机器学习势驱动的高熵超高温陶瓷熔化点预测研究

编辑推荐：本研究针对高熵陶瓷(HEBs)在超高温环境应用中的熔化点(Tm)预测难题，通过构建可迁移的矩张量势(MTP)结合梯度提升回归(GBR)模型，实现了32,563种HEBs的高通量筛选，预测出(Ti0.1Zr0.1Hf0.6Ta0.2)B2体系最高Tm达3,765 K，为极端环境材料设计提供了新范式。

　　在极端高温环境下，材料的熔化点(T_m)直接决定其应用极限。高熵陶瓷(HECs)因其独特的"鸡尾酒效应"展现出优于传统陶瓷的热稳定性、抗氧化性和力学性能，成为航空航天、核反应堆等领域的理想候选材料。然而，由四种以上主元元素组成的HECs具有近乎无限的成分组合空间，传统实验方法难以系统探索其性能边界，而基于第一性原理的计算又面临计算成本高、温度效应模拟困难等挑战。尤其对于高熵二硼化物(HEBs)这类潜在超高温材料，熔化点的准确预测已成为制约其开发的瓶颈问题。

针对这一难题，华南理工大学材料科学与工程学院的研究团队创新性地将机器学习势(MLP)与分子动力学(MD)模拟相结合，开发出可预测HEBs超高温性能的数据驱动方法。研究首先构建了具有广谱成分适用性的矩张量势(MTP)，仅需基于9种过渡金属单二元二硼化物训练数据，即可精确模拟4-9元HEBs的热力学性能。通过MD模拟获得129种HEBs的准确T_m数据后，结合遗传算法(GA)筛选出价电子浓度(VEC)、晶格尺寸差异(δ_l)、金属半径差异(δr_Me)、平均密度(ρ?)和Allen电负性差异(δχ^A)五个关键描述符，建立梯度提升回归(GBR)预测模型，最终实现对32,563种HEBs成分的T_m高通量预测。该研究发表于《Cell Reports Physical Science》，为开发新一代超高温陶瓷提供了高效研究范式。

关键技术方法包括：1)基于密度泛函理论(DFT)生成单二元二硼化物训练数据集；2)采用矩张量势框架构建可迁移的机器学习势；3)通过分子动力学模拟熔化过程获取T_m基准数据；4)结合遗传算法筛选最优描述符组合；5)建立梯度提升回归预测模型进行高通量筛选。

研究结果部分显示：
"Performance of the trained MTP for HEBs"：构建的MTP在能量和力预测中均表现出色，对等摩尔和非等摩尔HEBs的均方根误差(RMSE)分别低至2.6 meV/atom和155 meV/?，验证了势函数的高精度和广谱适用性。通过对比DFT计算与MD模拟的晶格参数(a/c)和弹性常数(C_ij)，发现300K大尺寸模型能更准确反映温度效应。

"MLP-driven prediction of ultra-high T_m"：MD模拟准确复现了已知二硼化物的实验T_m数据。建立的GBR模型验证集RMSE仅91.4K，显著优于混合规则(ROM)的305.7K。SHAP分析揭示VEC是最关键描述符，低VEC值对应更高T_m，这与TiZrHf基HEBs表现优异的现象一致。

"MLP-driven prediction of other properties"：该方法还可扩展至热膨胀系数(CTE)等性能预测，MD模拟结果与实验数据吻合良好，但相比ROM能更准确捕捉成分效应。

结论部分指出，该研究开创了MLP-MD-GBR三级联用策略：首先通过少量单二元数据构建可迁移MTP，继而用MD生成可靠性能数据，最终建立高效预测模型。预测发现非等摩尔(Ti_0.1Zr_0.1Hf_0.6Ta_0.2)B₂具有3,765K的潜在最高T_m，较传统等摩尔设计提升约10%。该方法突破了传统"试错法"局限，为复杂组分陶瓷的性能预测建立了新标准，对推进超高温材料理性设计具有里程碑意义。未来可通过扩大元素库、引入更多性能指标，进一步拓展该方法在多功能HECs开发中的应用。