突破固态量子系统相干时间极限：从噪声解析到物理极限逼近

为突破固态量子系统相干时间极限，研究人员通过噪声光谱分析，使 NV 中心超越经验极限，接近物理极限，意义重大。

　　在量子科技的奇妙世界里，量子系统就像一个个神秘的宝藏，蕴含着巨大的潜力。量子相干，作为量子世界的独特 “魔法”，让量子系统能够做出一些经典系统望尘莫及的神奇 “表演”，比如实现强大无比的量子计算、精准入微的量子传感，以及构建覆盖全球的大规模量子网络等。然而，这些 “魔法表演” 总是被一个可恶的 “小怪兽” 打扰，那就是噪声。噪声就像一群捣乱的小精灵，在量子系统中肆意穿梭，不断破坏着量子相干，使得量子系统难以发挥出全部实力。

对于所有的量子比特而言，存在一个理论上的极限，即相干时间 T₂最大可以达到 2 倍的弛豫时间 T₁ 。如果能突破这个极限，那量子世界的大门将被进一步打开，量子计算的成本会大幅降低，量子传感的精度会达到前所未有的高度，大规模量子网络也将更加容易构建。但现实总是很残酷，尤其是在固态自旋系统中，尽管科研人员们付出了无数的努力，采用了各种方法，比如主动同位素工程处理和被动动态解耦（DD）技术，可固态自旋系统的自旋相干时间却始终被一个神秘的 “枷锁” 束缚着，停留在一个经验极限 T₂ ≈ 1/2T₁ 。这个谜团长期困扰着科研人员，就像一座难以翻越的大山，阻碍着量子技术的发展。

为了攻克这个难题，来自多个机构合作的研究人员踏上了探索之旅。他们通过全面的噪声光谱技术，深入研究金刚石中电子自旋（氮 - 空位（NV）中心）的微观噪声源。这一研究成果发表在《SCIENCE ADVANCES》上，为量子技术的发展带来了新的曙光。

研究人员在实验过程中使用了多种关键技术方法。首先，他们利用了自旋弛豫测量技术，通过巧妙地改变磁场，能够在很宽的动态范围内调整自旋能量，进而研究不同频率下的噪声情况。其次，标准的 Carr - Purcell - Meiboom - Gill（CPMG）序列也发挥了重要作用，研究人员用它来获取相干时间 T₂ 。此外，他们还精心制备了特殊的样本，采用同位素控制的化学气相沉积法生长出富含¹²C 且纯度高达 99.999% 的单晶晶刚石。

下面我们来详细看看研究的具体成果：

• NV 中心经验极限与物理极限的差异：研究人员以金刚石晶体中的单个 NV 中心（S = 1）为研究对象，通过一系列复杂而精密的测量手段，包括使用 CPMG 序列和考虑额外的耗散通道来测量 T₁ 等，发现 T₂ 仍然受到经验极限的限制，与物理极限相差甚远。这一差异表明，在量子系统中存在尚未被发现的噪声机制。于是，研究人员从噪声光谱的角度对 CPMG 和自旋弛豫测量数据进行深入分析，发现 CPMG 结果在低频段呈现洛伦兹谱，而自旋弛豫结果中的噪声强度决定了相干物理极限，两者之间的明显差异暗示了在千赫兹到吉赫兹的频率范围内存在一种新的噪声机制。
• 弛豫噪声光谱表征光谱轮廓：为了更全面地了解噪声情况，研究人员利用自旋弛豫测量可调节自旋能量的特性，覆盖更广泛的频率范围。但在研究过程中，他们遇到了一个棘手的问题，当跃迁频率接近其他弱超精细相互作用的大小时，光谱变得复杂起来。对于金刚石中的 NV 中心，氮核自旋（I = 1）的超精细相互作用会使电子自旋态与氮自旋态强烈混合，增加了研究的难度。不过，研究人员巧妙地选择了一个几乎与其他状态隔离且磁化率接近自由电子自旋的特定跃迁，成功解决了这个问题。通过测量这个特定跃迁的弛豫情况，他们准确地确定了弛豫率，并构建出了横向噪声光谱。令人惊讶的是，他们发现除了固有的自旋弛豫外，在低于 1MHz 的频率下还出现了一种独特的噪声成分，这与传统的电磁噪声源截然不同。而且，这种噪声的截止频率处于动态解耦序列检测带宽的边缘，这意味着使用解耦频率扩展到该范围的 CPMG 序列有可能进一步延长自旋相干时间。
• 通过完整噪声光谱逼近物理极限：研究人员根据前面的发现，采用解耦频率接近 1MHz 的 CPMG 序列进行实验。结果令人振奋，当解耦频率超过一定阈值时，他们观察到相干时间进一步增强，成功超越了经验极限，并达到了室温下 4.34ms 的相干时间，这一成果超越了以往固态电子自旋系统的记录。通过对 CPMG 结果的分析，研究人员得到了完整的噪声光谱。该光谱显示，在 1kHz 以下，电子自旋浴是噪声光谱的主要贡献者；在 1MHz 以上，固有自旋弛豫起主导作用；而在 1kHz 到 1MHz 之间，存在一个高截止频率约为 1MHz 的噪声源。当解耦频率超过这个阈值时，相干时间就会超越经验极限并接近物理极限。此外，研究人员还发现不同温度下不同 NV 中心的类似行为，这表明这种新出现的噪声具有非局部和温度依赖的特性。
• 由离域模式主导的自旋 - 晶格相互作用：研究人员进一步对新出现噪声的特性进行量化研究，发现从随机选择的 NV 中心位点获得的这种噪声强度（S_E - S_P）表现出位点无关的行为，这与以往观察到的高度依赖于局部微观环境的磁噪声、电噪声或自旋 - 晶格弛豫截然不同。而且，这种噪声强度（S_E - S_P）和自旋 - 晶格弛豫率（S_P）都表现出类似的温度依赖特性，暗示了一种由双声子拉曼过程诱导的独特退相干机制，且这种机制主要受离域振动模式的影响，与传统的自旋 - 晶格弛豫有显著区别。

在讨论部分，研究人员指出，随着固态量子技术的不断发展，发现和表征潜在机制变得越来越重要。他们的研究方法为揭示各种材料的复杂机制提供了新的途径，所观察到的自旋 - 晶格相互作用中的离域振动模式可能暗示了晶格中的尺寸效应。未来，研究人员将继续深入研究和调控这一机制，例如开展基于声子模式工程的材料项目，致力于培育具有更强功能和性能的稳健固态量子器件，推动量子技术的广泛应用。同时，他们的研究成果，包括所开发的表征方法和揭示的物理机制，也为其他固态系统的研究提供了重要参考。

这项研究成果就像一把钥匙，为我们打开了突破固态量子系统相干时间极限的大门，为量子技术的发展开辟了新的道路，让我们对量子世界的认识又向前迈进了一大步，相信在未来，量子技术将在这一成果的基础上取得更加辉煌的成就。