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为解决传统锂离子电池（LIBs）中液体电解质存在的安全问题，如枝晶生长、燃烧和有机溶剂泄漏等，研究人员开展了以纤维素 / 聚偏氟乙烯（PVDF）共混膜作为聚合物电解质的研究。结果表明，该共混膜有高离子电导率、高转移数等优势，有望替代传统液体电解质。
在当今科技飞速发展的时代，各种便携式电子设备如手机、笔记本电脑等已经成为人们生活中不可或缺的一部分，而这些设备的 “能量心脏”—— 锂离子电池（LIBs），其性能和安全性备受关注。传统的锂离子电池使用液体电解质，虽然能满足一定的需求，但存在诸多隐患。比如，在电池充放电过程中，容易出现枝晶生长，就像电池内部长出了 “小刺”，这些枝晶可能会刺穿电池内部的隔膜，引发短路，甚至导致电池燃烧；而且，液体电解质中的有机溶剂还存在泄漏风险，不仅污染环境，还可能对使用者造成伤害。为了攻克这些难题，来自伊朗 Sahand University of Technology 的研究人员展开了深入研究，相关成果发表在《Heliyon》杂志上。
研究人员采用溶液浇铸法制备了不同重量比的纤维素 / 聚偏氟乙烯（PVDF）共混膜，并将其作为聚合物电解质应用于锂离子电池中。他们用到的主要关键技术方法有：通过热重分析（TGA）研究共混膜和溶胀电解质的热稳定性；利用差示扫描量热法（DSC）分析共混膜的热物理行为；借助 X 射线衍射光谱（XRD）分析样品的结构特性；采用拉伸试验测试机械性能；运用电化学阻抗谱（EIS）、线性扫描伏安法（LSV）和计时电流法研究电化学性能 。
研究结果如下：
共混膜的表征
- 热力学和形貌：通过 Flory-Huggins 理论计算相互作用参数，发现纤维素和 PVDF 在热力学上不相容，会发生相分离。扫描电镜（FE-SEM）结果显示，不同比例的共混膜相分离程度不同，相分离导致了自由体积的产生。
- 热性能：TGA 分析表明，共混膜在 350°C 以上出现对应纤维素分解的失重，400°C 以上出现 PVDF 分解的失重；DSC 测量显示，随着纤维素含量增加，PVDF 结晶结构的熔点和结晶度降低。
- 晶体结构：XRD 分析发现，共混后 PVDF 和纤维素的特征峰依然存在，且随着纤维素含量增加，PVDF 峰强度减弱，共混物结晶度降低，同时 β 相晶体有增多趋势。
- 机械性能：拉伸应力 - 应变曲线表明，随着纤维素含量从 50% 增加到 90%，共混膜的机械强度从 9.5MPa 下降到 2.1MPa ，断裂伸长率从 6.6% 下降到 0.4%。
电化学性能
- 离子电导率：EIS 研究发现，纤维素的润湿性和电解质吸收率较高，其离子电导率也较高。随着纤维素含量增加，离子电导率和电解质吸收率上升，相分离产生的自由体积为离子传输提供了通道。温度升高时，离子电导率也随之增加，符合 Arrhenius 行为。
- 离子转移数：通过计时电流法和 EIS 测量，所有聚合物电解质的阳离子转移数（t+）较高（0.41<t+<0.97），这是因为纤维素的羟基和 PVDF 的氢原子与PF6?阴离子中的氟原子相互作用，阻碍了阴离子运动，使得锂离子更容易在基质中转移。
- 电化学稳定性窗口：LSV 测试显示，所有样品的电化学稳定性窗口高达 5.5V，随着纤维素浓度增加，该值升高，这是由于共混膜能包裹更多电解质，且与碳酸酯电解质兼容性好。
- 充放电性能：选择C8P2、C9P1和C5P5进行充放电性能研究，结果表明，在 0.2C 倍率下，它们的初始充电容量分别为 211.8、219.3 和 199.4mAhg?1 ，且在 100 次循环后，容量保持率分别为 93%、93% 和 92.6%。
研究结论和讨论部分指出，计算得到的相互作用参数和膜的形貌证明了两种聚合物的不相容性，相分离程度与纤维素含量有关。制备的聚合物凝胶电解质展现出优异的电化学性能，C9P1样品离子电导率最高，所有共混膜离子转移数较高，电化学稳定性窗口超过 5.5V 。由于使用石墨作为阳极且与电解质兼容性良好，限制了枝晶生长，使得电池循环性能稳定。这些结果表明，该共混膜作为聚合物电解质在锂离子电池中具有巨大的应用潜力，有望取代传统的液体电解质，为锂离子电池的发展开辟新的道路，推动相关领域的技术进步。
