电调单层 MoS?激子极化激元：解锁室温下光与物质的量子调控密码
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时间：2025年02月25日
来源：SCIENCE ADVANCES 11.7
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为解决电控制二维过渡金属二硫族化合物（TMDs）中极化激元的难题，研究人员在单层 n 型 MoS?中识别多种极化激元状态，该成果对量子技术意义重大。
在微观的材料世界里，科学家们一直致力于探索光与物质相互作用的奥秘，而二维过渡金属二硫族化合物（TMDs）的出现，就像一把神奇的钥匙，为他们打开了一扇通往原子尺度光物质调控的新大门。TMDs 有着许多令人惊叹的特性，比如超高的激子结合能、显著的库仑相互作用、强大的自旋 - 轨道耦合以及独特的自旋谷特性。其中，单层 TMDs 拥有直接带隙，这使得即使在室温下，中性激子和三重态激子（trion）也能产生强烈的光致发光现象，彰显出这类范德华层状体系中光与物质相互作用的强大力量。基于这些特性，TMDs 在超快光开关、前沿光电器件以及光子激光器等领域都有着巨大的应用潜力。
然而，在极化激元技术的发展道路上，仍存在着诸多障碍。传统用于极化激元技术的半导体，大多受限于材料本身的特性，只能在低温环境下工作，这大大限制了其实际应用范围。虽然 TMDs 展现出在室温下研究激子和三重态激子极化激元（trion - polaritons）的潜力，但实现对这些极化激元的电控制，尤其是对多个极化激元状态的操纵以及进一步调整极化激元屏蔽效应，依旧是一个极具挑战性的难题。为了攻克这些难题，推动极化激元技术的发展，[第一作者单位] 的研究人员展开了深入研究。
研究人员将目光聚焦在单层 n 型 MoS?上，选择它作为研究对象，是因为其具有较高的本征载流子密度，这一特性使其能够通过电栅极偏压有效地调制三重态激子极化激元。他们精心设计并制造了一种分布式布拉格反射器（DBR）微腔，将 10.5 对 SiO?/Ta?O?作为顶层，12.5 对作为底层，中间封装着 h - BN/MoS?/h - BN 异质结构。底部的石墨烯作为栅电极，Bi/Au 作为源极和漏极的接触电极。通过一系列巧妙的实验设计和精确的测量手段，研究人员取得了一系列重要成果，相关研究成果发表在Science Advances期刊上。
在这项研究中，研究人员主要运用了以下几种关键技术方法：一是微腔制备技术，通过电子束蒸发精确沉积 SiO?和 Ta?O?等多层介质膜构建 DBR 微腔；二是异质结构组装技术，利用 PPC 辅助转移方法将石墨烯、h - BN、MoS?等材料层层堆叠形成所需异质结构；三是光学与电学测量技术，采用 2.33 - eV 连续波激光激发样品进行光致发光和反射率测量，在真空环境下使用半导体表征系统进行电学测量。
下面来详细看看研究结果：
- 单层 MoS?微腔中的三重态激子极化激元（Trion - polaritons in monolayer MoS? microcavity）：研究人员首先对室温下原始单层 MoS?的光致发光（PL）光谱进行表征。在微腔结构中，MoS?的活性层位于腔的波腹位置，与三重态激子能量重叠。通过测量发射光谱，确认了强光 - 物质耦合的存在，观察到了明显的下极化激元分支（LPB）和上极化激元分支（UPB）。并且，三重态激子极化激元的耦合强度更强，满足强耦合条件，其提取的耦合强度 2g达到 70 meV。
- 通过栅极偏压切换三重态激子极化激元（Switching trion - polaritons via gate bias）：研究人员利用栅电极对 MoS?通道中的载流子密度进行电控制。他们的异质结构器件表现出 n 型场效应晶体管（FET）特性，在不同的栅极偏压区域，如电荷中性点、阈值电压以及其他偏压点，观察到 LPB 和 UPB 随栅极偏压的调制现象。阈值电压以上，LPB 和 UPB 明显分裂，而阈值电压以下，两个峰难以区分，同时 LPB 和 UPB 的能量也随栅极偏压发生变化。
- 多极化激元的功率依赖形成（Power - dependent formation of multiple polaritons）：通过改变光载流子，研究人员探索了不同的极化激元状态。在低功率下，LPB 占主导；高功率下，LPB 和 UPB 相互竞争。在高载流子密度区域，两个极化激元峰汇聚成一个具有不同能量的复杂极化激元（CPB）。并且，Rabi 分裂在低栅极偏压下较大，高栅极偏压下减小，在高栅极偏压（如Vg = +10 V）时，Rabi 分裂几乎为零。
- 栅极调制的多极化激元（Gate - modulated multiple polaritons）：研究人员总结了极化激元状态随栅极偏压的演变。在电荷中性点附近，三重态激子与腔光子强耦合，LPB 和 UPB 独立存在，Rabi 分裂较大。阈值电压以上，自由电子积累，Rabi 分裂减小，形成新的 LPB - UPB 对。高栅极偏压下，由于强极化激元屏蔽，LPB 和 UPB 难以区分，出现 CPB。
- 栅极偏压下功率分辨的多极化激元（Power - resolved multiple polaritons with gate bias）：研究人员发现，裸单层 MoS?中的三重态激子和中性激子峰表现出近乎线性的功率依赖行为。而在有栅极偏压的 MoS?腔中，极化激元的功率分辨特性显著不同。在低功率区域，LPB 和 UPB 占主导，α 指数小于 1；在中间功率区域，α 指数迅速增加，大于 1，同时观察到线宽快速下降和能量蓝移，这表明可能存在极化激子凝聚现象。
研究结论和讨论部分指出，该研究成功实现了对单层 MoS?中电可调三重态激子极化激元的研究，揭示了丰富的极化激元动力学行为。中间功率区域的非线性行为暗示了可能的玻色 - 爱因斯坦凝聚（Bose - Einstein condensation）现象，但仍需要进一步研究温度变化对这些非线性动力学的影响，通过详细的电流 - 电压（I - V）表征，深入理解这些现象，为固态系统中玻色 - 爱因斯坦凝聚条件的研究提供帮助。这一研究成果为量子技术和下一代极化激元学的发展奠定了重要基础，有望推动相关领域的巨大进步。
总的来说，这项研究在二维材料极化激元领域取得了重要突破，为未来光电器件和量子技术的发展开辟了新的道路，让我们对光与物质在原子尺度的相互作用有了更深入的理解。
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