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为解决太赫兹吸收应用中工作频率范围窄等问题,研究人员对多铁材料 Sr2CoSi2O7开展研究,利用电子自旋共振(ESR)实现宽带单向透明,为未来太赫兹器件发展提供方向。
在凝聚态物理的奇妙世界里,非互易性现象一直是科学家们探索的重要课题。非互易性是指在宏观尺度上空间反演对称性破缺的现象,而光学领域的非互易性则体现为光的传播方向不同时,其透射率会有所差异,这种现象被称为方向二色性(directional dichroism)。方向二色性源于光的电磁场之间的干涉,其非互易透射率由共振光吸收决定。在理想情况下,当干涉达到最大时,材料会呈现出单向透明的特性,即光只能从一个方向透过,而从相反方向则无法透过。这一特性在未来的太赫兹器件,如紧凑型光隔离器的发展中极具应用潜力,有望为信息传输和处理带来全新的变革。
然而,目前在太赫兹吸收的实际应用中,面临着诸多挑战。其中一个关键问题是工作频率范围较窄。由于磁振子(magnon)能量的离散性,电子自旋共振(electron spin resonance,ESR)中的吸收通常呈现出类似洛伦兹函数的尖锐峰形。而且,ESR 中的吸收线宽取决于自旋 - 晶格弛豫时间,弛豫速度快的吸收,其线宽较大。但自旋 - 晶格耦合十分复杂,使得线宽难以有效控制。此前,虽然有研究报道了双磁振子激发(two-magnon excitation)现象,即单个光子可以激发两个磁振子,但这种激发的跃迁概率通常比单磁振子过程小得多,并且在这种情况下非互易性较弱,不利于光学非互易吸收的应用。因此,寻找一种能够实现宽带单向透明且具有强吸收强度的方法成为了该领域的研究热点。
为了攻克这些难题,研究人员对多铁材料 Sr<sub>2</sub>CoSi<sub>2</sub>O<sub>7</sub>展开了深入研究。多铁材料具有独特的磁电(ME)效应,其中介电性和磁性紧密相关。在这类材料中,电通道和磁通道都处于活跃状态,这为实现非互易光学现象提供了有利条件。研究人员利用电子自旋共振技术,对 Sr<sub>2</sub>CoSi<sub>2</sub>O<sub>7</sub>在高磁场下的电振子特性进行了精确研究,最终成功实现了宽带单向透明,这一成果为太赫兹器件的发展开辟了新的道路。
在本次研究中,研究人员运用了多种关键技术方法。首先,通过浮区法生长出 Sr<sub>2</sub>CoSi<sub>2</sub>O<sub>7</sub>单晶样品,并利用 X 射线衍射和 X 射线背反射劳厄技术对样品的结构和取向进行了精确检测。其次,采用电子自旋共振技术,在不同磁场和频率条件下对样品进行测量。低场 ESR 在 1.5 - 1.6K、14T 以下及 500GHz 以下频率进行,使用自制的透射 ESR 低温恒温器和超导磁体;高场 ESR 则在 1.4K、高达 50T 的脉冲磁场下,利用远红外激光产生太赫兹波,通过 InSb 测辐射热计进行检测,并使用线栅偏振器对入射电磁波进行偏振。此外,通过测量脉冲磁场下的位移电流来估算电极化强度,在理论分析方面,运用广义霍尔斯坦 - 普里马科夫理论(generalized Holstein-Primakoff theory)分析 ESR 光谱,考虑磁振子间的相互作用并基于二阶微扰理论计算 L<sub>0</sub>模式的自能,利用费米黄金规则推导跃迁概率和选择规则。
研究结果主要包含以下几个方面:
- 脉冲高场 ESR 中自发磁振子衰变的观测:研究人员利用偏振太赫兹波进行 ESR 测量,观察到连续 C<sub>B</sub>吸收在外部磁场反转时几乎完全消失,这表明实现了宽带单向透明,其吸收宽度在磁场方向约为 10T,在频率方向约为 500GHz。此外,还发现了单向透明的 C<sub>A</sub>吸收。通过拟合 T<sub>0</sub>和 T<sub>Q</sub>模式的激发能量,确定了自旋哈密顿量的参数,这些参数与先前中子衍射研究结果相当。考虑磁振子衰变影响的理论计算结果与实验观测到的激发模式相符,证实了 L<sub>0</sub>模式受磁振子衰变强烈影响,表现为 C<sub>A</sub>和 C<sub>B</sub>的连续吸收。
- ESR 选择规则和单向透明性:研究人员通过检查光偏振特性来确认所分配的激发模式。不同光偏振条件下的 ESR 光谱和计算得到的跃迁概率表明,所有选择规则在原则上与实验观测一致。例如,对于特定的(E<sub>z</sub>ω, H<sub>x</sub>ω)偏振,L<sub>0</sub>模式可被检测到,表现为 C<sub>A</sub>和 C<sub>B</sub>吸收,且该模式由电和磁通道共同激发,导致方向二色性,从而实现单向透明。而 L<sub>Q</sub>模式仅由电通道激发,不显示方向二色性。这一系列结果清晰地表明,观测到的 C<sub>A</sub>和 C<sub>B</sub>吸收源于 L<sub>0</sub>模式,且 Sr<sub>2</sub>CoSi<sub>2</sub>O<sub>7</sub>中较大的磁各向异性 Λ 和磁电耦合 K<sub>c</sub>对实现可观测的单向透明至关重要。
在讨论部分,研究人员强调了本次研究的重要意义。实验中观测到的宽带单向透明现象意义重大,通过高场 ESR 实验确定的精确磁参数和估算的 ME 相关常数,能够在不引入现象学拟合参数的情况下,定量讨论方向二色性的大小。研究发现,由于自发磁振子衰变,单向透明的频率宽度可扩展至双磁振子带宽。在 Sr<sub>2</sub>CoSi<sub>2</sub>O<sub>7</sub>中,自发磁振子衰变使 L<sub>0</sub>模式的线宽极宽,从而在 500GHz 的宽频率范围内实现了单向透明,且该频率范围可通过改变外部磁场进行调节。此外,ESR 和非弹性中子散射测量可相互补充,用于研究自发磁振子衰变。本次研究为实现宽带频率可调的单向透明提供了新的方法,为未来太赫兹器件的发展奠定了坚实的理论和实验基础,有望推动相关领域的技术革新。