调控锰掺杂量改写氧化钌析氧机制,为绿色制氢开辟新径
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时间:2025年02月19日
来源:Chem 19.1
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为解决铱基催化剂成本高、稀缺,且氧化钌(RuO2)耐久性低、掺杂量对析氧反应(OER)机制影响不明等问题,研究人员合成不同 Mn/Ru 比的 MnxRu1-xO2。结果显示,Mn 含量影响 OER 机制,Mn0.2Ru0.8O2催化剂性能超 2026 年 DOE 目标,对绿色制氢意义重大。
质子交换膜水电解槽(PEMWE)对于绿色制氢至关重要,然而,铱基催化剂的成本与稀缺性限制了其商业化进程。氧化钌(RuO2)因高活性成为颇具潜力的替代催化剂,但其耐久性欠佳。研究人员通过掺杂杂原子来提升其性能,却对杂原子掺杂量与析氧反应(OER)机制间的关系知之甚少。在这项研究中,研究人员合成了不同 Mn/Ru 比的金红石型锰 - 钌固溶体氧化物(MnxRu1-xO2)。实验与计算结果表明,增加 Mn 含量会提高 Ru 的氧化态,使 OER 机制从吸附质演化机制(AEM)转变为晶格氧机制(LOM)。Mn 浓度的增加增强了 Ru - O 键的共价性,促使晶格氧参与 OER。具有最佳 Mn/Ru 比的 Mn0.2Ru0.8O2催化剂,在质子交换膜水电解槽(PEMWE)中稳定运行 100 小时,在 1.8 Vcell下达到 3.15 A cm?2,超越了美国能源部 2026 年的活性目标。这一成果凸显了掺杂量在实现理想催化性能中的关键作用,为更可靠、更具成本效益的制氢技术发展铺平了道路。
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