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为解决单原子催化剂（SACs）在高级氧化工艺（AOPs）中的难题，研究人员构建 EMSA-Mn，实现高效净水，意义重大。
单原子催化剂（Single-atom catalysts，SACs）正成为最先进的多相催化剂，已被证明能有效催化多种高级氧化工艺（advanced oxidation processes，AOPs）。然而，设计和合成用于在 AOPs 中高效且选择性地产生活性物种以氧化污染物的 SACs 仍颇具挑战。更重要的是，SACs 在 AOPs 中的构效关系还远未被充分理解，这阻碍了 SACs 催化活性和选择性的提升。单原子纳米酶（Single-atom nanozymes，SAzymes）在环境催化领域具有显著优势，包括高催化活性、选择性、高耐久性和适应性。对 SAzymes 介导的 AOPs 的研究仍处于早期阶段，尤其是基于过碘酸盐（periodate，PI）的 AOPs。在此，研究构建了模拟酶的单原子锰（enzyme-mimicking single-atom manganese，EMSA-Mn）位点，并突出了 EMSA-Mn 位点在有效且选择性地激活 PI 以实现普适 pH 值的水净化方面的优势。该研究填补了理解 EMSA-Mn 位点相较于传统 SA-Mn 位点具有更高本征催化活性的知识空白。这项研究意义重大，推动了用于环境催化的 SAzymes 的设计。
亮点：
- Mn SAzyme 促进过碘酸盐的吸附和活化。
- 性能优于锚定在氮化碳上的传统单原子 Mn 位点。
- 揭示了过碘酸盐活化的电子转移机制。
总结：
单原子纳米酶（SAzymes）旨在模拟天然酶的活性中心，正逐渐成为多相催化的通用平台。在本研究中，研究人员构建了负载在石墨相氮化碳（graphitic carbon nitride，g-C3N4）上的模拟酶单原子锰（EMSA-Mn）位点，这标志着 EMSA-Mn-C3N4在基于过碘酸盐（PI；IO4?）的高级氧化工艺（AOPs）中的开创性应用。EMSA-Mn-C3N4/PI 体系在广泛的 pH 范围（pH 3 - 11）内对消除有机微污染物表现出显著的效率。带正电的 EMSA-Mn 位点促进了带负电的 IO4?的吸附，形成 EMSA-Mn-PI?复合物，随后引发直接电子转移过程（electron-transfer process，ETP）以氧化有机污染物。实验和理论结果表明，EMSA-Mn 位点比锚定在 g-C3N4上的传统 SA-Mn 位点具有更高的本征活性，从而通过 ETP 实现更高效率的 PI 活化。这项工作为构建用于环境催化的 Mn SAzymes 提供了先进的设计策略，并为非自由基 PI-AOP 体系提供了更深入的见解。
