-OLEDs的效率新纪录。

这项研究的意义在于：1)开发了兼具高效率和高水平偶极取向的CP-TADF材料；2)首次实现了基于CP-TADF敏化剂和非手性MR-TADF发射体的高效HF CP-OLEDs；3)创造了串联CP-OLEDs的效率纪录(η_ext,max>50%)；4)阐明了CP-FRET和CISS效应的协同作用机制。该工作不仅为设计高性能CP-TADF材料提供了新思路，更重要的是为构建多色高效窄谱CP-OLEDs开辟了免于复杂手性分离的新途径，对推动圆偏振发光器件的实际应用具有重要价值。