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为解决二维（2D）与三维（3D）材料集成难题，研究人员制备 ZnSe/MoSe2/ZnSe 异质结构，揭示其界面特性，推动 2D/3D 材料集成发展。
在半导体领域，异质外延犹如一把神奇的钥匙，能够开启集成不同特性材料的大门，进而打造出性能卓越的先进器件。然而，传统的异质外延面临着一个棘手的问题：材料之间晶格常数和热膨胀系数难以匹配，这就像为不同形状的拼图寻找完美契合点一样困难。一旦匹配不当，就会在材料界面产生应变，出现缺陷，严重影响器件的电子性能和功能。
随着二维（2D）范德华（vdW）材料的出现，情况迎来了转机。它们开启了 vdW 外延和准 vdW（QvdW）外延的新时代。在这个新的材料世界里，2D 过渡金属二硫属化物（2D TMDs）作为关键的半导体材料，备受瞩目。它们独特的性质为量子器件、3D 集成晶体管器件和串联太阳能电池等领域带来了新的希望。但是，2D TMDs 在实际应用中也遇到了麻烦。它们往往很 “脆弱”，容易受到外部环境的影响，无法单独使用，必须与刚性的 3D 材料结合。而且，在 2D TMDs 沉积前后生长高质量 3D 外延材料的工艺还不成熟，同时人们对 2D/3D 界面的了解也十分有限。比如在多异质结 QvdW 外延中实现顺序生长就困难重重，高温或特殊的生长环境会对 2D TMDs 造成损害，现有的转移工艺也会导致界面质量参差不齐。
为了攻克这些难题，研究人员踏上了探索之旅。他们将目光聚焦在 3D ZnSe/2D MoSe2/3D ZnSe 多维异质结构（MDH）外延膜上，采用顺序金属有机化学气相沉积（MOCVD）工艺进行研究。选择 MoSe2和 ZnSe 这两种材料是有原因的，它们都含有硒元素，这使得它们在生长过程中能够减少界面缺陷和不良反应，保证高质量的界面。
在研究过程中，研究人员使用了多种先进的技术方法。结构分析方面，运用拉曼光谱、X 射线衍射（XRD）、电子背散射衍射（EBSD）等技术，来确定材料的相和晶体取向；利用透射电子显微镜（TEM），包括高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF - STEM），对原子尺度的界面进行观察；通过密度泛函理论（DFT）计算，深入分析材料之间的相互作用机制。
研究结果令人欣喜。首先，从热力学和材料结构背景来看，MoSe2和 ZnSe 是理想的组合。在 773K 时，Zn - Mo - Se 三元相图显示，此时只有 ZnSe 和 MoSe2这两种热力学稳定的硒化物相，几乎不会形成中间合金相，这就为形成尖锐的异质界面提供了热力学保障。虽然 ZnSe 和 MoSe2原始晶格存在 17.9% 的失配，但通过特定的超晶胞匹配，有效失配可降低至 1.5%，并且它们在特定方向上具有相同的三重对称性，能够通过 QvdW 外延模式实现生长。
通过对原子尺度的 ZnSe/MoSe2/ZnSe 界面研究发现，两种 ZnSe 区域被双层 MoSe2隔开，具有原子级陡峭的 2D/3D 界面。大部分区域呈现双层 MoSe2特征，偶尔也能观察到单层或三层的情况。能量色散 X 射线光谱（EDS）分析证实了界面区域的元素组成，Se 原子信号分布在整个区域，Zn 原子信号局限在 ZnSe 区域，Mo 原子信号局限在 MoSe2区域，进一步确认了原子级尖锐的 3D/2D/3D 界面。
对 3D ZnSe/2D MoSe2/3D ZnSe MDH 外延膜的结构分析表明，拉曼光谱和 XRD 2θ - ω 扫描确认了 ZnSe 和 MoSe2的存在，且没有其他中间相。EBSD 分析显示，ZnSe 在 MoSe2上生长时，不仅在面外方向，而且在面内方向都具有均匀的晶体取向。SAED 分析也证实了底部和顶部 ZnSe 具有相同的晶体取向，没有发生畸变，从多个尺度证明了该 MDH 是外延膜。
QvdW 外延生长的薄膜界面相互作用较弱，基于此，研究人员成功将顶部 ZnSe/MoSe2异质结构薄膜从衬底上剥离。通过对剥离后的薄膜进行分析，确定了 ZnSe 和 MoSe2的外延关系，并且发现 ZnSe 在 MoSe2上生长时会出现混合相，同时还观察到了六重对称的现象，这与孪生形成有关。对 MoSe2薄膜的面内晶体信息研究发现，MoSe2在 ZnSe 上实现了大面积的 QvdW 外延生长，且存在 AA 和 AB 两种堆叠顺序。
研究人员还对 3D/2D/3D 界面进行了深入研究，发现不同衬底上 MoSe2和 ZnSe 的外延关系一致，但衬底极性会影响 MoSe2的生长速率和 ZnSe 的极性。比如在 GaAs (111) A 衬底上，MoSe2生长速率更快，底部 ZnSe 为 (111) A、Zn 终止配置，顶部 ZnSe 为 (111) B、Se 终止配置，且界面处的 ZnSe 单层会出现屈曲结构。DFT 计算分析了 QvdW 外延机制，发现特定的取向具有最稳定的结合能，且 ZnSe (111) B 在 MoSe2上的结合能更稳定，同时还观察到了电子交换现象。
通过改变界面元素类型进行的剥离行为分析表明，在不同衬底上，薄膜的剥离位置不同，这与界面的结合能和电子转移情况有关。DFT 计算虽然在一定程度上解释了部分现象，但由于实际结构的复杂性，与实验观察结果存在一些矛盾，这也为后续研究指明了方向。
总的来说，研究人员成功制备了共享硒的 ZnSe/MoSe2/ZnSe MDH，通过全面的分析揭示了其外延关系和界面特性。这一研究成果加深了人们对 2D/3D QvdW 外延的理解，为 2D 和 3D 材料的多维集成提供了重要的理论基础和实践经验。它不仅有助于优化现有器件的性能，还为未来开发新型半导体器件开辟了新的道路，在半导体领域具有广阔的应用前景。
