厚度梯度 Co/Pt 多层膜中体自旋轨道扭矩的研究进展

本文通过研究不同重金属（HM）盖帽层对垂直磁化 Co/Pt 多层膜的影响，揭示了体自旋轨道扭矩（BSOT）的来源及特性，为低功耗自旋电子器件应用提供依据。

　　# 厚度梯度 Co/Pt 多层膜中体自旋轨道扭矩的研究进展
在自旋电子学领域，自旋轨道扭矩（Spin-Orbit Torque，SOT）因能有效控制磁有序，在非易失性存储器和低功耗自旋逻辑应用中备受关注。当电荷电流通过具有强自旋轨道耦合的重金属（Heavy Metal，HM）层时，由于自旋霍尔效应或 Rashba 效应，会产生自旋电流并注入相邻的铁磁（Ferromagnetic，FM）层，促使磁化切换。然而，传统 HM 层产生的 SOT 存在一些固有局限，比如临界电流密度与 FM 层厚度成正比、阻尼系数高、因厚度过大导致自选择透明度低等，这使得实现低功耗和高密度集成颇具挑战。为此，人们提出了拓扑绝缘体、Weyl 半金属和二维电子气等新材料，但这些材料在实际应用前也面临诸多难题，像高电阻率带来的高能耗，以及需要单晶 MgO 或 SrTiO₃衬底，这对 L₁₀-FePt 和 Co/Pt 样品与互补金属氧化物半导体电路的集成造成了很大阻碍。

近年来，具有高 SOT 效率的体自旋轨道扭矩（Bulk Spin-Orbit Torque，BSOT）吸引了众多关注。与传统的 HM/FM 异质结不同，通过 BSOT 实现单层 FM 的切换无需引入额外的 HM 层来产生 SOT，具有潜在的低功耗优势，并且能轻松应用于现有的基于磁隧道结（Magnetic Tunnel Junctions，MTJs）、磁自旋阀和交换偏置系统的器件中。在研究 BSOT 的材料体系里，Co/Pt 多层膜由于其可调节的垂直各向异性和各向异性梯度，被视为典型体系，有望实现无场切换并提高 SOT 效率。近期研究发现，室温下控制 Pt 的厚度梯度可在体 Co/Pt 中产生净自旋电流。不过，不可忽视的 Ta 盖帽层或种子层可能会干扰观测到的 BSOT 幅度，所以 Co/Pt 多层膜中 BSOT 的关键特性，包括符号和大小，仍不明确。为充分挖掘 BSOT 在低功耗和高密度存储器中的潜力，系统研究其关键特性至关重要。

在这项研究中，科研人员系统地探究了生长在平坦和杂切 Al₂O₃衬底上、带有不同 HM 盖帽层的垂直磁化 Co/Pt 多层膜，在电流诱导下的磁化切换和 SOT 效率。他们选用研究较为透彻、SOT 符号相反的 HM 材料 Pt 和 Ta 作为额外的自旋电流源，来增强或减弱 BSOT，进而直接确定 BSOT 的关键特性。

在进行实验时，科研人员先制备了一系列多层膜样品。这些多层膜是在平坦或杂切 5° 的 Al₂O₃ (0001) 衬底上沉积而成，基底真空度优于 5×10^?8托。以 Pt (0.8)/Co (0.3)/Pt (0.6)/Co (0.5)/Pt (0.4)/Co (0.7)/Ru (0.7)/(HM 盖帽层，Pt 或 Ta，1–4)/Ru (2) 多层膜为例，括号里的数字代表各层的厚度（单位为纳米）。多层膜由六层连续的 Pt 和 Co 层组成，Pt 层厚度从 0.8 纳米逐渐减小到 0.4 纳米，Co 层厚度从 0.3 纳米逐渐增加到 0.7 纳米。在 Co/Pt 多层膜和 HM 盖帽层之间插入了 0.7 纳米的超薄 Ru 层，这既能最大程度减少盖帽层对磁性的影响，又能确保 Ru 层不会过厚而隔离盖帽层。顶部 2 纳米的 Ru 层则用于防止薄膜氧化。研究中使用的 Pt 和 Ta 盖帽层，具有相反的自旋霍尔角，其厚度在 1 到 4 纳米之间变化。

对制备好的样品进行磁性表征发现，没有盖帽层的 Co/Pt 多层膜结构的面外磁滞回线展现出优异的垂直磁各向异性（Perpendicular Magnetic Anisotropy，PMA），这表明相邻 Co 层通过 Pt 层存在强 FM 耦合。不同盖帽层厚度样品的磁滞回线显示，所有样品的饱和磁化强度（Ms）和矫顽场相近，证实了 Ru (0.7) 能有效阻挡盖帽层对磁性的影响。通过反常霍尔电阻（R_AHE）与面外磁场（H_z）的关系测试可知，所有样品都保持良好的 PMA。随着 HM 盖帽层厚度增加，R_AHE显著降低，这是由于分流效应增强，而且由于 Ta 的电阻率较高，相同厚度下，Ta 盖帽层导致的 R_AHE降低幅度比 Pt 盖帽层小。此外，通过归一化面内磁化分量确定的 PMA 场（H_k），在不同盖帽层厚度下变化较小，验证了薄 Ru 层能有效降低 HM 盖帽层对 Pt/Co 多层膜的界面效应。

在 SOT 诱导的磁化切换实验中，研究人员发现，所有不同 Pt 或 Ta 盖帽层厚度的样品在 H_x = +200 Oe 时都能实现完全磁化切换。有趣的是，没有盖帽层的样品也呈现出类似的 SOT 切换特性，这说明厚度梯度诱导的垂直梯度能够产生 BSOT，从而引发磁化切换。当盖帽层为 Ta 或 Pt 厚度小于 3 纳米时，SOT 切换极性为逆时针；在 Pt 厚度为 3 纳米时，观察不到明显的 SOT 切换，这表明 BSOT 产生的 SOT 与 3 纳米 Pt 产生的 SOT 相当；当 Pt 厚度达到 4 纳米时，SOT 切换极性变为顺时针，意味着 4 纳米 Pt 盖帽层主导了自旋电流源，导致切换极性改变。不同盖帽层厚度的临界切换电流密度（J_c）数据显示，Ta 盖帽层提供的向下自旋电流被 BSOT 层吸收，提高了 SOT 效率，从而显著降低了 J_c；而当 HM 盖帽层为 Pt 时，随着 Pt 厚度增加，J_c增大，这是因为自旋电流相互抵消。通过极磁光克尔效应（Polar Magneto-Optical Kerr Effect，PMOKE）测量观察磁畴演化发现，随着正向脉冲电流单调增加，切换区域（白色对比度，?M_z）先在器件两端迅速扩展，最终填满整个区域，这符合畴壁扩展诱导的磁化切换过程，施加负向脉冲电流时则相反。

在 SOT 效率表征方面，科研人员通过测量二次谐波霍尔电阻（R_xy^2ω）来评估 SOT 效率。R_xy^2ω与面内磁场（H_x）的关系可由特定公式表示，其中包含 SOT 诱导的纵向类阻尼场（H_DL）和横向类场（H_FL）等项。由于测量得到的平面霍尔效应（R_PHE）远小于 R_AHE，所以忽略相关项的贡献。以 t_Ta = 4 纳米的样品为例，通过对曲线进行非线性拟合得到 H_DL ，不同盖帽层厚度样品的 H_DL与施加电流呈线性关系。通过计算单位电流密度的类阻尼有效场（β_DL = H_DL/J_c）发现，SOT 效率可通过 HM 盖帽层显著调节，当盖帽层从 t_Pt = 4 纳米的?4.4 Oe/(10⁷ A/cm²) 变化到 t_Ta = 4 纳米的 + 18.72 Oe/(10⁷ A/cm²)。当 HM 盖帽层为 Ta 时，体 Co/Pt 与 Ta 相反的自旋霍尔角增强了自旋电流注入 FM 层，降低了 J_c ，增大了 β_DL；而当 HM 盖帽层为 Pt 时，Pt 产生的自旋电流与 BSOT 相互抵消，甚至在 t_Pt = 4 纳米时 SOT 切换极性反转，Pt 厚度略大于 3 纳米时总 SOT 效率接近零，这与电流诱导磁化切换的结果相符，表明厚度梯度 Co/Pt 多层膜产生的 BSOT 与约 3 纳米 Pt 层产生的大致相同，而 Co/Pt 多层膜中 Pt 的总厚度仅 1.8 纳米，这意味着 BSOT 不仅来源于厚度梯度的 Pt 层，Co 层梯度、Co/Pt 界面以及厚度梯度 Co 和 Pt 层之间的耦合都可能对增强 SOT 效率有贡献。

为探究 Co 和 Pt 厚度梯度对 BSOT 的影响，研究人员制备了四组样品，分别是无任何厚度梯度的 [Pt (0.6)/Co (0.5)]₃/Ru (2) 、仅 Co 厚度梯度的 Pt (0.6)/Co (0.3)/Pt (0.6)/Co (0.5)/Pt (0.6)/Co (0.7)/Ru (2)、仅 Pt 厚度梯度的 Pt (0.8)/Co (0.5)/Pt (0.6)/Co (0.5)/Pt (0.4)/Co (0.5)/Ru (2) 以及 Co 和 Pt 都有厚度梯度的 Pt (0.8)/Co (0.3)/Pt (0.6)/Co (0.5)/Pt (0.4)/Co (0.7)/Ru (2) ，且保持 Pt 和 Co 的总厚度分别为 1.8 纳米和 1.5 纳米。对这些样品进行场驱动和电流驱动磁化切换测试发现，无厚度梯度的样品在 H_x = 200 Oe 的辅助场下没有可观测的电流诱导磁化；仅 Co 厚度梯度的样品有小但可见的切换，切换比约为 5%；仅 Pt 厚度梯度的样品切换比约为 50%；而 Co 和 Pt 都有厚度梯度的样品切换比进一步提高到约 75%，远高于仅 Co 或仅 Pt 厚度梯度样品切换比的简单相加。这表明 Pt 厚度梯度在 BSOT 中起决定性作用，且 Co 和 Pt 厚度梯度存在协同效应。从类阻尼有效场（H_DL）和单位电流密度的类阻尼有效场（β_DL）数据也能看出，Co 和 Pt 都有厚度梯度的样品，其 H_DL和 β_DL比仅 Co 或仅 Pt 厚度梯度样品的简单相加还要高 17% - 20% ，不过 Co/Pt 厚度梯度虽然 SOT 效率更高，但 H_k也更大，导致切换电流更高。一般来说，增加 Co/Pt 层的厚度梯度可提高效率，但过大的厚度梯度会使保持 PMA 变得困难，对于本研究中的特定三层 Co/Pt 结构，进一步提高效率似乎存在局限。此前有研究使用 Ta 缓冲层，Co/Pt 厚度梯度层数量可达五层，且 SOT 效率随层数增加而提高，此外，去除 Ru 插入层可能进一步提高效率，这将是未来研究的重点方向。另外，无论厚度如何梯度化，这四组样品的 Co/Pt 或 Pt/Co 界面相同，无厚度梯度样品的 H_DL（β_DL）很小且无明显 SOT 切换，说明界面在厚度梯度 Co/Pt 多层膜的 BSOT 中可能不起作用。

由于目前在厚度梯度 Co/Pt 多层膜中尚未观察到无场切换，主要是因为其不对称性相对较小。研究人员利用杂切衬底进一步验证 Co/Pt 多层膜中的 BSOT，期望实现无场磁化切换。实验结果显示，生长在杂切 5°Al₂O₃衬底上的样品，无论盖帽层材料如何，都能很好地实现无场磁化切换。以 t_Ta = 4 纳米的样品为例，可观察到完全无磁场的切换，SOT 极性反转发生在 H_x = -100 Oe；t_Pt = 4 纳米的样品无场切换比为 80%，SOT 极性反转点为 30 Oe。对杂切衬底上不同 Pt 和 Ta 盖帽层厚度样品的 β_DL进行表征发现，杂切衬底上的 β_DL与平坦衬底上基本相同，说明杂切衬底对 SOT 效率影响较小。研究人员还定义了一个本征磁场（H_in），即 SOT 切换极性改变时的磁场。当 t_Pt = 4 纳米时，H_in的符号与其他样品相反，这与之前的实验结果一致，证实了厚度梯度 Co/Pt 多层膜中本征 BSOT 的极性与 Pt 相同。与 Co/Ir/CoFeB 合成反铁磁体相比，BSOT 更容易受杂切衬底影响，杂切衬底产生的显著且可调节的 H_in凸显了 BSOT 在低功耗自旋电子器件中的应用潜力。

综上所述，该研究通过利用不同的 HM 盖帽层 Pt 和 Ta，揭示了厚度梯度 Co/Pt 多层膜中 BSOT 的大小和方向。SOT 切换的极性反转点随盖帽层类型和厚度变化，Pt 盖帽层产生的自旋电流抵消 BSOT，Ta 盖帽层则增强 BSOT。研究发现，厚度梯度 Co/Pt 多层膜中 1.8 纳米的 Pt 能产生与 3 纳米 Pt 相当强度的自旋电流，Pt 厚度梯度对 BSOT 起决定性作用，Co 和 Pt 厚度梯度的耦合产生协同效应进一步增强 BSOT。此外，通过在杂切 Al₂O₃衬底上应用不同盖帽层的 BSOT 结构，实现了高度可调的垂直磁化无场切换，进一步确认了自旋电流的大小。该研究为理解 Co/Pt 中 BSOT 的起源提供了有价值的见解，也为更有效地优化 SOT 效率，用于低功耗和高密度基于 SOT 的磁性随机存取存储器提供了方法。